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相似文献
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1.
原水砷污染问题严重威胁饮用水水质安全,随着生活饮用水标准的提高,致使多地饮用水中砷超标问题突显.本研究利用CeO2半导体的光催化活性及CeO2和Fe3O4对As(V)的强亲和力,合成了双组份磁性CeO2-Fe3O4复合材料,并采用SEM、XRD、BET和VSM等手段进行表征,考察复合材料的光催化/吸附除砷效果;研究了初始pH值、共存离子等因素对吸附除砷效果的影响;采用等温吸附模型、吸附动力学模型等手段进行吸附特性研究.实验结果表明,在光催化过程中,·OH和·O2-为主要的活性氧化物种.在紫外照射下,As(Ⅲ)能完全被氧化为毒性较低的As(V),同时将As(V)高效吸附于CeO2-Fe3O4粒子表面.在中性条件下,CeO2-Fe3O4粒子对砷的饱和吸附量为122.19 mg·g-1.共存离子Cl-和SO42-对As(V)的吸附没有显著影响,而CO32-、SiO32-和PO43-与As(V)存在明显的竞争吸附,使As(V)的吸附去除效果明显降低.吸附动力学和吸附等温线模拟分别符合准二级动力学方程和Freundlich吸附等温线,表明As(V)的吸附以化学吸附为主导.CeO2-Fe3O4复合吸附剂可快速实现固液分离,容易再生且重复利用性较好,具有广泛的应用前景.  相似文献   

2.
采用水热合成法成功制备出MnFe2O4磁性纳米棒(s-MnFe2O4),并考察了商品化的Fe3O4、MnFe2O4和合成的s-MnFe2O4纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附、振动样品磁强计(VSM)及X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s-MnFe2O4具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基(·OH)是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s-MnFe2O4磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn3+和Fe2+物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s-MnFe2O4催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.  相似文献   

3.
成功制备出羧基功能化的MnFe2O4磁性催化剂(MnFe2O4-COOH),采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、振动样品磁强计(VSM)、红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、H2-程序升温还原(TPR)及X-射线光电子能谱(XPS)等技术对其理化性质进行了表征,并通过非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠抗生素对MnFe2O4和MnFe2O4-COOH的催化性能进行了考查.结果表明,经过表面修饰之后的MnFe2O4-COOH比MnFe2O4的催化活性高,头孢噻肟钠的去除率可以达到85.5%,TOC的去除率达到58.1%.同时,对溶液pH的影响、Fe的流失、主要的活性物种及羧基修饰基团的作用进行了研究.结果表明,羟基自由基(?OH)是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种,羧基修饰后催化活性的提高主要归因于团聚的抑制、活性组分Fe流失的降低及还原能力的提高.此外,稳定性和重复使用性的研究结果表明,MnFe2O4-COOH经过3次 循环使用后,仍能保持较高的催化活性.  相似文献   

4.
采用共沉淀法制备了具有壳-核结构的磁性吸附剂Fe3O4/MnO2,对其性质进行了系统表征,并对其铅吸附行为进行了初步研究.透射电镜(TEM)结果表明,Fe3O4/MnO2为大小不规则的纳米级细小颗粒.X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,Fe3O4/MnO2具有尖晶石的结构.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为54.7 A·m2·kg-1, 吸附剂磁性较强,易于磁分离;BET比表面积为76.5 m2·g-1.吸附试验结果表明,Fe3O4/MnO2对铅具有良好的去除效果(特别是在低平衡浓度情况下),最大吸附量为142.0 mg·g-1(pH=5.0);Langmuir等温线能更好地拟合Fe3O4/MnO2对溶液中铅的吸附(R2=0.852);吸附速率较快,在初始30 min内可达到平衡吸附量的80%,准二级动力学模型(R2=0.959)能较好地描述吸附过程;溶液pH对Fe3O4/MnO2吸附铅的影响较为明显,随pH升高,吸附量增大,但离子强度变化对吸附影响不大.  相似文献   

5.
以镁铁尖晶石MgFe2O4为磁核,在磁核表层包覆MgAl水滑石后经高温焙烧形成MgAl (O)复合氧化物包覆的磁性载体MgFe2O4/MgAl (O),进而负载纳米金属Pd制成磁性催化剂Pd-MgFe2O4/MgAl (O).通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、选区电子衍射(SAED)、比表面积(SBET)和振动样品磁强计(VSM)等手段对催化材料进行表征.结果表明,MgFe2O4-LDH转化为磁性MgFe2O4/MgAl (O)载体有利于催化材料比表面积的增加、结构稳定性的提升及相应催化活性位点的增加,进而有利于提升4-氯苯酚高效加氢脱氯效率.研究进一步考察了催化剂负载量、催化剂用量、底物浓度、反应温度、反应溶剂等条件对4-氯苯酚降解效率的影响.结果发现,在优化反应条件下催化反应的转换频率TOF (0.04 s-1)可媲美常温、常压、无碱性添加剂等温和条件下4-氯苯酚高效加氢脱氯反应的最佳文献报道水平.磁性催化剂Pd-MgFe2O4/MgAl (O)循环使用4次后仍保持很好的催化活性.  相似文献   

6.
在等离子体催化系统中,不同催化剂常表现出显著的性能差异.本文通过表面氧物种表征及臭氧氧化原位反应,探究了α-MnO2与CeO2两种常用催化剂在等离子体催化系统中催化氧化甲醇性能差异的本质原因.等离子体催化氧化甲醇的性能评价结果显示,在相同输入功率下CeO2对甲醇的转化率和CO2选择性均高于α-MnO2.氧气程序升温脱附(O2-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段及甲醇常温催化、O3分解和O3催化氧化实验结果表明,CeO2α-MnO2拥有更多的表面活性氧,能吸附活化更多的甲醇分子;同时,CeO2能更有效地利用臭氧分解产生的活性氧物种对甲醇进行深度氧化.进一步通过原位DRIFTS实验研究两种催化剂协同臭氧催化氧化甲醇反应中间产物的变化,结果表明,CeO2催化剂氧化甲醇的表面副产物较少,而α-MnO2表面则会累积大量的副产物碳酸盐,从而影响其催化性能.  相似文献   

7.
通过铂颗粒吸附法制备得到Pt/CeO2催化剂应用于臭氧催化氧化甲苯反应,研究了Pt颗粒负载对CeO2臭氧催化氧化甲苯的增强作用.采用氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)等手段对催化剂进行表征,结果显示,CeO2负载Pt颗粒后,Pt与CeO2存在相互作用,提高了CeO2上氧空位的含量.臭氧分解实验证实了Pt/CeO2催化剂具有更好的臭氧分解性能.臭氧催化氧化甲苯评价结果表明,Pt/CeO2具有比CeO2更优异的催化性能,在80 ℃时甲苯降解率、CO2产率和臭氧分解率分别达到92.3%、92.1%和99.9%.原位拉曼进一步研究了臭氧分解生成的氧物种种类及含量,以及甲苯存在时氧物种的变化,结果表明,臭氧在氧空位上分解产生的过氧物种较为稳定,是氧化甲苯的重要活性物质.因此,Pt颗粒负载在CeO2上能增强臭氧在催化剂上分解,并形成更多过氧物种,最终提升臭氧催化氧化甲苯的性能.  相似文献   

8.
硼掺杂CeO2/TiO2光催化剂的制备及其活性研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
在三氯化钛和钛酸丁酯水解过程中引入硼酸、硝酸铈,制备了具有可见光活性的硼(B)掺杂CeO2/TiO2复合氧化物光催化剂,采用XRD、DRS、XPS等手段进行表征,以偶氮染料酸性红B为模型污染物评估了催化活性.结果表明,硝酸铈加入量影响催化剂的吸收带边,随用量增加,吸收带边红移至481nm(Ce/Ti=1.0,摩尔比),继续增加用量,吸收带边轻微蓝移.催化剂晶相组成与焙烧温度有关,500℃时焙烧样品主要由立方晶型CeO2和锐钛矿TiO2组成,焙烧温度高于700℃时,TiO2转化为金红石型,CeO2则无显著变化.随焙烧温度升高,催化剂吸收带边明显蓝移,综合考虑催化剂稳定性和太阳能利用,认为500℃焙烧较为合适.B1s XPS显示仅有少量B原子进入复合氧化物晶格取代了氧原子,主要以B2O3形式存在.酸性红B降解试验显示B掺杂CeO2/TiO2可以提高TiO2的催化活性,紫外光辐射10min最高可使96.0%的酸性红B分解,且反应彻底,表现出较强的氧化能力,但Ce/Ti>0.5(摩尔比)时催化活性显著下降.  相似文献   

9.
CeO2-La2O3/γ-Al2O3稀土氧化物混合物催化还原SO2的实验研究   总被引:4,自引:0,他引:4  
在La2O3 中加入变价稀土氧化物CeO2,组成一种稀土氧化物的混合物,以这种混合物作为CO还原SO2的催化剂.采用连续流动固定床反应器,在反应气体SO2和CO按SO2∶CO = 1∶3,载流气体为N2,气体流量为1000 mL/min的条件下,实验研究了该催化剂的活化过程以及温度和反应物浓度配比对活化反应的影响,用XRD和XPS对反应前后催化剂进行了表征,分析了相结构的变化.结果表明:CeO2和La2O3 2种稀土氧化物的混合物,在CO还原SO2的催化反应中,活化温度比单个的CeO2或La2O3氧化物下降了50℃~100℃,而且具有更高的活性.这可能是CeO2和La2O3氧化物之间存在着某种协同作用所致.  相似文献   

10.
通过化学合成法制备了磁性核壳CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料,采用傅立叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对其进行了表征,研究了溶液pH、吸附时间、U (VI)初始浓度和温度等参数对U (VI)吸附性能的影响.实验结果表明:在c0=0.2 mg·L-1、pH=6.00±0.05、T=298.15 K、m=0.02 g和t=8 h的条件下,CoFe2O4@SiO2@PIL-AO对U (VI)的吸附作用最强,吸附率达到了97.54%;CoFe2O4@SiO2@PIL-AO吸附U (VI)是一个自发进行的吸热反应,U (VI)吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Freundlich模型;CoFe2O4@SiO2@PIL-AO复合材料具有良好的可循环使用性,循环使用5次后它对U (VI)的吸附容量没有明显下降,可重复使用.  相似文献   

11.
孙正男  杨琦  纪冬丽  郑琳 《环境科学》2015,36(6):2154-2160
以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,在Fe3O4/Ce O2-H2O2非均相类Fenton体系中对目标污染物的降解进行研究,考察催化剂的催化效果和温度、p H、H2O2投加量等因素对催化剂催化效果的影响.结果表明,以纳米Fe3O4/Ce O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Ce O2的催化效果不断提高;在偏酸性环境中,p H越低催化效果越好,p H=2时反应去除效率可达96.67%;随着H2O2投加量的增加,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为15 mg·L-1时去除效果最好可达99.47%;随着催化剂投加量的增加,同样出现了处理效果先升高后降低的现象,投加量为0.5 g·L-1时催化效果最好可达99.64%.在以纳米Fe3O4/Ce O2为催化剂的非均相类Fenton体系中,3,4-二氯三氟甲苯的降解符合一级反应动力学,反应所需活化能较低只需30.26 k J·mol-1.  相似文献   

12.
为研究磁性纳米Fe3O4/CeO2复合材料在高浓度难降解有机废水处理中的应用,利用共沉淀法制备Fe3O4/CeO2复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄G染料废水,利用单因素法优化出最佳降解工艺,同时利用TOF-MS/MS(飞行时间质谱)检测降解中间产物,推测出可能降解途径.结果表明,当Ce/Fe为1 :1(质量比)时制备的Fe3O4/CeO2复合材料催化效果最佳.最佳降解工艺条件:初始pH为2.0,温度为30 ℃,H2O2投加量为30 mmol/L,Fe3O4/CeO2复合材料的投加量为2.0 g/L,初始ρ(橙黄G)为50 mg/L.在最佳降解工艺条件下反应120 min后,橙黄G去除率为96.2%,TOC去除率为65.0%,Fe3O4/CeO2复合材料至少可重复利用6次.研究显示,橙黄G降解主要有三条可能的降解途径,包括偶氮键断裂、偶氮键与苯环断开、脱磺酸基、羟基化以及开环等过程,共检测出八种可能的降解中间产物,主要有苯胺、苯酚、萘酚以及羧酸等.   相似文献   

13.
La-EDTA-Fe3O4 was prepared by a chemical co-precipitation method. The magnetic composite was characterized by transmission electron microscopy (TEM), X-ray diffraction (XRD) and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). Furthermore, the adsorption properties of La-EDTA-Fe3O4 toward phosphate in water were investigated. The uptake rate of phosphate in water by La-EDTA-Fe3O4 was 3-1000 times than that of EDTA-Fe3O4 , and reached 97.8% at 7 hr. The adsorption process agreed well with the Freundlich model and kinetics studies showed that the adsorption of phosphate proceeds according to pseudo second-order adsorption kinetics. The maximum removal rate was achieved at pH 6.0-7.0. The La-EDTA-Fe3O4 had good adsorption properties and could be separated well from aqueous solution by a permanent magnet. Therefore, this nanomaterial has potential application for the removal of phosphate from large water bodies.  相似文献   

14.
石墨烯基磁性复合材料吸附水中亚甲基蓝的研究   总被引:3,自引:2,他引:1  
常青  江国栋  胡梦璇  黄佳  唐和清 《环境科学》2014,35(5):1804-1809
建立了一种超声辅助共沉淀法制备磁性Fe3O4/氧化石墨烯(Fe3O4/GO)纳米粒子.透射电镜和磁滞回线研究表明,该复合物具有小的颗粒尺寸和超顺磁性.该磁性纳米材料可以吸附废水中的染料亚甲基蓝,实验研究了溶液pH值、吸附剂的用量、时间和温度对亚甲基蓝去除率的影响.结果表明,pH值在6~9范围内,Fe3O4/GO都能高效地吸附亚甲基蓝.反应过程在前25 min反应速率很快,到180 min内达到吸附平衡.该磁性纳米材料对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学方程,吸附过程是一个自发和吸热过程.该吸附材料对亚甲基蓝吸附容量高,在313 K时Fe3O4/GO的饱和吸附量为196.5 mg·g-1.另外,可以方便地通过外部磁场分离回收吸附剂,利用过氧化氢可以再生重复使用,是一种优良的吸附染料废水的材料.  相似文献   

15.
Fe2O3/MIL-53(Al)催化类芬顿氧化性能及其作用机制研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
以MIL-53(Al)和铁盐为原料,采用浸渍-焙烧的方法,制备了Fe_2O_3/MIL-53(Al)类芬顿催化剂.通过扫描电子显微镜(SEM)、射透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)及X射线光电子能谱仪(XPS),对Fe_2O_3/MIL-53(Al)、MIL-53(Al)及Fe_2O_3 3种材料的理化性质进行了表征.以亚甲基蓝为相关材料催化类芬顿反应氧化性能的指示剂,考察了Fe_2O_3/MIL-53(Al)、MIL-53(Al)及Fe_2O_3 3种材料催化类芬顿反应的活性.探讨了Fe_2O_3/MIL-53(Al)催化活性强化的相关作用机制.研究结果表明,Fe_2O_3/MIL-53(Al)的物化结构特征是以赤铁矿为主的纳米Fe_2O_3颗粒均匀、离散地分布在MIL-53(Al)之上,纳米Fe_2O_3颗粒尺寸大多集中在1~5 nm.与未负载纳米Fe_2O_3相比,其分散性和颗粒尺寸都展现出潜在优越性.Fe_2O_3/MIL-53(Al)材料催化类芬顿反应降解水溶液中亚甲基蓝的效果是未负载纳米Fe_2O_3的4.8倍(以反应速率常数计),且TOC去除率亦有明显优势.自由基猝灭实验结果表明Fe_2O_3/MIL-53(Al)催化类芬顿降解污染物的主要活性氧类物质为羟基自由基.MIL-53(Al)孔结构发达、孔分布均匀及孔尺寸较小且均一等结构特征,导致负载其中的Fe_2O_3具有孔道负载量大、颗粒分布离散且均匀、颗粒粒径小且均一等特点,从而强化了纳米Fe_2O_3催化类芬顿反应氧化降解水中污染物的性能.  相似文献   

16.
利用正硅酸乙酯水解制备得到"核-壳"结构的磁性吸附剂MZF@SiO2(MZFS),采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)和傅利叶变换红外光谱(FT-IR)对MZFS的结构和性能进行表征,并研究MZFS对偶氮染料中性红(NR)的吸附性能.结果表明,拟二级动力学和Freundlich模型均能较好地描述该吸附过程,吸附过程的速率控制步骤为化学吸附;吸附自由能E为0.472-0.773kJ/mol,△G为-20~0kJ/mol,△H为37.5kJ/mol,表明该过程是以物理吸附为主的自发吸热过程.FT-IR结果表明吸附的主要作用力为分子间氢键,MZFS可采用15% wt H2O2进行原位再生.研究结果能为偶氮染料废水处理方法的革新提供基础理论数据.  相似文献   

17.
徐丹  张丽丽  柳丽芬 《环境科学》2017,38(3):1054-1060
为解决传统铁基芬顿催化剂在水体通常酸碱(pH6)条件下活性低的问题,采用简单共沉淀法制备了Cu掺杂的Al_2O_3类芬顿催化剂.通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见(UV-vis)吸收光谱分析表明,Cu-Al_2O_3中铜掺杂的质量分数低于4.77%时,催化剂中铜主要以Cu~(2+)和Cu~+的形式共存于Al_2O_3的骨架结构中,形成Al—O—Cu键;过量的铜掺杂会导致外骨架铜物种如铜氧化物团簇的存在.以难降解有机污染物2-氯苯酚(2-chlorophenol,2-CP)和染料罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标污染物,对Cu-Al_2O_3的类芬顿催化性能进行了详细地研究.结果表明,骨架铜物种在中性温和条件下对2-CP和Rh B显示出很高的催化去除效率和稳定性,反应2 h,Cu-Al_2O_3(Cu质量分数4.77%)对2-CP的去除率达到54%,相应的TOC去除率达到49%,而铜离子溶出浓度仅为0.025 5 mg·L-1,而Cu-Al_2O_3(Cu质量分数7.58%)由于外骨架铜的存在导致催化活性增加缓慢和稳定性下降.ESR测试结果表明,·OH和HO_2~-/O_2~-·是反应中主要的活性物种.  相似文献   

18.
刘建明  李红红  熊振湖 《环境科学》2013,34(6):2240-2248
采用表面印迹技术制备了核-壳结构的磁性分子印迹聚合物(Fe3O4@SiO2-MIPs),在外磁场作用下该吸附剂很容易实现固-液分离.采用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对产物的结构进行了表征.通过平衡吸附实验与斯卡查德(Scatchard)分析证实了Fe3O4@SiO2-MIPs对双酚A的吸附选择性.Freundlich模型拟合吸附等温线的相关系数R2=0.995 2;准二级动力学模型很好地拟合了吸附动力学,相关系数R2达到了0.999 9.在弱酸性条件下,制备的印迹材料表现出高吸附效率和快速的吸附动力学,达到90%的去除率仅需40 min;各种离子的存在不影响双酚A的吸附率;与非印迹聚合物(Fe3O4@SiO2-NIPs)比较,Fe3O4@SiO2-MIPs对湖水中加标的双酚A表现出显著的亲和性;7次的重复使用而性能没有明显下降证明了Fe3O4@SiO2-MIPs的可重复使用性.  相似文献   

19.
采用可溶性磷酸盐、钙离子、二价铁离子、三价铁离子和天然沸石等材料制备了羟基磷灰石-四氧化三铁-沸石(HAPFe3O4-沸石)复合材料,对该复合材料进行了表征,并考察了该复合材料对水中刚果红的吸附作用.结果表明,HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中的刚果红具备良好的吸附能力.当pH由3增加到4或由7增加到11时,HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的去除能力下降;当pH由4增加到7时,对刚果红的吸附能力基本保持不变.HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的去除率随吸附剂投加量的增加而增加,而对水中刚果红的单位吸附量则随吸附剂投加量的增加而降低.HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的吸附动力学过程可以较好地采用准二级动力学模型加以描述,对刚果红的吸附平衡数据可以采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型加以描述.根据Langmuir模型确定的最大吸附容量为117 mg·g-1.(pH 7和303 K).HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的吸附是自发吸热并伴随熵增加的过程.当pH为7时,HAP-Fe3O4-沸石复合材料吸附水中刚果红的主要机制包括表面配位作用、氢键作用以及路易斯酸碱反应.采用热再生的方法可以使吸附刚果红后的HAP-Fe3O4-沸石复合材料得到再生,热再生后的复合材料可以循环使用并且对水中刚果红的吸附性能良好.X射线衍射分析结果表明HAP-Fe3O4-沸石复合材料含Fe3O4,磁滞回线结果表明HAP-Fe3O4-沸石复合材料具备较高的磁饱和强度,复合材料吸附刚果红后可以很容易地通过外加磁场的作用快速地与水溶液分离.结果表明,HAP-Fe3O4-沸石复合材料适合作为一种吸附剂去除废水中的刚果红.  相似文献   

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