导电材料强化挥发性脂肪酸互营氧化产甲烷菌群的种间直接电子传递研究进展

挥发性脂肪酸(volatile fatty acid,VFA)降解是厌氧消化的限速步骤,其产甲烷效率取决于微生物的种间电子传递能力.种间直接电子传递(direct interspecies electron transfer,DIET)克服了种间氢/甲酸电子转移的热力学限制,可加速VFA降解产甲烷过程.基于微生物利用自身结构(如纳米导线、细胞色素c及其他蛋白组分等)进行DIET的原理,综述了外源添加导电材料对VFA厌氧消化产甲烷过程中DIET的强化效果及作用机制.碳材料和铁材料均能有效提高厌氧消化体系的甲烷产率,并缩短VFA的降解时间;碳材料通过替代纳米导线或富集具有DIET能力的微生物(如地杆菌)来实现DIET的强化.但不同类型铁材料的DIET强化机制存在着差异:磁铁矿的作用包括替代细胞色素c、诱导与DIET相关蛋白质的表达以及富集DIET微生物等;赤铁矿和针铁矿也可富集DIET微生物,此外赤铁矿还可促进细胞聚集体的形成及稳定,使DIET的进行更加有利.未来应进一步探究地杆菌以外微生物的DIET能力及作用机制,并优化导电材料强化厌氧消化产甲烷的工艺,以加速有机废弃物的高效资源化处理进程.(图2表3参59)     

碳基材料对餐厨垃圾厌氧消化效率和微生物群落的影响研究进展

餐厨垃圾厌氧消化是一种可回收再生能源的生物处理技术,目前运行中主要存在系统稳定性差和效率低等问题,添加碳基材料能够提高餐厨垃圾厌氧消化效率并对系统运行产生积极影响.从甲烷产生和微生物群落变化两方面,综述碳基材料(生物炭、活性炭、碳布等)作为添加剂对餐厨垃圾厌氧消化系统的影响.其主要影响机理为(1)厌氧消化系统稳定性;(2)种间直接电子传递(DIET);(3)微生物群落.已有研究表明,碳基材料可促进餐厨垃圾厌氧消化产甲烷效率,提升甲烷产量1.1%-1 685%,缩短产甲烷迟滞期27.5%-95.7%.此外,碳基材料添加会引起厌氧消化系统中细菌和古菌群落结构变化,碳基材料通过选择性地富集功能微生物,促进微生物间互营代谢,进而影响系统稳定性和产甲烷效率.提出未来在餐厨垃圾厌氧消化的研究中,应着重关注碳基材料在连续运行系统中的分离与回收方法,优化不同厌氧消化条件下碳基材料的添加策略,通过代谢组学分析探究碳基材料对厌氧消化体系中微生物的作用机制.(图2表2参92)     

产甲烷古菌与电子传递体相互作用机制研究进展

厌氧消化是实现有机废弃物资源化最有效的技术之一，实现形式是产生生物沼气.作为一种清洁能源，生物沼气可以有效减少化石燃料的使用，进而减少温室气体的排放.产甲烷古菌位于厌氧发酵链末端，是生物沼气主要成分甲烷的直接生产者.在厌氧消化系统中，产甲烷古菌与发酵链前端微生物以及各种天然和人工电子传递体存在着活跃的电子互营过程，对于维持厌氧消化系统的稳定性和改善生物沼气的生成效率具有重要作用.本文综述近年来报道的在强化厌氧消化过程中常用的铁基与碳基电子传递体与产甲烷古菌的相互作用机制，着重介绍两类电子传递体通过自身氧化还原反应或物理性质与产甲烷古菌细胞膜上的氢酶和细胞色素c进行电子互营的微观作用机理，分析两类电子传递体通过参与胞外电子传递过程与产甲烷古菌能量代谢可能存在的耦合机制，其中乙酸型产甲烷古菌基于电子歧化传递在进行胞外三价铁呼吸过程中存储能量，从而增强产甲烷代谢，改变了目前对甲烷生成的生化和生态学理解，极大推进了产甲烷古菌与胞外电子传递体相互作用的研究.产甲烷古菌胞外电子传递路径的不清晰和其细胞膜上蛋白功能的不确定是制约产甲烷古菌与电子传递体相互作用机制研究的重要因素.因此提出利用快速发展的...     

微生物互营产甲烷研究进展

甲烷是仅次于二氧化碳的第二大温室气体,也是典型的可再生资源.目前大气中的甲烷约有74%来自微生物互营产甲烷过程.研究微生物互营产甲烷对于控制全球气候变暖和发展清洁能源都具有重要意义.本文主要对产甲烷菌的类型、互营产甲烷的过程、电子传递等方面进行综述.典型的有机物厌氧互营氧化要经历3个步骤,主要由3种不同的菌群完成,即发酵菌、互营菌和产甲烷菌.互营产甲烷过程释放的能量很低.在互营产甲烷过程中存在互营菌的种内电子传递和互营菌与产甲烷菌的种间电子传递.反向电子传递是互营菌种内电子传递的一种方式,表现为电子歧化和电子聚合,都需要消耗能量使得热力学上不利的氧化还原反应得以发生.种间电子传递包括种间氢气转移、种间甲酸转移和种间直接电子传递3种方式.未来人们可以利用基因敲除、高通量测序、计算生物学等方法研究互营微生物间底物和电子的传递,以及互营菌群对环境变化的响应机制,以便将互营产甲烷过程应用于实际生产.     

微生物甲烷厌氧氧化耦合金属还原研究进展

甲烷是仅次于二氧化碳的重要温室气体.微生物介导的厌氧甲烷氧化(anaerobic oxidation of methane,AOM)是厌氧环境甲烷减排的重要途径,对缓解全球温室效应具有重要意义.AOM既可耦合硫酸盐、硝酸盐、亚硝酸盐等可溶性电子受体的还原,又能耦合金属氧化物等不溶性固体的还原.本文系统综述了金属还原型甲烷厌氧氧化(metal iondependent anaerobic oxidation of methane,M-AOM)的发现、所涉及微生物及其代谢途径、电子传递过程、环境影响因素等.AOM产生的电子可通过细胞直接接触、微生物纳米导线、金属螯合物、氧化还原电子穿梭体4种途径传递至金属离子或氧化物.微生物介导的金属还原,既包括厌氧甲烷营养古菌(anaerobic methanotrophic archaea,ANME)单独负责M-AOM的整个过程;又包括微生物的互营合作,即首先ANME氧化甲烷,并将产生的电子直接传递至互营微生物,接受ANME的电子来还原金属氧化物.鉴于目前没有成功分离出ANME的单一菌株,未来对M-AOM的研究重点将集中在深入解析M-AOM电子传递机制及其生态分布和对甲烷汇的全球贡献上.(图5表1参129)     

导电性生物炭促进Geobacter和Methanosarcina共培养体系互营产甲烷过程

近年来研究发现互营氧化产甲烷过程中存在种间直接电子传递(direct interspecies electron transfer,DIET),这种电子传递方式比传统的种间氢转移或种间甲酸转移更为高效。导电生物炭作为导电介质,可以有效促进DIET介导的互营产甲烷进程。乙酸作为有机物厌氧降解的重要中间产物,其降解过程是否存在DIET途径尚不清楚,导电生物炭对乙酸互营降解产甲烷过程的影响机制也未有研究报道。以具有DIET功能的Geobacter sulfurreducens和Methanosarcina barkeri菌株为研究对象,构建共培养体系,以乙酸为电子供体,比较添加不同导电性生物炭共培养体系的甲烷产生和微生物生长情况。结果表明:(1)导电性生物炭处理的产甲烷速率为0.015~0.017 mmol?d~(-1),显著高于对照处理的0.012 mmol?d~(-1);而不导电生物炭处理的产甲烷速率低于对照处理。说明导电性生物炭促进共培养体系中的产甲烷过程,而不具导电性的生物炭没有促进效应;(2)导电性生物炭存在时,共培养体系的甲烷产生速率(0.008 mmol?d~(-1))和产量(0.14 mmol)明显高于Methanosarcina barkeri单菌体系的产甲烷速率(0.006 mmol?d~(-1))和产甲烷量(0.09 mmol),而添加不导电生物炭的共培养体系和单菌体系的甲烷产生速率和产量无明显差异。以上结果表明,导电性生物炭能介导Geobacter sulfurreducens和Methanosarcina barkeri之间的直接电子传递,即Geobacter sulfurreducens氧化乙酸产生的电子,以导电生物炭为导电通道直接传递至Methanosarcina barkeri还原CO2产生甲烷,从而促进乙酸互营氧化产甲烷过程。本研究结果有助于我们理解种间直接电子传递对互营产甲烷过程的贡献及影响效应,为研究甲烷产生的微生物机制提供新的研究思路。     

微生物直接电子传递:甲烷代谢古菌研究进展

甲烷是重要的温室气体,同时也是广泛的可再生能源.深刻认识甲烷代谢过程中的微观机理可为人类实现甲烷的减排及其作为能源的合理利用打下坚实的理论基础.古菌介导的直接电子传递(DET)作为甲烷代谢的重要途径,已成为近年来环境微生物领域的研究热点.本文对互营氧化产甲烷、电能无机自养产甲烷以及厌氧甲烷氧化3个过程中参与DET的微生物进行综述,并着重阐述它们各自的发生机理. DET既存在于甲烷合成代谢,又涉及厌氧甲烷氧化.前者根据电子来源的不同,可分为微生物种间DET产甲烷和电能无机自养产甲烷两种类型.后者则是甲烷氧化古菌将甲烷氧化产生的电子传递至胞外电子受体.在甲烷合成代谢过程中,产甲烷古菌主要通过互营细菌外膜细胞色素蛋白、菌毛或导电性固体3种方式进行电子的直接吸收.相反,甲烷氧化古菌可通过外膜细胞色素蛋白将电子传递至胞外固体或微生物.今后对于古菌介导的DET研究将集中在甲烷代谢电子传递链的各个组成部分及其与细菌之间的相互作用,以便将DET机制用于实际问题的解决.     

腐殖质电子传递机制及其环境效应研究进展

腐殖质通过充当微生物的电子受体和氧化物的电子供体可以加速微生物与胞外电子受体间的电子传递速率.腐殖质的电子传递能力受自身结构、来源和外界条件等多种因素的影响.腐殖质不仅能够很大程度地加速电子传递进程,且具有结构和性质稳定等特点,是自然环境中较理想的电子穿梭体.与经过化学提取、纯化后的腐殖质相比较,土壤固相腐殖质更能反映实际环境中的电子传递过程.目前,已有很多研究将腐殖质的电子传递应用于土壤污染治理、温室效应的缓解和水污染处理等多个领域.但在腐殖质电子传递机制及其环境应用的研究中还存在诸多不足,需要广大学者做更进一步的探究.     

水稻土中铁的厌氧生物氧化还原循环对砷的影响（The Effect of Anaerobic Redox Cycling of Iron on Arsenic Mobility in Paddy）

应用砷污染水稻土的厌氧富集培养,探讨水稻土中潜在存在铁厌氧生物循环及其对氮和砷的耦合作用.富集培养直接证明了水稻土中铁的厌氧生物循环:三价铁(人工合成针铁矿)在厌氧条件下被逐渐还原成二价铁;铁还原过程结束并外源添加硝酸根时,培养基中新生的二价铁在依赖于硝酸根的铁氧化菌的作用下被氧化;当提供新的电子供体乙酸时,生物合成的铁矿重新被还原.在铁氧化还原循环过程中,随着铁的还原,培养基中砷的浓度不断增加,反之,当铁逐渐氧化的同时不断地吸附固定培养基中的砷.在铁的厌氧氧化阶段,铁氧化的同时硝酸根被还原,培养基中积累了NH4+和NO2-.因此,厌氧水稻土中可以进行完整的铁氧化还原循环,同时这个循环过程耦合了氮和砷的迁移转化.     

石油烃厌氧生物降解研究进展

烃是由碳和氢两种元素组成的稳定化合物,长期以来人们普遍认为烃的生物降解只能在好氧条件下进行.近年来国外的研究表明,厌氧微生物能以硝酸盐、硫酸盐、三价铁或二氧化碳等为电子受体代谢烃,烃厌氧代谢的初始反应机理主要有延胡索酸盐结合反应、羧化反应、羟基化反应和甲基化反应,但国内还未见相关报道.本文综述了烃厌氧降解微生物及其代谢机理,并以甲苯为例概述了烃厌氧生物降解过程中的起始反应酶和作用机制.结合国外烃厌氧降解的研究进展和本实验室的工作,作者也提出了自己的思考和看法.     

基于铁还原菌的微生物燃料电池研究进展

微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)是未来理想的发电装置,而铁还原菌是目前MFC研究中重要的产电微生物.自然界中并无微生物产电的直接进化压力,而MFC电极与自然界中Fe(III)氧化物同为难溶性胞外电子受体,研究表明,铁还原菌对二者的还原有相似机制.基于铁还原菌的MFC具有无需外加介体,可利用多种有机电子供体作为燃料,能量转化率高等优点.本文分析了铁还原菌还原电极和还原Fe(III)氧化物机制的相似性,对近年来基于各种铁还原菌的MFC研究进展进行分述和总结,提出了铁还原菌MFC的发展趋势和研究方向.     

穿梭体影响微生物群落胞外电子传递过程的研究

微生物是土壤、湖泊、沉积物中重要的活性物种。胞外呼吸是微生物主要的能量代谢方式,是微生物与胞外受体间进行电子传递的主要路径。胞外电子传递过程是胞外呼吸作用的重要组成部分,影响着环境中的物质转变和能量交换。研究发现胞外电子传递方式主要包括直接电子传递和间接电子传递两大类。其中,直接电子传递方式主要分为直接接触、纳米导线和纳米导线网络;间接电子传递以穿梭体介导的电子传递为主。腐殖质是自然界中重要的氧化还原活性物种,能作为穿梭体参与间接电子传递过程。已有的研究表明穿梭体能影响单菌体系微生物胞外电子传递过程,但其影响微生物群落胞外电子传递过程的研究更具实际意义。本实验以浅海沉积物为研究对象,构建微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC),结合电化学方法研究在核黄素、AQDS、2-HNQ 3种穿梭体介导下,微生物群落燃料电池的输出电压、极化曲线、功率密度等电化学参数的变化情况,以此来表征穿梭体对微生物群落胞外电子传递过程的影响。研究结果表明:(1)浅海沉积物中存在能进行胞外呼吸的微生物且能成功启动微生物燃料电池;(2)穿梭体的表观电极电位越低,其介导的微生物燃料电池的输出电压越高,此研究结果与纯菌体系相同;(3)纯菌体系中穿梭体的表观电极电位是胞外电子传递速率的决定因素,但在群落体系中并不成立。     

硝基苯厌氧降解过程中Fe0的促进作用

尝试在硝基苯生物厌氧降解过程中,添加零价铁实现电子催化与生物代谢的协同作用,结果发现零价铁能够促进硝基苯的厌氧转化并主要生成苯胺,初始浓度为240.00mg·l-1的硝基苯废水,当厌氧微生物浓度为5000.00mg·l-1左右时,在2L的试验液中,当零价铁投加量由0.50g增加到5.00g时,硝基苯的转化率和苯胺的产生量急剧增加;零价铁的投加量为5.00g时与不加零价铁相比,硝基苯的转化率提高了2.43倍,苯胺的生成量提高了2.12倍;通过设计Fe0,Fe2 ,Fe3 及Fe3O4的对比实验,证明零价铁的作用主要表现为其腐蚀形成Fe2 的过程为硝基苯的厌氧生物转化提供了电子以及该过程中生成的Fe2 和Fe3 的生物营养作用.     

草酸与铁氧化物相互作用及光化学活化分子氧过程的研究进展

草酸与铁氧化物共存于自然环境中,二者之间的相互作用及光化学行为强烈影响着分子氧的活化.而分子氧活化影响共存体系中污染物的迁移与转化,是发展绿色污染控制氧化技术的关键.因此,探讨草酸与铁氧化物之间的相互作用与光化学活化分子氧是目前的研究热点之一.本文系统总结了近年来围绕草酸与铁氧化物相互作用以及草酸诱导铁氧化物活化分子氧的研究成果,论述了草酸在铁氧化表面的吸附与转化特性、草酸铁络合物光化学过程以及活性氧产生与转移途径,同时探讨了上述过程对环境污染物降解的影响,借此加深理解草酸诱导铁氧化物环境光化学行为与活化分子氧原理,并对今后的研究发展方向提出了展望,以期为利用天然铁氧化物和有机质发展原位环境修复技术提供依据.     

污泥厌氧消化过程中重金属稳定性研究进展

污水处理产生的剩余污泥含有大量有机质和营养元素,采用厌氧消化技术产沼气实现污泥的稳定化与资源化已成为这一领域的重要发展方向.与此同时,污泥厌氧消化产生的沼渣还可以用作土壤改性材料,但消化沼渣中所含的重金属因其潜在的生态环境毒性严重阻碍了其资源化利用.本文综述了污泥厌氧消化过程中重金属稳定性研究进展,重点对有机质中的腐殖质、反应条件中的温度和p H缓冲体系、促进剂中的纳米铁和表面活性剂等因素对消化过程中重金属稳定性的影响和作用机制进行了总结归纳.p H缓冲体系和表面活性剂通过促进污泥有机物的分解和重金属的释放,从而影响重金属在消化液中的浸出;腐殖质和纳米铁主要是通过物理化学作用,影响消化沼渣中重金属的形态分布;温度则通过改变絮体结构和增强金属离子的扩散运动,影响重金属在消化液中的浸出以及消化沼渣中的形态分布.最后对厌氧消化工艺中提高重金属稳定性的方法和技术进行了展望.     

污水/城市污泥中抗生素对厌氧消化的影响研究进展

污水处理厂的现有工艺主要针对化学需氧量(COD)和氮/磷的处理,忽视了对抗生素的去除,导致污水厂出水及污泥中抗生素含量较高.厌氧消化是污水及城市污泥资源化的常用手段,但容易受残留抗生素的影响.从抗生素的残留情况、抗生素对生物气/甲烷产量及挥发性脂肪酸代谢过程的影响、抗生素对微生物群落结构的影响以及去除抗生素抑制的方法4个方面,综述污水/城市污泥中抗生素对厌氧消化体系影响的研究进展.研究表明,大多数抗生素会抑制生物气/甲烷产量并造成挥发性脂肪酸累积;水解酸化菌大多对抗生素不敏感,但互营有机酸氧化菌的活性容易受抗生素抑制;与氢营养型产甲烷菌相比,乙酸营养型产甲烷菌更容易受抗生素影响;预处理(热水解、臭氧氧化、碱处理)及添加外源介质(零价铁、活性炭等)等手段可以在一定程度上缓解抗生素对厌氧消化的抑制作用.未来应在属/种水平上深入探讨单一及联合抗生素对微生物群落结构的影响,并进一步开发削减抗生素和抗生素抗性基因的厌氧消化工艺,以加速实现污水/城市污泥的资源化进程并降低抗性传播风险.(表5参77)     

微量元素对蔬菜废弃物连续厌氧消化系统微生物群落结构的影响

以蔬菜废弃物为原料的厌氧消化过程产甲烷能力下降时,通过添加微量元素可使其恢复稳定状态,因此研究微量元素对厌氧消化系统微生物结构的影响对优化系统性能具有重要意义.采用70 L厌氧发酵罐,有效体积59.5 L,在中温35℃条件下进行蔬菜废弃物厌氧消化的连续冲击负荷试验,根据CH_4含量变化规律,及时添加微量元素(Fe、Co、Ni)促进厌氧消化过程.样品采用16SrRNA基因扩增和MiSeq测序技术分析微生物群落的结构.结果表明,微量元素对细菌群落的影响主要作用于拟杆菌门、厚壁菌门及螺旋菌门.在属水平上,第一次微量元素的添加诱导了拟杆菌门中的VadinBC27 wastewater-sludge的增加,相对丰度从54.1%升至68%,降低了厚壁菌门中Erysipelotrichaceae UGG-004以及螺旋菌门中Sphaerochaeta.第二次微量元素的添加,主要降低了螺旋菌门中的Sphaerochaeta,相对丰度从11.4%到4.4%,以及诱导拟杆菌门中Bacteroides的产生,提高了原料利用率,降低了酸化的抑制作用.微量元素对蔬菜废弃物厌氧消化过程中产甲烷菌群落的影响主要在甲基营养型Candidatus Methanoplasma、甲烷鬃菌属为主导的乙酸营养型.当挥发性脂肪酸含量较高时,Candidatus Methanoplasma占主导地位,微量元素添加后则会诱导甲烷鬃菌为主导的乙酸营养型甲烷菌的产生,相对丰度从2.3%增至80%促进挥发性脂肪酸的消耗转化.本研究表明,微量元素的添加对于微生物群落结构的改变显著,促进厌氧消化过程水解酸化与甲烷化的平衡,从而稳定运行.     

油藏厌氧微生物研究进展

地下深层油藏是独特的缺氧环境,目前还没有直接的微生物学证据表明油藏中存在真正意义上的“本源微生物”,但经注水开发后的油藏中确实蕴藏着复杂的微生物区系.油藏性质决定了油藏厌氧微生物特殊的群落结构,而油藏微生物的作用也可以改变油藏的理化及地质学特性.油藏中厌氧微生物按生理类群主要可分为发酵细菌、硝酸盐还原菌、铁还原菌、硫酸盐还原菌和产甲烷古菌.本文综述了国内外近年来油藏微生物学的研究进展,简述了微生物分子生态学在油藏微生物学研究中的应用,并对当前的研究提出了一些思考.图1参37     

黑锰矿催化氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物过程及影响因素

自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生,其形成和转化过程相互影响. Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究,然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例,研究了开放体系中Fe(Ⅱ)在低价氧化锰矿物表面的氧化行为,分析了Fe(Ⅱ)浓度、溶解氧以及pH对Fe(Ⅲ)氧化物形成的影响.结果表明,黑锰矿在氧化Fe(Ⅱ)形成针铁矿和纤铁矿的同时,自身被部分还原释放Mn(Ⅱ).当反应体系pH值为3.0时,溶解氧氧化Fe(Ⅱ)作用弱,主要为黑锰矿氧化Fe(Ⅱ)并在其表面生成针铁矿.当反应体系pH值升高至5.0,黑锰矿催化加速了溶解氧对低浓度(<5.0 mmol·L^-1)Fe(Ⅱ)的氧化并生成水铁矿,随后转化成纤铁矿和针铁矿;Fe(Ⅱ)浓度升高(>5.0 mmol·L^-1),反应初期Fe(Ⅱ)直接被黑锰矿氧化,形成了以针铁矿和少量纤铁矿组成的包覆层,并导致氧化速率减弱,而溶解氧在Fe(Ⅱ)后期氧化过程中发挥了主导作用.这些结果丰富了表生环境铁锰氧化物的形成与共生机理,为土壤矿物形成演化提供了...     

几种挺水植物对重金属锌的抗性能力及其影响因素

水生植物已被用于重金属污染水体的生态修复,但不同水生植物对重金属的抗性能力存在差异,选择对重金属抗性和吸收能力强的植物有利于提高污水生态修复效果.以4种挺水植物为材料,通过室内培养实验研究挺水植物对重金属锌的抗性能力及其影响因素,结果表明:挺水植物地上部分铁含量显著(p<0.05)低于根和根表铁氧化物胶膜上铁含量,铁主要积累在挺水植物地下部分.加入高浓度锌时,灯心草(Jancus effuses)和菖蒲(Acorus gramineus)对锌的抗性能力较强,而茭白(Zizania ceduciflora)和美人蕉(Canna indica)则较弱.挺水植物对锌的抗性能力与其根表铁氧化物胶膜含量和地上部分铁含量有关,铁氧化物胶膜可作为一个障碍层,而降低锌对植物的毒害,而植物地上铁与锌竞争植物叶中的代谢性敏感位点而降低锌对植物的毒害.灯心草对锌的抗性能力比较强与其根表铁氧化物胶膜和地上部分铁含量较高有关,灯心草可作为一种工程植物用于锌污染水体的植物修复.