铁改性掺氮碳纤维活化过一硫酸盐降解双酚A

通过静电纺丝制备了Fe和N掺杂改性的碳纳米纤维（Fe-N-CNF）,研究了该催化剂活化过一硫酸盐（PMS）降解双酚A（BPA）的性能.以聚丙烯腈为前驱体通过添加FeCl₃、尿素、NH₄Cl、均苯四甲酸二酐等配制溶胶进行静电纺丝,预氧化并高温碳化后获得Fe-N-CNF,研究了Fe-N-CNF投加量、PMS投加量、溶液初始pH对BPA降解效果的影响.结果表明,当Fe-N-CNF投加量为1 g·L^-1,PMS投加量为2 mmol·L^-1,初始pH为5时,30 min内对初始浓度为20 mg·L^-1 BPA的降解率可达100%.自由基淬灭实验和电子自旋共振波谱（ESR）分析证明,该体系中起主要作用的活性氧物种是O₂^·-和¹O₂.同时研究了Fe-N-CNF/PMS体系对多种有机污染物的降解效果.     

Fe/Cu双金属活化过一硫酸盐降解四环素的机制

利用共沉淀法成功制备出绿色、高效、具有磁性的介孔Fe/Cu双金属非均相催化剂(Fe-Cu-400),通过X射线衍射仪(XRD)、比表面积测试仪(BET)、场发射扫描电镜(FESEM)及X射线能谱仪(EDS)等表征手段对催化剂的结构、形貌等进行分析,并用制备的Fe-Cu-400催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC),研究了不同反应条件对降解效果的影响.结果表明Fe-Cu-400/PMS体系具有较好的降解效果,随着PMS浓度和初始p H的提高,TC降解效率明显增加;无机阴离子(H2PO-4、HCO-3、Cl-)均对TC的降解有不同程度的促进作用,而NO-3对TC的降解则表现出较弱的抑制作用.Fe-Cu-400在循环使用5次后仍具有较好活化性能.通过自由基抑制实验和XPS测试分析了Fe-Cu-400/PMS体系的活化机制和分解产生的主要活性物种.通过LC-MS结合TOC分析,推测出TC经水解、脱甲基、脱羟基和脱氨基作用达到降解和矿化.     

活性炭负载Co3O4活化过一硫酸盐降解金橙G

通过浸渍煅烧法制备活性炭负载Co的活化剂(Co/AC),采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)及X射线能谱仪(EDS)技术对活化剂进行表征,发现Co主要以Co_3O_4的形式负载于活性炭表面,并利用Co/AC活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO_4~-·)降解偶氮染料金橙G(OG),研究了活化反应机制及不同因素对OG降解的影响.结果表明,SO_4~-·在OG降解过程中起主要作用,并且随Co/AC用量、PMS浓度、温度的提高,OG降解效率明显增加.反应初始pH对降解OG有较大影响,当p H在4~8范围内,SO_4~-·均能有效降解OG,但在强酸碱条件下,则不利于OG降解.Cl~-对活化降解OG具有双重作用,低浓度时抑制降解,而在高浓度时促进降解.Co/AC在重复使用6次时仍具有较好活化性能.通过紫外可见光谱及气相色谱-质谱(GC/MS)对OG降解过程及中间产物进行了分析.     

碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol~(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl~-、SO_4~(2-)和NO_3~-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4~(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3~(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击.     

丙酮活化过一硫酸盐性能及非自由基机制

利用丙酮活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)氧化降解酸性橙7(AO7),考察了丙酮投加量、PMS浓度、初始pH值及共存阴离子等反应条件对AO7氧化降解的影响,探讨了丙酮/PMS反应体系中的反应机制.结果表明,当初始p H为9.0、n(PMS)/n(AO7)为17.5∶1、丙酮投加量为10 mmol·L-1时,反应30 min可使AO7的降解率达到99.8%.在丙酮/PMS的活化体系中,随着丙酮投加量、PMS浓度和p H的升高,AO7的降解率也逐渐增大,碱性条件下最有利于AO7的降解.自由基淬灭实验分析表明,单线态氧(1O2)是氧化降解AO7的主要活性物种.Cl-、CO2-3对丙酮/PMS体系中AO7的降解有促进作用,离子浓度越高,AO7降解速率越快,腐殖酸(HA)的加入对AO7的降解有轻微的抑制作用.紫外可见光谱分析表明,AO7分子中的偶氮键及萘环结构被破坏,从而得到降解.     

碳化泡沫负载Co3O4活化过硫酸盐降解罗丹明B

Co₃O₄具有优良的活化过硫酸盐的性能而受到人们的重视,但Co₃O₄粉体易团聚、使用过程中难以分离、易流失和重复利用率差等问题严重制约了其实际应用．通过水热法制备碳化三聚氰胺泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂．采用X-射线衍射仪（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对催化剂的结构和表面形貌进行分析．研究不同因素对催化剂活化过硫酸氢钾（PMS）降解罗丹明B（RhB）的性能．其最优催化工艺参数：催化剂投加量为35 mg·L^-1、PMS质量浓度为50 mg·L^-1和pH为7、RhB初始质量浓度为10 mg·L^-1,30 min反应后对RhB降解率为98%．结果表明,增大碳化泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂投加量和PMS质量浓度能明显提高对RhB的降解率;而增加RhB初始质量浓度和提高pH值会明显抑制RhB的降解率．催化反应过程符合准一级动力学方程．温度对RhB降...     

碳纳米管活化过一硫酸盐降解金橙G过程及动力学

采用碳纳米管(CNT)作为固体活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解偶氮染料金橙G(OG).结果表明,CNT活化PMS降解OG的效果要比活性炭(GAC)好,45 min可使OG的脱色率达到99%;并研究了CNT活化PMS降解OG的机制及反应过程的动力学,发现CNT活化PMS产生的自由基主要是SO_4~-·,活化场所在CNT的表面.通过对CNT/PMS体系降解OG的主要影响因素(温度、OG初始浓度、CNT投加量、PMS浓度、初始pH)进行一级动力学拟合.最后通过紫外可见光谱分析,发现OG在479 nm和330 nm处吸收峰强度明显减少,表明OG分子中偶氮键及萘环结构均一定程度被破坏;且CNT/PMS降解体系对染料OG具有一定矿化率.     

Mo源改性石墨相氮化碳(g-C3N4)活化过一硫酸盐可见光降解罗丹明B的性能研究

分别以钼酸钠（MA）和乙酰丙酮钼（MC）作为钼（Mo）源,采用热聚合法合成不同类型Mo-C₃N₄材料（MACN和MCCN）,并通过XRD、SEM、XPS、UV-Vis DRS等表征技术探究不同Mo源的引入对g-C₃N₄晶体结构和光学性质的影响.结果表明,Mo的引入增大了g-C₃N₄的晶格间距,以MC为Mo源合成的MCCN催化剂具有更大的比表面积、更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.将所合成的催化剂应用于耦合过一硫酸盐（PMS）可见光催化降解罗丹明B （RhB）研究,发现在催化剂浓度为0.5 g·L^-1、PMS浓度为1 mmol·L^-1、罗丹明B浓度为10 mg·L^-1的条件下,MCCN-4/PMS/Vis催化体系在25 min内对RhB的降解率高达94.1%,分别是MCCN-4/Vis和单独PMS催化体系的5.6和19.2倍,并且RhB光催化降解过程符合一级动力学方程.为进一步探索MCCN/PMS/可见光（Vis）催化体系的最佳工艺条件,系统考察了Mo的掺杂量、催化剂投加量、PMS浓度、污染物浓度、pH值等实际因素对RhB降解效果的影响.同时,循环实验表明,MCCN-4复合催化剂具有良好的稳定性和可重复性,3次循环之后仍保持89.1%的RhB降解率.此外,捕获实验和电子自旋共振测试（ESR）结果表明,在MCCN/PMS/Vis催化体系下,光生空穴（h⁺）和超氧自由基（·O₂^-）作为主要活性物种参与了RhB的降解.     

One-step preparation of a novel graphitic biochar/Cu0/Fe3O4 composite using CO2-ambiance pyrolysis to activate peroxydisulfate for dye degradation

Herein,a one-step co-pyrolysis protocol was adopted for the first time to prepare a novel pyrogenic carbon-Cu⁰/Fe₃O₄ heteroatoms (FCBC) in CO₂ ambiance to discern the roles of each component in PDS activation.During co-pyrolysis,CO₂ catalyzed formation of reducing gases by biomass which facilitated reductive transformation of Fe³⁺ and Cu²⁺ to Cu⁰ and Fe₃O₄,respectively.According to the a...     

钴掺杂铁酸铋活化过硫酸盐降解水中四溴双酚A的研究

采用溶胶凝胶法制备了钴掺杂的铁酸铋(xCo-BFO),以此作为多相催化剂,活化过硫酸盐(PMS),产生硫酸根自由基,在水相降解溴代阻燃剂四溴双酚A(TBBPA).研究了钴掺杂量、催化剂用量、PMS初始浓度对降解反应过程的影响.结果表明,在xCo-BFO中Co掺杂量(Co/Fe摩尔比)为0.1,用量为0.5 g.L-1,PMS浓度为2.5 mmol.L-1时,60 min内对40 mg.L-1的TBBPA的去除率可达95%以上.所得催化剂在反应中稳定,反应60 min后Co溶出量仅占总Co的0.27%,经4次重复使用仍具有较高催化活性;具有磁性,回收方便,在污水处理领域具有良好的应用前景.