可见光助三维电极/电Fenton处理罗丹明B废水的研究

提出了以多孔TiO2薄膜(Porous-TiO2)板为阳极,活性炭负载Fe-Ni共掺P25颗粒(Fe-Ni-P25/AC)为粒子电极的可见光助三维电极/电Fenton(Vis-3D/EF)降解有机废水的新方法.同时,考察了该体系对罗丹明B溶液的去除效果和影响因素,探讨了降解过程的反应动力学,并与常规阳极和粒子电极组成的体系处理能耗进行了对比,探讨了Vis-3D/EF体系各个作用对去除率的贡献及对罗丹明B的降解机理.实验结果表明,在电源电压20 V、溶液pH=3、Fe2+离子投加量0.5 mmol·L-1、曝气量1.5 L·min-1、反应时间60 min时,20 mg·L-1罗丹明B的降解率为96.84%,处理过程更符合二级反应动力学.在此条件下,Porous-TiO2阳极板和Fe-Ni-P25/AC粒子电极组成的体系,降解过程具有明显的协同催化特点,协同因子达1.22,且处理能耗仅为常规石墨(Gr)阳极、活性炭(AC)粒子电极组成体系的1/85.5.Vis-3D/EF降解过程中电催化氧化作用、Fenton氧化作用、可见光催化作用及可见光下的协同作用对去除率的贡献分别为43.88%、20.21%、15.26%和17.49%.同时,通过叔丁醇捕获实验发现,·OH对去除率的贡献为75.58%,表明·OH是该体系中产生的主要活性物质.     

超声波辅助壳聚糖/零价纳米铁降解酸性品红

用液相还原法制备的壳聚糖/零价纳米铁处理废水中染料——酸性品红,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)和紫外可见光谱(UV-vis)等不同表征手段对颗粒物进行晶体结构、形貌与尺寸表征分析.结果发现,壳聚糖可与纳米铁形成稳定的包裹体,从而降低了纳米铁的团聚性并提高了纳米铁的反应性能及抗氧化性.在超声波辅助下,发现壳聚糖稳定纳米铁粒子对酸性品红有降解作用,置于空气中65 d后壳聚糖稳定纳米铁仍具有反应活性.在25℃、壳聚糖稳定纳米铁投加量0.4 g·L-1、溶液pH =4.96、酸性品红初始浓度100 mg·L-1的条件下,反应20 min内对酸性品红的脱色率超过99％,其降解过程符合表观一级反应动力学规律,反应的活化能为55.34kJ·mol-1,说明降解过程是化学控制过程.     

Fe@Co/NC改性石墨毡在电芬顿体系降解EDTA-Ni的研究

采用Fe掺杂MOF前驱体ZIF-67(Fe@ZIF-67)为模版,通过煅烧制备了掺杂铁元素的金属有机框架衍生物(Fe@Co/NC).同时,首次采用Fe@Co/NC复合材料改性的石墨毡(Fe@Co/NC/GF)为阴极和石墨毡(GF)为阳极构建了电芬顿体系,研究了复合电极对络合重金属EDTA-Ni的去除效果.结果表明,Co/Fe、N掺杂的碳基催化剂具有高含量的吡啶氮(2.42%)和石墨氮(3.23%),提供了大量催化活性位点(C—N、Co—N_x),从而有效改善了催化剂氧还原的性能.在pH为3,Na_2SO_4浓度为0.1 mol·L~(-1),应用电流为40 mA的最佳条件下,反应120 min后,Fe@Co/NC/GF电芬顿体系对EDTA-Ni的降解率达到了97.4%,且有效拓宽了pH的应用范围.     

电芬顿-生物泥浆法联合修复芘污染土壤

以芘污染土壤为研究对象,建立一种电芬顿与生物泥浆法联合的修复（EF-BIO）处理方法.通过对2种修复技术在污染物降解过程中显现出的不同降解特性以及所需环境因素的区别与变化的分析和研究,构建一种高效的联合的有机污染土壤修复方法.研究主要分为两部分：第一部分通过目标污染物去除率与降解速率,羟基自由基（·OH）生成量与微生物数量,以及污泥pH值等参数的变化分析得出联合修复方法的联合顺序;第二部分通过不同联结时间点目标污染物去除率与降解速率,微生物数量变化以及中间产物变化等的研究分析,确定最佳的EF-BIO联合修复方法.结果显示：当EF先进行6h,EF-BIO联合修复法仍然在72h内对芘的去除率高达91.02%,比单独使用两种方法的去除率提高50%以上.     

双极电化学氧化降解水中苯胺

采用钛基氧化物涂层材料（Ti/SnO2-Sb2O5）为阳极,石墨为阴极,在含Fe2＋和不含Fe2＋2种电解质条件下研究了苯胺的电化学氧化降解效率和机制.结果表明,Ti/SnO2-Sb2O5阳极氧化降解有机物的电位约2.0 V±0.1 V,而石墨阴极还原O2生成H2 O2的优化电位为-0.65 V.H2 O2单独作用不能...     

负载磁性废茶生物炭活化过一硫酸盐高效降解水中腐殖酸和富里酸

城市污水厂二级处理出水中含有大量的溶解性有机物(Dissolved organic matters,DOM)会对生物和受纳水体构成潜在的危害,因此有必要对二级处理出水进行深度处理.本研究以农业废弃物茶叶渣为原料,通过对废弃茶叶改性和负磁制备一种磁性废茶生物炭(Fe-tea biochar,Fe-TB),用于活化过一硫酸...     

酸性红B染料的阴极氧化降解机理

以Pt/C气体扩散电极为阴极,对pH=3的60mg/L酸性红B溶液进行双室电解,8V下电解80min后,酸性红B溶液在阴极室的脱色率和COD去除率分别为94.2%和66.8%,而酸性红B溶液在阳极室的脱色率和COD去除率分别为73.3%和56.6%,表明O2能在阴极室还原为H₂O₂和.OH来氧化降解酸性红B.通过红外光谱和GC-MS对酸性红B在阴极室的降解中间产物进行了分析,检测出20种中间产物,包括14种酯、3种酸和3种含—NO₂或N—OH基团的物质,给出了酸性红B染料在阴极室的可能降解路径.     

纳米TiO2光催化降解对甲基苯磺酸的研究

采用TiO2/UV光催化降解法处理对甲基苯磺酸的水溶液,探讨了二氧化钛的投加量、溶液的初始浓度、溶液的pH、紫外光照射时间和强度、常见无机离子等因素对对甲基苯磺酸的降解效率的影响.结果表明,在浓度为0.030 g·L-1对甲基苯磺酸溶液中,光催化剂TiO2最佳投加量为0.10 g·L-1,控制空气分压为5.2kPa,紫外光照射2h,溶液为中性时,对甲基苯磺酸废水降解率达到67.4%.二氧化钛的用量、溶液的pH是影响纳米TiO2光催化降解对甲基苯磺酸的主要因素.在此基础上还考察了无机阳离子和无机阴离子对反应的影响,并取得了满意的效果.     

Degradation of corn stalk by the composite microbial system of MC1

The composite microbial system of MC1 was used to degrade corn stalk in order to determine properties of the degraded products as well as bacterial composition of MC1. Results indicated that the pH of the fermentation broth was typical of lignocellulose degradation by MC1, decreasing in the early phase and increasing in later stages of the degradation. The microbial biomass peaked on the day 3 after degradation. The MC1 efficiently degraded the corn stalk by nearly 70% during which its cellulose content decreased by 71.2%, hemicellulose by 76.5% and lignin by 24.6%. The content of water-soluble carbohydrates （WSC） in the fermentation broth increased progressively during the first three days, and decreased thereafter, suggesting an accumulation of WSC in the early phase of the degradation process. Total levels of various volatile products peaked in the third day after degradation, and 7 types of volatile products were detected in the fermentation broth. These were ethanol, acetic acid, 1,2-ethanediol, propanoic acid, butanoic acid, 3- methyl-butanoic acid and glycerine. Six major compounds were quantitatively analysed and the contents of each compound were ethanol （0.584 g/L）, acetic acid （0.735 g/L）, 1,2-ethanediol （0.772 g/L）, propanoic acid （0.026 g/L）, butanoic acid （0.018 g/L） and glycerine （4.203 g/L）. Characterization of bacterial cells collected from the culture solution, based on 16S rDNA PCR-DGGE analysis of DNAs, showed that the composition of bacterial community in MC1 coincided basically with observations from previous studies. This indicated that the structure of MC1 is very stable during degradation of different lignocellulose materials.     

活性炭负载铁催化过硫酸盐降解酸性大红3R

采用浸渍-高温煅烧法制备负载型的Fe/活性炭催化剂,利用电镜扫描(SEM)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征.并以酸性大红3R为目标污染物,用此催化剂研究了过硫酸盐在非均相催化体系的氧化性能.考察了Fe负载量、过硫酸钠用量、催化剂用量、初始污染物浓度等因素对酸性大红3R降解的影响,并对催化剂重复使用性能进行测试.结果表明,Fe负载量为6%时,催化降解效果最好;当Na2S2O8浓度为3.0 g·L-1,催化剂用量1.5 g·L-1,降解3 h时,酸性大红3R去除率达80%以上;催化剂可重复使用5次以上.同时还采用紫外可见、气相色谱-质谱分析其降解的历程.     

曝气充氧对排水管网液相硫化物累积影响研究

污水管道内硫化物的产生和逸散常引起恶臭、中毒和管道腐蚀等一系列管网问题,曝气充氧可以作为一种较为适用的控制污水管道内硫化氢产生和累积的方法.针对曝气充氧控制管网液相硫化物的方法,通过实验室批量实验,研究不同曝气条件对管道液相硫化物累积、碳源消耗等反应过程的影响.结果表明,曝气充氧主要通过氧化硫化物实现对液相硫化物浓度的有效控制,硫化物累积、碳源消耗受间歇曝气频率影响显著,相对间隔较短的充氧曝气方式,可以有效防止液相硫化物累积,并且消耗较少的有机碳源.     

溶液浓差能驱动的逆电渗析有机废水氧化降解机理研究

将逆电渗析(RED)电极氧化还原反应作用于有机废水降解,可以达到利用低品位热氧化降解有机废水的目的.RED反应器阳极产生氧化反应生成的HClO及阳极表面直接电化学氧化反应对有机废水产生氧化降解作用,阴极发生电芬顿反应生成H_2O_2对有机废水产生氧化降解作用.为了验证溶液浓差能驱动的RED有机废水氧化降解工作机理,通过搭建一个由40对膜电池单元所构成的实验室规模的RED有机废水氧化降解反应器及相应的实验系统,对偶氮染料——酸性橙Ⅱ模拟废水进行氧化降解机理研究.通过3次重复性实验研究发现:在通过正交试验确定的最佳降解条件下,浓度为150 mg·L~(-1)各500 mL的酸性橙Ⅱ模拟废水分别流经RED反应器阴、阳两极,阴、阳极12 min酸性橙Ⅱ平均降解率分别可达90.14%和97.87%,20 min酸性橙Ⅱ平均降解率分别达到97.56%和99.81%.初步研究结果表明,溶液浓差能驱动的RED反应器对难生化降解有机物有较好的降解效果,为后续相关理论和实验研究提供了参考依据.     

Fe2+和零价铁活化过一硫酸盐降解酸性橙7

采用环境友好的Fe~(2+)和零价铁(ZVI)作活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)来降解水中酸性橙7(AO7).结果表明,在Fe~(2+)-PMS体系中,AO7的降解效果不佳,但通过添加适量的络合剂,AO7的去除率会大幅提高.ZVI在PMS存在下被腐蚀,并能够缓慢、持续不断地释放Fe~(2+).ZVI-PMS体系可以在比较宽泛的pH范围(3～9)有效、快速地降解AO7,并且在酸性条件下降解速率较快.淬灭实验结果显示,硫酸根自由基(SO_4~(·-))对AO7的降解起主要作用.除了Cl~-和高浓度(50 mmol·L~(-1))的NO_3~-能够促进AO7的降解外,其他水中共存的阴离子对AO7在ZVI-PMS体系中的降解具有抑制作用,而腐殖酸(HA)则无明显影响.AO7在超纯水中的去除率高于其他实际水体,但反应90 min后,污水厂出水过滤水和胶体浓缩液中的AO7去除率也可高达98.6%和87.6%,说明ZVI-PMS可能可以有效地去除含有较高DOC含量的污水中的AO7.利用GC-MS检测到辐照后溶液中有3种中间产物,推测主要是通过AO7偶氮键断键后的中间产物进一步氧化形成.此外,TOC在一定程度上降低,说明部分AO7被矿化.     

转鼓式内电解装置处理水中酸性橙Ⅱ染料

设计制作了转鼓式内电解反应装置,将铁屑与活性炭按体积比为1:1混匀后装填在转鼓内,对偶氮染料酸性橙Ⅱ(AOⅡ)进行降解实验,考察了溶液pH、转鼓转速和溶液浓度对AOⅡ降解过程的影响.结果表明,AOⅡ降解过程符合准一级动力学方程,酸性条件有利于AOⅡ的降解,转鼓转速过快和溶液浓度过高则不利于AOⅡ的降解.解决了铁炭床长时间运行板结结块的问题.AOⅡ分子在转鼓式内电解的作用下,其可见光和紫外光区的特征吸收峰逐渐降低直至消失,并新生成更容易生物降解的对氨基苯磺酸盐.     

单线态氧氧化水中对氨基苯胂酸的研究

阿散酸(p-ASA)作为一种有机砷饲料添加剂被广泛应用于养殖业以促进动物生长.因其几乎不被动物体吸收转化而易进入到养殖业环境中,其氧化降解则会向环境中释放无机砷而造成环境砷污染.以LED灯(λ=660 nm)为激发光源、亚甲基蓝(MB)为光敏剂,产生单线态氧(1O2),研究1O2对水中p-ASA的氧化降解形成无机砷的过程.同时考察体系初始p H、光照强度、光敏剂浓度等因素对反应的影响.结果表明,p-ASA经光敏反应而显著降解,并产生以As(V)为主的无机砷.p-ASA在偏碱性条件下降解显著;p-ASA降解率与光照强度呈正相关;p-ASA降解率随着光敏剂MB浓度增大先有明显提高,MB浓度大于3 mg·L-1后趋于稳定.选取糠醇(FFA)作为参考物,利用竞争动力学方法估算得出p H=10时1O2与p-ASA的反应速率常数为7.44×106L·mol-1·s-1.     

生活垃圾不同填埋阶段的富里酸对五氯苯酚的降解

采用紫外和红外光谱对不同填埋年限生活垃圾的富里酸(fulvic acid,FA)的结构组成和官能团变化进行分析,并对不同填埋阶段富里酸(FA)的电子转移能力和其对五氯苯酚(pentachlorophenol,PCP)的降解能力进行研究.结果表明,以S.oneidensis MR-1作电子供体,同时添加不同阶段填埋富里酸作电子穿梭体可以显著提高PCP的降解率,降解率能达到80%以上.不同填埋阶段富里酸对PCP的降解有不同的还原转化能力的原因是氧化还原性质存在差异.填埋富里酸具有PCP还原转化能力又归因于其具有电子转移能力,这些功能都利于促进PCP还原脱氯.而填埋富里酸电子转移特性主要源于其结构中含有的电子转移功能基团,其中羟基和羧基是填埋过程富里酸分子中重要的活性官能团,其含量高低将影响PCP还原脱氯效率.     

Fe(VI)/Fenton联合体系氧化降解菲的路径及机理

Fe（VI）/Fenton联合体系降解多环芳烃的效果良好,但其机理及降解路径仍需进一步被探究.采用荧光及GC-MS技术,考察弱酸条件下Fe（VI）降解菲的效果,并对比中性及碱性条件研究其氧化机理,进而分析Fe（VI）/Fenton联合体系对菲的作用机理及菲的降解路径.结果表明,弱酸条件下Fe（VI）氧化菲时,·OH参与反应较少,起氧化作用的可能为中间高价态铁.在该条件下,Fe（VI）对菲的降解效果稍差于中性及碱性,但此时Fe（VI）的高氧化性能可提高菲的矿化效果.联合氧化体系中,菲逐步被氧化、羟基化、脱碳、加氢而最终转化为CO₂和H₂O,主要的中间产物为邻苯二甲酸酯衍生物和9-芴甲醛衍生物.联合氧化体系可合理利用Fe（VI）氧化过程中产生的Fe（II）,并发挥高价态铁与·OH在氧化性能上的优势,实现对菲及产物的降解与矿化.     

PSF多相UV-Fenton体系原儿茶酸与龙胆酸的增效对比

对比研究了原儿茶酸和龙胆酸对聚合硅酸铁(PSF)多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ的增效能力,分析了两种增效体系中铁离子转化、H2O2分解以及·OH生成之间的关系,探讨了两种增效试剂对PSF多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明:原儿茶酸和龙胆酸均能够有效促进催化剂Fe2+生成与释放,进而提高体系·OH的浓度、...     

硫氮共掺杂碳基材料活化过一硫酸盐降解2,4-二氯苯酚的效能及机理

为了解决外源杂原子掺杂到碳基相催化剂过程中掺杂量低和分布不均的问题,本研究通过直接碳化聚吡咯(PPy)和聚噻吩(PTh)混合物制备得到硫氮共掺杂碳基催化材料(CPPy-PTh),并研究其活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的性能.结果表明,CPPy-PTh催化PMS可在30 min内降解...     

单偶氮染料AY17的光催化降解动力学及机制

为了研究水体环境中单偶氮染料酸性黄17(AY17)有效地去除方式及其可能的降解途径、转化和归趋等,实验首先探索了AY17在不同深度氧化体系中降解的可行性,研究发现其去除效率的大小按照UV/H_2O_2UV/Na_2S_2O_8≈UV/FeSO_4·7H_2OUV/KHSO_5UV/TiO_2排列.然后选取UV/TiO_2体系,研究了催化剂用量,反应温度,底物浓度以及溶液初始p H值等因素对其光催化降解动力学的影响,结果表明AY17的光催化降解遵循假一级动力学,其降解速率常数为0.011 2 min~(-1);当催化剂TiO_2用量为3 g·L~(-1)时其降解效果最好;高温有利于AY17的光催化降解,而随着底物浓度和溶液初始p H值的升高,其降解速率常数显著下降.最后利用GC/MS对AY17光催化降解中间产物进行了初步鉴定,研究发现在·OH等活性氧物种的作用下偶氮键的断裂、羟基自由基对芳香环上基团的取代以及吡唑环的裂解是其主要降解途径.