气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响

采用重心模型、空间自相关分析和地理探测器,研究了2016年中国东部O₃浓度的时空变化规律,揭示了气象因素和前体物对中国东部O₃浓度空间分布格局及其演变的影响.结果表明：（1）O₃浓度变化可分为3个阶段：1~3月为低值上升阶段、4~9月为高值波动阶段、10~12月为低值下降阶段,O₃污染主要发生在高值波动阶段,超标天数占全年的96.0%.（2）气象因素是影响O₃年均浓度空间分布格局的主导因素,受降水、相对湿度南高北低和日照时数北高南低的影响,O₃年均浓度总体呈北高南低的态势;前体物对O₃年均浓度分布也有显著影响,是城市群核心城市形成局部O₃污染中心的原因.（3）O₃月均浓度分布格局经历了由北高南低到南高北低的演变过程,1~6月O₃浓度总体重心和高值重心向北迁移,6月达到最北,北高南低的特征最强,环渤海地区成为O₃污染最严重的区域;7~12月,O₃浓度总体重心和高值重心向南迁移,12月达到最南,O₃浓度分布格局演变为南高北低.3~9月雨季期间,O₃浓度分布主要受降水和相对湿度的影响,其余时间主要受气温的影响.（4）前体物对O₃浓度分布的影响主要通过气象条件实现,气温越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大;气温越低,光化学反应越弱,NO_x、CO、SO₂等化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

安徽省O3浓度时空分异及其驱动因素研究

基于2017—2018年安徽省132个空气质量监测站点的O₃浓度观测数据及各月份的气象与前体物排放数据, 采用空间自相关分析、地理探测器等方法分析安徽O₃浓度的时空分异及其驱动因素. 结果表明:安徽O₃浓度的峰值出现在5月和6月, 超标率分别为31.4%和42.8%. O₃浓度整体呈空间集聚特征, 高值区主要出现在安徽东北部的蚌埠、宿州、淮南和滁州4市, 低值主要分布在皖南山区. 气象要素是安徽省O₃浓度格局形成的主控因素, 其中6月的边界层高度(q=0.644)、近地面太阳辐射(q=0.597)和风速(q=0.571)的影响最大, 且呈正向影响, 风速的增大和边界层高度的增加可能使得输入性污染增加. 降雨量(q=-0.532)和相对湿度(q=-0.559)呈负向影响, 且降雨带的移动是影响安徽夏季O₃分布格局的一项关键因素. 本地前体物排放对安徽O₃浓度的影响受到气象要素的驱动, 在夏季呈正向, 而冬季呈反向, 其中CO的影响相对较大. 6月气象要素与本地前体物排放的双因子交互驱动对O₃浓度的空间分异具有增强作用. 边界层高度和近地面太阳辐射与本地前体物的组合解释力均大于0.7, 在不利的气象条件下, 应进一步加强对本地前体物排放的管控.     

夏季城市大气O3浓度影响因素及其相关关系

利用2003年夏季济南市区近地面大气O₃、相关前体物和气象因素等观测数据,研究了O₃浓度的分布特征及时间变化规律,分析了7月份O₃与NO、NO₂和CO等前体物及太阳辐射和气温气象条件的相关性.结果表明,济南市区夏季O₃污染比较严重,观测期间各污染物O₃、NO、NO₂、NO_x和CO浓度都相对较高,昼间O₃与各前体物的浓度呈较好的负相关关系,与太阳辐射具有非常明显的相关性,而与气温的相关性不明显.根据以上分析结果,利用回归分析方法,建立了昼间O₃浓度与前体物、气象因子之间的相关模式,结果表明O₃浓度的计算值与观测值符合性较好.     

基于Brute-Force方法的京津冀区域夏季臭氧反应机制

近年来京津冀区域夏季臭氧（O₃）体积分数仍居高位,轻中度污染频繁发生,相关反应机制研究亟需开展.利用WRF-Chem模式对该区域2018年夏季代表月O₃浓度进行模拟,并基于Brute-Force方法探究了区域层面前体物减排的O₃变化.O₃在不同排放情景的变化表明,该区域O₃反应机制以VOCs控制区与非敏感区为主,VOCs控制区主要聚集京津冀中部,呈南北带状分布,面积占比15.60%~26.59%.区域各市城区的O₃浓度对前体物排放的相对响应强度（RRI）具有很大的空间差异性,对于VOCs,RRI_VOC在0.03~0.16范围内;而对于NO_x,RRI_NO_x在-0.40~0.03范围内.纬度越高的城区,RRI值越剧烈,表明了越为显著的区域输送影响.前体物排放强度高的城区,RRI_NO_x值越低,暗示RRI_NO_x对当地NO₂浓度的负向依赖;但RRI_VOC与NO₂水平无明显关联,更依赖于对前体物相对丰度（VOCs ：NO_x）.RRI_VOC与RRI_NO_x比值在多数城市表现为负值,VOCs协同减排以抑制O₃浓度恶化十分必要;该比值的绝对值在工业化和城市化高的城市远低于普通中小城市,意味着这些城市VOCs协同减排的要求将更高.然而,即使在前体物50%减排下,区域各城市O₃浓度改善仍然有限,毗邻省份的区域外联合治理也依然重要.     

中国暖季近地面臭氧浓度空间格局演变及主要气象驱动因素

中国的近地面臭氧（O₃）浓度在2015~2018年间持续升高,已成为仅次于颗粒物的重要大气污染物.基于中国337个城市2015~2018年暖季（4~9月）的实时O₃浓度数据和气象数据,利用趋势分析、空间自相关、热点分析和多尺度地理加权回归（MGWR）,研究了2015~2018年中国暖季地表O₃浓度的空间演变格局,探讨了气象因素对其驱动的空间差异性.结果表明：①中国暖季O₃浓度整体呈显著升高趋势（P<0.05）,平均升高速率为0.28 μg·（m³·a）^-1,其中超过55%的城市O₃浓度每年升高0.50 μg·m^-3;②O₃浓度存在明显的区域差异,高值区（平均浓度>60 μg·m^-3）分布在华东、华北、华中和西北部分地区;低值区（平均浓度<20 μg·m^-3）分布在华南和西南地区;③O₃浓度变化趋势在空间上存在位于华东、华北、西北以及华中地区的热点区域和位于西南、华南（广西）以及东北地区的冷点区域;④气温是中国暖季O₃变化的主要气象驱动因素,其对华北、西北和东北地区O₃浓度的影响显著高于其他地区;除广西、云南和江西部分地区外,O₃浓度与气温呈显著正相关;O₃浓度在华南、华东和华中大部分地区与风速呈显著负相关,O₃浓度在华北和东北部分地区与风速呈显著正相关;除辽宁、山东、河北、甘肃、广东及西南部分地区外,O₃浓度与云层覆盖度呈显著负相关;除西北和西南部分地区外,O₃浓度与降水呈显著负相关.     

长株潭城市群PM2.5和O3浓度时空分布特征及影响因素分析

基于2015~2019年长株潭城市群PM_2.5和O₃遥感浓度数据,利用空间自相关指数和地理加权回归（GWR）等方法探究PM_2.5和O₃浓度的时空分布特征及相关因素对其影响强度.结果表明：① PM_2.5浓度整体呈现出冬季和春季高,夏季和秋季低的"U"型特征,而O₃浓度则表现为夏季和秋季高,冬季和春季低的"M"型特征,PM_2.5与O₃年均浓度高低排序为：长沙市>湘潭市>株洲市.② PM_2.5与O₃浓度在夏季呈现正相关,秋冬季为负相关,且具有显著的空间集聚特征,O₃浓度高-高集聚区的面积呈现逐年增加的趋势.③GWR结果显示：夜间灯光强度和人口密度都对PM_2.5与O₃具有正相关效应,其中,植被指数（NDVI）、风速和温度对PM_2.5浓度的影响最为显著,而风速和温度对O₃影响强度更为突出,不同因素对PM_2.5和O₃浓度影响具有显著的空间异质性.     

泰山顶臭氧及其前体物一氧化碳浓度变化规律

监测泰山顶O₃及其前体物CO的浓度,分析O₃和CO浓度的变化规律及其相关性.结果表明,泰山顶O₃小时平均浓度超过国家一级标准的频率为15.81%,CO小时平均浓度均达标;O₃浓度的日变化幅度较小,说明该地区受周围工业污染影响较小;O₃和CO浓度的日变化均呈一高一低的双峰型变化规律,二者具有很好的相关性,O₃浓度峰值一般滞后于CO,该区域O₃及其前体物CO浓度的变化主要受局地光化学过程控制;O₃浓度与CO浓度的日际变化的相关性也较好.     

乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现"单峰"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

支持向量机回归在臭氧预报中的应用

采用南京工业区2016年5月20日~8月15日这一高臭氧（O₃）期的O₃、O₃前体物和常规气象资料数据,利用支持向量机回归（SVMr）方法分别预报O₃的小时值、日最大值和最大8 h滑动平均值.结果表明,O₃小时值预报的相关系数（R²）为0.84,平均绝对误差（MAE）和平均绝对百分误差（MAPE）分别为3.44×10^-9和24.48,O₃前期浓度、紫外B波段辐射（UVB）和NO₂浓度是关键因子.O₃日最大值预报的主要因子是NO_x在07：00的浓度和UVB.预报O₃ 8 h时UVB和气温起重要作用.加入前体物项能够使O₃的预报精度提升10%~28%.与多元线性回归方法相比,SVMr对O₃浓度的预报有明显优势.     

2016年中国城市臭氧浓度的时空变化规律

随着城市化进程的加快和机动车保有量的急剧增加,导致我国很多地区臭氧（O₃）前体物（挥发性有机物和氮氧化物）排放量显著增加,臭氧污染现象日益突出.臭氧污染对人体健康、植被生长、生态环境等具有重要影响,已成为学术界研究的热点.为揭示全国尺度近地面臭氧的时空变化规律,本文基于2016年中国364个城市的监测数据分析了中国城市O₃浓度的时空变化特征,并采用Global Moran''s I和Getis-Ord G_i^*指数,揭示了2016年中国城市O₃污染的空间集聚和冷热点区域的时空特征.结果表明,在全国尺度上,2016年中国城市年均O₃浓度为100.2 μg·m^-3,北方城市和南方城市O₃浓度分别具有显著的倒"V"和"M"型月变化规律,且呈现夏季高、春秋季居中、冬季最低的特征;中国城市O₃浓度具有显著的空间分异规律,中部和东部是O₃污染的高发区,西部地区和黑龙江省的O₃污染处于较低水平;中国城市O₃浓度具有显著的集聚性特征,且呈现1-5月由南向北而6-12月由北向南扩展的年周期循环特征,热点地区主要集中在华北、华中和华东地区.     

中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.      

长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟

利用WRF/Chem空气质量模式对长江三角洲夏季一次典型臭氧(O3)污染过程的时空分布特征和物理化学机制进行了数值模拟研究.结果表明,模式能够合理地再现这次长江三角洲夏季典型O3污染过程的时空分布特征和演变规律.2013年8月10~18日,长江三角洲主要受副热带高压影响,晴天、高温和小风的气象条件有利于光化学污染的形成.模拟结果表明,长江三角洲地区气象场、地理位置、区域输送和化学生成都对O3的时空分布有影响.敏感性实验表明,上海O3浓度在海洋性气流影响下较低,但上海排放源对长江三角洲O3浓度时空分布的影响较为显著;南京近地面高浓度O3主要贡献为化学生成(烯烃和芳香烃)和高层O3的垂直输送,杭州和苏州近地面高浓度O3主要来源于物理过程.在O3生成速率最大时(11~13h)对O3前体物减排,对长江三角洲15:00的O3峰值浓度影响较为明显.     

2015—2016年中国城市臭氧浓度时空变化规律研究

为探究中国大陆城市O₃污染状况时空变化的总体特征,运用时空统计分析和GIS技术对2015—2016年全国开展O₃常规监测的336个城市进行分析,揭示近两年O₃浓度及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析"三区十群"区域内外O₃浓度的变化差异.结果表明：2015—2016年期间,全国336个城市中,有258个城市2016年年均O₃浓度值较2015年升高,形成了新的O₃污染空间格局;京津冀及周边地区、长三角地区、中部的河南、武汉污染较重,东南沿海和西南地区的云南、西藏污染相对较轻;长三角地区和山东城市群是中国O₃核心污染区域,陕西、山西及安徽三省O₃浓度较2015年有大幅升高.O₃的空间分布与NO_x排放量、生成控制型等因素密切相关.已有的研究区域中除华北平原和四川盆地等地区的郊区点位以外,我国大多数地区的O₃生成控制型属于VOCs控制型.研究结果有利于从宏观上直接对比评估国家大气污染重点防控区内外O₃污染特征变化的差异,从而针对性地开展环境污染防控.     

杭州市臭氧污染特征及影响因素分析

为研究杭州市夏季臭氧(O_3)污染特征及其影响因素,统计分析了2013—2016年杭州市O_3监测数据与杭州市气象数据,并结合AIRS卫星O_3数据探讨了台风天气系统对杭州市近地面O_3浓度的影响.结果表明:2013—2016年,杭州市O_3污染逐年加重,O_3浓度高值持续时间延长.O_3浓度与太阳辐射、温度相关,每年5月和8月太阳辐射强、温度高,O_3污染最严重;全天O_3浓度呈单峰日变化,峰值出现在午后(~14:00)太阳辐射较强、温度最高时.杭州市在日降水为0且12:00—15:00太阳辐射通量均值高于200 W·m~(-2)天气条件下,风向为东、东北或东南风且风速低于3 m·s~(-1)时,O_3浓度相对较高,易出现超标情况.台风天气系统对杭州市近地面O_3浓度有明显影响,以2014年10号台风"麦德姆"为例,台风外围系统影响到杭州时,偏东气流可将杭州以东地区高浓度O_3输送到杭州,同时下沉气流导致污染物在近地层积聚不易扩散,造成近地层O_3浓度升高.     

基于EOF分解和KZ滤波的2019～2021年中国臭氧时空变化及驱动因素分析

基于我国337个地级行政区2019～2021年的3～8月O₃逐时浓度数据及同期气象数据，使用经验正交函数(EOF)分解，分析了我国O₃浓度的主要空间分布模态变化趋势及其主要气象驱动因素.选取31个省会城市，利用KZ滤波将O₃及气象因子的时间序列分解为短期分量、季节分量和长期分量，结合逐步回归模型，建立O₃与气象要素之间的关系，进而重构“气象调整”后O₃浓度的长期分量时间序列.结果表明，在我国O₃浓度变率的总体空间特征基本稳定的背景下，O₃浓度的第一模态整体呈趋同性变化，即O₃浓度变率的高值区域波动性减弱，低值区域波动性增强.气象调整前后不同城市O₃浓度的变化趋势存在一定差异，大部分城市O₃浓度经调整后的长期分量较调整前更“平缓”.其中，气象因素对石家庄、济南和广州等城市O₃浓度长期变化的影响较大，而前体物排放变化对福州、海口、长沙、太原、哈尔滨和乌...     

我国地级及以上城市臭氧污染来源及控制区划分

为划分我国臭氧污染控制区,制定更加科学合理的臭氧污染控制措施,根据2018年地面臭氧浓度监测数据,分析了全国338个地级及以上城市的臭氧超标情况,利用TCEQ方法计算出各城市的本地生成O₃量与区域传输O₃量,对本地生成O₃量与O₃日最大8 h平均值进行相关性分析,根据决定系数（R²）确定了各城市臭氧污染的主要来源.结果表明,2018年全国共有121个城市O₃浓度超标,超标率达35.8%;104个城市本地生成O₃对当地O₃污染影响较大,是O₃污染的主要来源;另外234个城市O₃污染的主要来源则以区域传输O₃为主.利用城市O₃超标情况与O₃污染来源将城市分为4类：超标-以本地生成O₃为主的城市（N-L）、超标-以区域传输O₃为主的城市（N-T）、达标-以本地生成O₃为主的城市（S-L）和达标-以区域传输O₃为主的城市（S-T）.最终根据各个省份中4类城市的占比,将全国划分为3类控制区：重度控制区、中度控制区及一般控制区.重度控制区中的N-L城市在3类控制区中占比最多（20.3%）,污染最为严重;中度控制区中4类城市的占比均属于中等水平;一般控制区中S-T城市占比最多（65.4%）,污染程度较轻.     

京津冀地区2015~2020年臭氧浓度时空分布特征及其健康效益评估

为评估京津冀地区臭氧（O₃）时空分布特征及其产生的健康效益,采用土地利用回归模型和随机森林模型,模拟2015~2020年京津冀地区O₃浓度并在此基础上估算归因于O₃暴露导致的全因死亡、心血管系统疾病死亡和呼吸系统疾病死亡的人数及相应的健康损失经济价值.结果表明,京津冀地区O₃浓度、归因于O₃暴露的死亡人数和健康损失经济价值在2015~2020年间的变化趋势相似,整体呈现波动性上升趋势;O₃浓度较高的地区以及变化较大的地区集中于中部和西南部,北部地区浓度较低且变化程度较小;2015~2020年归因于O₃暴露的死亡人数空间分布与O₃浓度的分布相似;2015~2020年,13个市的全因死亡和心血管系统疾病死亡健康损失经济价值均增加,4个市的呼吸系统疾病死亡健康损失经济价值下降.研究结果提示京津冀地区O₃污染防治重点关注地区不尽相同,综合考虑建议以北京市、天津市、衡水市和邢台市作为京津冀地区O₃污染防治重点地区,根据重点地区类型和特点采取差异化防治措施改善O₃浓度、减少归因于O₃暴露的死亡人数和健康损失经济价值.     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...