上海夏季PM2.5中有机物的组分特征、空间分布和来源

有机物是大气细颗粒物(PM_(2.5))的重要组成部分,其来源和组分非常复杂,是大气科学研究的难点和热点.本研究定量表征了上海地区夏季3个不同功能站点PM_(2.5)中78种有机组分,分析了其组成特征及空间差异,并采用后向轨迹、指示物、特征比值等方法对其来源进行了探讨.结果表明,上海西部郊区青浦和徐汇的有机组分检出浓度相近,约为(317±129)ng·m~(-3),高于东部沿海.78种有机组分中,脂肪酸类物质的占比最高,之后依次为左旋葡聚糖、正构烷烃和多环芳烃,藿烷的占比最低.基于示踪物比值法初步分析结果表明,上海地区的颗粒有机物主要来源于汽油车尾气排放,此外中心城区和西部郊区在观测期间受到了一定程度的生物质燃烧污染,可能与西北方向的污染输送有关.就具体组分而言,在西部郊区青浦,脂肪酸主要来自于陆生植物排放,而在东部沿海地区临港,其还会受到海洋浮游植物和微生物的影响;PAH特征比值的分析表明煤燃烧和机动车尾气对多环芳烃具有重要贡献.相关研究结果有助于对上海有机气溶胶的污染特征及来源的深入认识,为开展颗粒有机物的防治提供一定的基础支撑.     

Atmospheric lead pollution in fine particulate matter in Shanghai, China

The Pb-monitoring program was extended for 6 years from 2002 to 2007 at 17 representative urban sites (6 traffic, 5 industrial, and 6 residential sites), and 3 suburban sites to assess the lead pollution in fine particulate matter (PM2.5) after phasing out leaded gasoline in Shanghai. Compared with Pb levels reported in other places, the Pb pollution in Shanghai is still serious after phasing out leaded gasoline, which remains at high concentration range (213–176 ng/m3) in PM2.5 in winter. Significant spati...     

阳泉市秋冬季PM2.5化学组分及来源分析

采集了阳泉市城区2017年10月15日～2018年1月23日PM_(2.5)样品,分析了优良天和污染天PM_(2.5)及其化学组分特征,并利用富集因子分析法(EF)和正定矩阵因子分析法(PMF)对PM_(2.5)进行来源分析.结果表明,采样期间污染天二次无机离子(SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4)在PM_(2.5)中的比例为23.83%,是优良天的2.43倍,污染天二次无机污染严重,污染天人为源相关的元素Cd、 Sb、 Sn、 Cu、 Pb、 Zn和As富集程度大于优良天;主要的污染源对PM_(2.5)的贡献分别是燃煤29.26%、扬尘23.83%、机动车19.34%、二次源16.01%和工业源11.57%,其中,污染天机动车排放对PM_(2.5)的贡献20.57%,高于优良天时17.82%,而燃煤源的贡献23.04%明显低于优良天时33.75%,静稳天气时机动车排放对PM_(2.5)贡献较优良天上升,燃煤源对PM_(2.5)贡献有下降.因此,阳泉市在秋冬季应加强对燃煤、扬尘源的控制,同时进一步加强对机动车的控制,以减少污染期间机动车的贡献.     

城区与县区不同空气质量下碳组分污染特征对比分析

为对比城区与相邻县区不同空气质量下的碳组分污染特征,分别在成都市和仁寿县采集霾期及非霾期PM_(2.5)有效样品共计88个,确定其相应质量和各碳组分浓度[有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)等],并进行各碳组分之间的相关性及主成分分析.结果表明,不同空气质量下的城区污染物浓度均高于县区.OC和EC密切相关,非霾期的相关性系数较霾期大.与城区相比,霾期县区的SOC/PM_(2.5)较大,说明其受二次有机物污染更为明显;但城区非霾期二次气溶胶占比明显高于霾期,表明霾期的一次排放是城区大气污染的主要原因.燃煤、机动车排放和生物质燃烧均是两个区域PM_(2.5)的主要来源.     

西安市城市降尘和土壤尘PM10和PM2.5中碳组分特征

为研究西安市城市降尘和土壤尘PM₁₀和PM_2.5中碳组分污染特征,丰富大气降尘的成分谱库,于2015年4~5月收集了西安市城区5个点位的城市降尘和周边16个点位的土壤尘样品,通过ZDA-CY01颗粒物再悬浮采样器获得PM₁₀和PM_2.5的滤膜样品,使用Model5L-NDIR型OC和EC分析仪测定了样品中的有机碳（OC）和元素碳（EC）,定量分析了西安市城市降尘和土壤尘PM₁₀和PM_2.5中碳组分特征及其主要来源.结果表明,不同站点降尘PM₁₀和PM_2.5中OC的占比差异较大,分别为6.0%~19.4%和7.6%~29.8%.不同站点降尘PM₁₀和PM_2.5中EC的占比较小,在城市站点的占比分别为0.6%~2.2%和0.2%~3.6%,而在多数外围土壤尘中几乎检测不到EC的存在.PM₁₀中含碳组分的占比为：城市降尘>外部对照>河滩土>土壤尘,PM_2.5中含碳组分的占比为：城市降尘>土壤尘>外部对照>河滩土.不同站点降尘含碳气溶胶均以OC为主,在城市降尘中相对较低,在PM₁₀和PM_2.5中OC占总碳（TC）的比值分别为85.2%~95.3%和87.9%~98.9%;在土壤尘中OC的占比较高,均超过99%.含碳物质主要集中在细颗粒物中.不同城市站点降尘中碳组分的分布具有一致性,不同土壤尘中碳组分的差异较大.城市和土壤降尘中碳组分主要受生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气等污染源的影响,PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的来源贡献率存在差异.     

基于高分辨率在线观测数据分析上海市城区秋冬季大气有机气溶胶化学特征及污染来源

有机气溶胶(OA)不仅是大气细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,其与臭氧(O₃)污染也密切相关.采用气溶胶在线热脱附(TAG)系统对上海市城区秋冬季大气PM_2.5中94种有机分子示踪物浓度进行了在线观测,分析了不同气流轨迹影响下有机气溶胶的组成分布特征以及大气氧化性对其生成的影响.结果表明,本地气团影响下的OA组成以饱和脂肪酸、不饱和脂肪酸和正构烷烃等指示一次来源的有机分子示踪物为主,偏北长距离输送影响下的OA则含有较高比例的生物质燃烧示踪物.与本地气团和长距离输送气团不同,海面气团携带的OA主要由二羧酸和羟基羧酸类指示二次来源的有机分子示踪物构成,其生成受光化学和液相氧化过程影响显著.进一步运用正定矩阵因子分解法(PMF)对PM_2.5和OA污染来源进行解析,获得7类一次排放源和5类二次生成源,其中,二次硝酸盐对PM_2.5浓度贡献率最为突出(25.2%),移动源则对OA浓度贡献率最高(24.0%).污染过程中,燃煤源、移动源和餐饮源等人为源及其相关的二次生成源(二次硝酸盐、二...     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

“大气十条”实施期间南京市PM2.5化学组成与来源的演变特征

为深入认识“大气污染防治行动计划”(“大气十条”)对大气细颗粒物(PM_2.5)污染的影响,基于“大气十条”实施期间南京市主城区(草场门)PM_2.5的化学组分监测资料,研究了PM_2.5主要组分的浓度和占比、富集因子和酸度等变化特征,并采用正定矩阵因子分解法(PMF)进行了PM_2.5的来源解析.结果发现,“大气十条”实施期间,南京市PM_2.5中硫酸根(SO₄^2-)的占比总体下降,但硝酸根(NO^-₃)和铵根(NH⁺₄)的占比均明显上升,两者的占比从2014年的25.58%上升到2017年的37.15%;碳组分(OC和EC)的浓度在“大气十条”早期出现大幅下降,但后期的下降趋势明显变缓,其中,有机碳(OC),特别是二次有机碳(SOC)的占比不降反升;PM_2.5酸性显著减弱,阴阳离子的摩尔当量比值(CE/AE)从2014年的0.83上升...     

Chemical characteristics of size-resolved aerosols in winter in Beijing

Size-resolved aerosols were continuously collected by a Nano Sampler for 13 days at an urban site in Beijing during winter 2012 to measure the chemical composition of ambient aerosol particles. Data collected by the Nano Sampler and an ACSM(Aerodyne Aerosol Chemical Speciation Monitor) were compared. Between the data sets,similar trends and strong correlations were observed,demonstrating the validity of the Nano Sampler. PM10 and PM2.5concentrations during the measurement were 150.5 ± 96.0 μg/m3(mean ± standard variation)and 106.9 ± 71.6 μg/m3,respectively. The PM2.5/PM10 ratio was 0.70 ± 0.10,indicating that PM2.5dominated PM10. The aerosol size distributions showed that three size bins of 0.5–1,1–2.5 and 2.5–10 μm contributed 21.8%,23.3% and 26.0% to the total mass concentration(TMC),respectively. OM(organic matter) and SIA(secondary ionic aerosol,mainly SO42-,NO3-and NH4+) were major components of PM2.5. Secondary compounds(SIA and secondary organic carbon) accounted for half of TMC(about 49.8%) in PM2.5,and suggested that secondary aerosols significantly contributed to the serious particulate matter pollution observed in winter. Coal burning,biomass combustion,vehicle emissions and SIA were found to be the main sources of PM2.5. Mass concentrations of water-soluble ions and undetected materials,as well as their fractions in TMC,strikingly increased with deteriorating particle pollution conditions,while OM and EC(elemental carbon) exhibited different variations,with mass concentrations slightly increasing but fractions in TMC decreasing.     

基于重庆本地碳成分谱的PM2.5碳组分来源分析

为了解重庆主城PM2.5中碳组分特征和来源,2012-05-02~2012-05-10日在商业区、工业区和居民区进行了PM2.5采样.利用TOR方法分析了8种碳组分,对3个不同功能区大气环境PM2.5以及燃煤尘、尾气尘(机动车尾气、船舶尾气、施工机械尾气)、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘这6类源PM2.5中的8种碳组分进行了特征分析.在源的碳成分谱基础上,利用化学质量平衡(CMB)模型得到重庆本地PM2.5的碳来源指示组分,利用因子分析法解析出各类源对不同功能区内PM2.5碳组分的贡献率.结果表明,重庆地区燃煤尘、机动车尾气尘、船舶尾气尘、施工机械尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘的OC/EC值分别为6.3、3.0、1.9、1.4、12.7和31.3.EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气排放,OC2、OC3、OC4、OPC的高载荷指示燃煤排放,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1指示汽油车尾气排放,OC3指示餐饮业排放,OPC指示生物质燃烧排放.商业区OC/PM2.5为17.4%,EC/PM2.5为6.9%,估算得到,二次有机碳(SOC)/OC为40.0%;工业区OC/PM2.5为15.5%,EC/PM2.5为6.6%,SOC/OC为37.4%;居民区OC/PM2.5为14.6%,EC/PM2.5为5.6%,SOC/OC为42.8%.工业区PM2.5中碳组分的主要来源为燃煤和汽油车尾气、柴油车尾气;商业区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、柴油车尾气和餐饮业油烟;居住区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、餐饮业油烟、柴油车尾气.