功能化金属有机骨架材料对水中痕量磺胺氯哒嗪的吸附行为及其机理

近年来,抗生素的大量使用对生态环境和人类健康构成了严重威胁.抗生素去除技术开发引起了人们的广泛关注.本研究制备了4种具有良好水热稳定性的锆基金属骨架有机材料(UiO-66,UiO-66-NH_2,UiO-66-Cl和UiO-66-NO_2),通过比较4种材料对水中痕量磺胺氯哒嗪(SCP)的吸附性能,从中筛选出最佳吸附剂,进而探究了温度、pH、共存阴离子、腐殖酸和可再生性等因素对其吸附性能的影响,探讨了作用机制.研究结果表明,功能基团的引入提升了金属骨架有机材料对SCP的吸附性能,其中氨基的引入效果最为显著(去除率从11.62%提升至71.12%),这主要是由于氢键的作用;UiO-66-NH_2对SCP的吸附符合拟二级动力学,温度的升高抑制了吸附的进行,pH=6时吸附效果最好;Cl-和SO_4~(2-)对UiO-66-NH_2吸附性能起到了抑制作用,而腐殖酸影响较小;CO_3~(2-)的水解导致路易斯酸碱反应,从而极大地干扰了SCP的吸附过程;UiO-66-NH_2经过四次循环使用后,SCP去除率下降不到10%.本研究为采用功能化金属有机骨架材料去除水中污染物提供了新思路.     

用于CO_2捕集的金属有机框架(MOFs)材料改性研究进展

CO_2作为全球变暖和气候变化的主要责任者,它的减排刻不容缓.多孔材料吸附被认为是目前最具潜力的CO_2捕集方法之一.在众多多孔吸附剂中,金属有机框架(MOFs)材料因高孔率、可调性等特点在气体捕集方面具有显著优势.本文综述了MOFs材料用于CO_2捕集的研究进展,阐述了为提高CO_2吸附容量与吸附选择性的MOFs材料的多种改性方法.简单介绍了MOFs材料的循环再生性以及在CO_2吸附过程中抗杂质气体的稳定性,并对MOFs材料作为吸附剂应用于实际气源的前景进行了展望.     

微塑料吸附有机污染物的研究进展

微塑料作为一种新型环境污染物在全球环境介质中普遍存在,其存在可能会影响传统有机污染物的分布、迁移和环境归趋.微塑料本身具有强疏水特性和较大的比表面积,使其能够有效地吸附有机污染物并将其输送到生物体内,从而改变微塑料潜在的环境风险.微塑料与有机污染物之间的相互作用机制主要受二者自身的理化性质,及溶液pH、温度、盐度、溶解性有机质和老化作用等环境因素的影响.本文从微塑料的基本特性、与有机污染物的作用机制、环境影响因素,以及二者复合对有机污染物生物有效性的影响等方面进行了综述,并提出微塑料与有机污染物相互作用研究中亟需解决的问题和未来的研究方向.     

生物炭吸附有机污染物的研究进展

生物炭(biochar)是指生物质在缺氧条件下热裂解产生的一种产物.由于其精致的孔隙结构和独特的表面化学性质,对环境介质中的有机污染物有超强的吸附能力,进而影响污染物的迁移与归宿.近年来生物炭对有机污染物的吸附特性及机理研究已成为环境科学领域的研究热点之一.本文从生物炭的典型性状、吸附有机污染物的机理、影响因素以及对土壤中有机污染物生物可给性的影响等方面进行了综述,并提出生物炭吸附有机污染物未来的研究方向.     

有机胺调控的CO2吸附材料的研究进展

当前,CO_2排放量急剧增加,空气中CO_2浓度正逐年增大.利用固体材料进行CO_2吸附可以实现CO_2减排的目的.CO_2吸附剂中,有机胺调控的固体材料因具有吸附量较大、对设备腐蚀性较小等特点而备受关注.然而,目前所报道的大部分有机胺调控的固体材料中N原子利用率较低,吸附速率较慢.在CO_2吸附体系中引入水分,使其参与CO_2捕集,有利于提高CO_2与氨基的反应摩尔比,增大N原子利用率,提高CO_2吸附性能.将含羟基的聚合物引入至有机胺调控的CO_2吸附材料之中,也可以获得相似的效果.本文综述了近年来有机胺调控的CO_2吸附材料的设计及"构-效"关系,具体包括有机胺调控的氧化物、多孔碳材料、硅基分子筛和金属-有机框架材料的合成及CO_2吸附机理.同时,展望了有机胺调控的CO_2吸附材料面临的科学挑战及发展机遇.     

有机粘土矿物对污染环境修复的研究进展

本文综述了国外在有机粘土矿物对污染环境修复研究方面的最新进展，具体介绍了利用表面活性剂制备有机粘土矿物的方法，不同类型有机粘土矿物的特征，有机粘土矿物对各种有机污染物的吸附行为及机理，在地下水污染的现场修复，土地填埋防渗添加材料和去除工业废水有机污染物等方面的应用。     

全氟烷基化合物的去除技术研究进展

全氟烷基化合物（PFASs）是一类新型持久性有机污染物,具有环境持久性、生物蓄积性和毒性.近年来,PFASs引起的环境问题受到国内外学者的广泛关注和研究,与此同时,PFASs的去除技术也被广泛研究.现有的PFASs去除技术主要包括吸附、化学氧化、化学还原和生物降解等,因为反应机理和适用条件的差异,各种技术对PFASs的去除效果也有所不同.本文主要对不同PFASs去除技术的常用材料、反应效率、反应机理、能耗和影响因素进行了详细的阐述和对比,同时总结归纳了目前研究所存在的问题、面临的挑战以及未来发展的前景,以期为开发更高效的PFASs去除技术提供参考.     

碳基材料对有机污染物环境行为的影响研究进展

碳基材料在材料、环境、能源、电化学等领域广泛应用,对人类生活和经济发展有重要的作用,在环境治理方面,由于其独特的理化性质,它能够有效吸附去除环境中的有机污染物.这些碳基材料中普遍存在大量、稳定的自由基(carbonaceous material free radical,CMFRs),当有机污染物在与碳基材料相互作用时,两者之间除了吸附行为,还存在有机污染物的降解,忽略该过程势必引起对碳基材料功能辨别上的偏差,也导致对有机污染物环境行为描述的不充分.本文综述了有机污染物在碳基材料上的吸附和降解的研究现状,并对系统研究其对有机污染物吸附和降解过程提出了展望.     

ZIF-67高效吸附去除水中的洛克沙胂

作为一类很有应用前景的金属有机骨架材料(MOFs),沸石咪唑酯骨架(ZIFs)由于具有比表面积大、孔隙可调、易于实现内外位点功能化等优点,广泛受到人们的关注.作为ZIFs材料的一种,具有上述特点的沸石咪唑酯骨架-67(ZIF-67)由Co~(2+)离子和2-甲基咪唑通过配位及自组装形成.ZIF-67拥有高度稳定的结构,在吸附、分子分离、传感、催化等领域有着广泛的应用.本研究利用一种环境友好型的方法合成了ZIF-67,并用来吸附去除水中的洛克沙胂.探究了吸附过程中的吸附动力学、吸附热力学行为和吸附机理.实验结果表明,ZIF-67对水中的洛克沙胂具有优良的吸附性能,在pH=6时最大吸附量可以达到172.45 mg·g~(-1),吸附动力学与热力学行为分别符合准二级动力学和Langmuir吸附等温模型.ZIF-67对洛克沙胂的吸附机理可能是静电吸附和离子交换作用.通过固定床小柱实验表明ZIF-67具有很好的实际应用性能.     

生物炭基光催化剂的制备及其降解废水中的有机污染物研究进展

基于生物质热解得到生物炭材料具有发达的孔隙结构、高比表面积和电子传递效率高等性质,已经被广泛应用于化工、材料、能源、环境等研究领域。目前,由于水体中各种有机污染物的大范围增加,对人体和环境造成的安全隐患不容忽视。因此,利用绿色高效的光催化剂对有机物污染物废水进行高效处置具有重要意义。该文针对不同合成方法制备的生物炭基光催化剂对废水中各种有机污染物处置的最新研究进展进行了综述。首先对生物炭载体的不同制备方法进行了对比与分析,为后续生物炭最佳制备方式的选择提供了思路。生物炭基载体能够有效避免纳米光催化材料的团聚现象,促进光催化剂在生物炭表面的分散。因此,该文还介绍了溶胶-凝胶法、水解法、超声法和热缩聚等光催化剂的制备方法,阐述了不同制备条件对光催化降解有机污染物活性的影响机制。在此基础上,重点综述了生物炭基复合材料在去除废水中典型有机污染物（甲基橙、吉米沙星、罗丹明B、磺胺甲恶唑等）方面的应用与有效性,并且将光催化剂的反应机理总结为污染物吸附、光激发电子-空穴以及污染物催化降解3个步骤。同时,生物炭基光催化材料能够增加与污染物的接触面积与提高污染物的传质过程,从而显著提高光催化剂的催化活性...     

一种水热稳定的金属有机骨架UiO-66高效捕获水中磷酸盐的性能及机理

本研究采用溶剂热法制备了一种水热性能稳定的金属有机框架UiO-66,并系统考察了其对水中磷酸盐的高效捕获性能.通过表征手段证实,合成的UiO-66具有良好的晶型结构和极大的比表面积,且稳定性良好. UiO-66吸附磷酸盐的过程受pH影响明显,最佳吸附pH值介于5.5—7.0. Langmuir吸附等温模型对吸附过程拟合更好,饱和吸附量可达43.066 mg·g^-1,且由于吸附过程为化学吸附,主要依靠羟基的配体交换作用,因此温度影响不大.与商用阴离子吸附剂D201相比,高浓度背景离子的加入对UiO-66吸附过程无明显影响,表明UiO-66对磷酸盐具有优异的吸附选择性和高效捕获性能.伪二级动力学模型可以很好地描述UiO-66对磷酸盐的吸附过程.经过6次循环吸附-脱附,UiO-66仍能有效去除水中磷酸盐,并可通过DMF溶液超声解吸实现有效再生.结果表明,UiO-66作为一种新兴的吸附剂有望实现磷酸盐在水中的深度高效去除.     

金属有机骨架纳米材料-固相萃取环境水样中亚硝胺类消毒副产物

将通过水热合成法制备的金属有机骨架材料[MIL-101(Cr)]作为吸附剂应用于吸附环境水样中的亚硝胺类消毒副产物,采用超高效液相色谱-串联质谱法(UHPLC-MS/MS)进行测定.通过SEM、TEM和FT-IR技术对MIL-101(Cr)的表面形态和特征基团进行表征,并对影响萃取效率的主要因素,如MIL-101(Cr)的用量、萃取时间、水样的pH值和解吸条件等进行考察.研究表明,当MIL-101(Cr)用量为6.0 mg,pH=9.0,30℃下9 min内可达吸附平衡,回收率高于63.5%,3种亚硝胺的检出限为0.029—0.283μg·L~(-1).将方法应用于环境水样的测定,加标回收率在77.9%—107.2%范围内,相对标准偏差低于5.4%.该方法操作简单快速、准确可靠、检出限低,可用于水样中痕量亚硝胺类消毒副产物的检测.     

巯基化纳米Fe_3O_4在海水痕量汞检测中的应用

利用共沉淀法和巯基化表面修饰制备Fe3O4纳米吸附材料,并将其应用于海水中痕量汞检测的富集和分离前处理过程.所制备的巯基化Fe3O4纳米颗粒的粒径小于100 nm,饱和磁化强度达63.64 emu·g-1,巯基含量为3.11 mg·g-1.当巯基化Fe3O4的用量为0.5 mg·m L-1、吸附溶液p H值为7.5—8.0、吸附时间为20min时,吸附剂对汞的富集率可达95%以上,并且在外磁场作用下可快速分离.在优化的吸附条件下并借助原子荧光光谱法测定了实际海水样品中汞离子的含量,加标回收率在89.8%—107.3%之间,11次空白样品测量的检出限(3σ)为5.3 ng·L-1.该方法利用巯基化Fe3O4纳米材料具有高效富集的特点,可应用于海水中痕量汞的快速富集和分离,以实现对海水中痕量汞的准确测量.     

有机质官能团及微孔特性对疏水性有机污染物吸附的影响机制

作为重要的地质吸附剂,土壤/沉积物中的有机质是环境中疏水性有机污染物主要的汇.由于有机质的结构异质性,疏水性有机污染物一旦进入其中,会被吸附在不同的位点上,反应活性和生态风险进而会发生变化.对疏水性有机污染物在有机质上的吸附进行研究有助于了解其在环境中的分布,传输及生物有效性.本文就疏水性有机污染物在土壤/沉积物中的有机质上吸附的国内外研究进展进行了综述,讨论了重要有机质组分(腐殖质和碳黑)的结构和吸附作用差异性,重点分析了有机质的微孔特性和官能团对吸附的影响机制.     

植物影响空气中持久性有机污染物的研究进展

持久性有机污染物(POPs)在植物与空气两相界面之间存在动态交换过程,一方面,植物叶片吸附、吸收空气中的POPs,净化了空气,并将其转移到食物链和土壤等其它环境介质中;另一方面,植物叶片通过挥发使其吸附的POPs重新回到空气中,最终对全球范围内POPs的循环和环境归趋产生重要影响.本文综述了植物与空气中POPs的动态交换过程,分析了影响植物吸附和挥发POPs的主要因素,包括POPs的理化性质、植物特征和环境条件.同时,就城市绿地对空气中POPs浓度水平的影响展开讨论,由于该过程受多种因素共同影响,植被清除的POPs是否足以改善空气质量仍有争议,其中影响机制有待深入研究.此外,本文总结了植物中POPs的检测技术,传统检测技术灵敏性和准确性高,而原位检测技术可以直接观察活体植物中POPs的吸收、迁移、存储等环境行为.最后,本文探讨了现有研究的不足和未来发展的方向,以期为今后研究植物-空气界面过程以及POPs多介质环境行为提供理论和技术参考.     

有机膨润土对苯胺的吸附性能及应用研究

以溴化十六烷基三甲铵为改性剂制备有机膨润土,利用正交实验研究了有机膨润土吸附垃圾渗滤液中极性有机污染物苯胺的性能、条件及改性条件对吸附效果的影响。结果表明,有机改性膨润土对苯胺有很好的吸附效果,实验条件下对苯胺的去除率可达90％以上,绘制了有机膨润土吸附苯胺的吸附等温线,通过与吸附苯酚效果的比较,总结了有机膨润土吸附极性有机污染物的一般规律。     

石墨基复合材料负载零价纳米铁吸附重金属离子的研究进展

工业废水中重金属的存在威胁着环境和人类健康,有效去除环境中的重金属离子具有重要意义.论文简要介绍了近年来石墨基复合材料负载纳米零价铁(nZVI)去除废水中重金属离子的研究,探讨了多种石墨基负载nZVI复合材料对重金属离子的吸附特性和环境条件对吸附性能的影响因素,并对其未来的研究和应用进行了总结和展望.     

大气中持久性有机污染物的采样技术进展

大气是全球持久性有机污染物(persistent organic polutants,POPs)监测的重要环境介质,大气中POPs的采样技术是准确表征大气中POPs赋存水平的关键所在。近年来大气中POPs的采样技术发展很快。本文介绍了大气中POPs的两类采样方法:主动采样法(active air sampling,AAS)和被动采样法(passive air sampling,PAS),总结了新型吸附材料和新型采样器研发的成果,讨论了不同类型的采样方法的特点,对比分析了不同采样方法获得的POPs监测数据,并提出今后应用不同POPs大气采样技术在监测数据可对比性研究方面值得关注的问题。     

环境微塑料与有机污染物的相互作用及联合毒性效应研究进展

环境微塑料可吸附有机污染物,并与有机污染物进行相互作用从而改变其毒性效应,增加微塑料的治理难度.本文就全球范围内微塑料与有机污染物的相互作用及毒性效应的研究进展进行综述,分析不同介质中微塑料与有机污染物的共存水平、吸附机理、影响因素以及联合毒性效应等.研究表明,微塑料可作为多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)、六...     

潜流人工湿地中有机污染物降解机理研究综述

人工湿地是一种完整的生态系统,它是利用系统中发生的物理、化学和生物等多重协同作用实现对污水的净化功能.开展潜流人工湿地中废水处理的机理、湿地内部有机污染物的迁移转化、湿地工艺设计及其水力学、动力学参数的研究,对环境废水中有机污染物的去除及生态安全具有重要意义.文章主要从化学、生物、设计参数等方面论述了人工湿地废水处理中有机污染物的降解及其机理研究进展.化学因素主要包括溶解性有机质(DOM)对有机污染物的迁移转化、氧化还原环境(Redox)及废水中电子受体的存在对有机质的分解状况、不同溶解氧(DO)水平为厌氧、好氧细菌对有机物的生物降解及湿地内反应动力学模型建立等因素对废水中有机污染物降解的作用及影响;生物因素主要涉及植物和微生物的作用,湿地中的生物降解是有机污染物的主要去除方式;在工艺参数方面,主要就水流特性、孔隙度、停留时间(HRT)、水力负荷(HLR)和水位等因素对湿地中有机污染物去除的影响进行了探讨.