长春市大气颗粒汞及其干沉降通量

在1999-07～2000-01,监测了长春市5个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度.非采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.022ng·m^-3～0.398ng·m^-3,平均为0.145 ng·m^-3,对照点平均为0.084ng·m^-3.采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.148ng·m^-3～1.984ng·m^-3,平均为0.461ng·m^-3,对照点平均为0.211ng·m^-3.采暖期颗粒汞浓度平均超出非采暖期2倍以上.燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的2个主要来源.地面扬尘对颗粒汞的贡献约占8%～30%.应用理论模型估算汞的干沉降通量,市区颗粒汞干沉降通量为43.06μg·(m2·a)^-1,对照点为21.28ng·(m²·a)^-1.     

重力出流式膜生物反应器的膜通量及膜污染控制研究

采用新型的重力出流式膜生物反应器(MBR)处理生活污水和垃圾渗滤液,考察了其在长期运行过程中膜通量的变化规律及其影响因素.结果表明,该MBR能够在较低液位水头(8.5～15.0 kPa)的作用下连续出水,并获得较高的膜通量.处理生活污水时,平均膜通量为11.2 L·(m²·h)^-1;处理垃圾渗滤液时,平均膜通量为6.4 L·(m²·h)^-1.研究发现,污泥浓度对膜通量影响大小与曝气强度有关.当曝气强度小于400 m³·(m²·h)^-1时,膜通量随着污泥浓度的升高显著下降;当曝气强度大于400 m³·(m²·h)^-1时,膜通量几乎不受污泥浓度和曝气强度的影响.对膜的化学清洗试验表明,NaOH+NaClO溶液清洗效果最佳,膜通量可恢复至初始通量的85%以上.进一步研究表明,混合液中高浓度的溶解性胞外聚合物是MBR处理垃圾渗滤液时膜通量较低的主要原因.     

万山汞矿区地表与大气界面间汞交换通量研究

采用动力学通量箱与高时间分辨率大气自动测汞仪联用技术对万山汞矿区不同季节、不同地表与大气界面间汞交换通量和大气汞含量进行了测定.结果显示,受人为活动和地表强烈释汞的影响,万山地区大气汞含量高出背景区1～3个数量级,在冶炼厂附近平均值可达1 101.8 ng/m³,最低平均值达17.8 ng/m³,显示万山汞矿区已遭受较严重的大气汞污染.万山汞矿区土壤与大气界面汞交换非常强烈,土壤向大气的释汞通量最高可达27 827 ng/(m².h),大气汞干沉降通量最高可达9 434ng/(m²·h).万山汞矿区土壤与大气汞交换通量主要受光照强度、大气汞含量影响.光照在土壤释汞过程中起促进作用,而较高的大气汞含量则抑制了土壤向大气的释放,并导致大气汞强烈的干沉降.不同的地表类型对地表释汞影响较大,植被覆盖土壤释汞通量显著低于无植被覆盖地区,而冶炼后的矿渣堆则成为大气汞的净源.     

贵州红枫湖地区冷暖两季土壤/大气界面间汞交换通量的对比

采用动力学通量箱(Dynamic Flux Chamber,DFC)与高时间分辨率自动大气测汞仪联用技术,于2002年7月和2003年3月对红枫湖地区土壤/大气界面上汞交换通量进行了测定.夏冬2季土壤-大气汞的交换通量分别为(27.4±40.1)ng·(m²·h)^-1(n=255)和(5.6±19.4)ng·(m²·h)^-1(n=192).夏季汞交换通量和光照、气温及土壤温度的相关系数分别为0.74、0.83和0.80,而冬季分别为0.88、0.56和0.59.对比研究表明:暖季土壤向大气的释汞通量远高于冷季;2个季节光照、温度等气象因素对土壤/大气界面间汞交换均有重要的影响.     

贵阳市生活垃圾卫生填埋场汞的地气交换特征初步研究

城市生活垃圾填埋场是日常生活中许多含汞物质的最终归宿地,这些含汞物质有可能通过"再挥发"途径进入大气,从而增加大气的汞负荷。为了研究垃圾填埋场汞的释放强度,2003年11月底我们用配备有自动测汞仪的动力学通量箱法,对贵阳市的一个垃圾卫生填埋场进行了汞通量测定。结果发现无论是半年期的垃圾还是覆土,汞的释放均具有明显的日变化规律,即白昼明显大于夜晚。半年垃圾和覆土的平均汞释放强度分别为502.4和55.2ng(Hg)·m-2·h-1,远高于国内外背景区的通量值,说明垃圾填埋场已成为一个潜在的大气汞人为释放源。基质中汞含量的差异是造成通量差异的主要因素,而采取覆土措施则可大大减少汞向大气的排放。天气晴朗时光照强度与汞的释放关系密切,是促进气态汞形成的主要驱动力;阴雨初期,降雨则在一定程度上增加了汞的排放。     

太湖水土界面氮磷交换通量的时空差异

利用原柱样静态释放实验及间隙水分子扩散模型对太湖典型草型湖区(东太湖)及藻型湖区(梅梁湾)的氮磷释放通量进行了逐月研究.原柱样氮磷静态界面交换通量(F_i)在同一湖泊不同生态类型湖区有差异性,东太湖氨态氮和可溶性磷酸盐的年平均交换通量分别为(44.9±21.9)mg·(m²·d)^-1(平均值±标准偏差)和(2.06±1.71)mg·(m²·d)^-1,梅梁湾为(16.2±12.0)mg·(m^-1·d)^-1和(0.53±0.52)mg·(m²·d)^-1.2湖区的分子扩散通量(F_m)同样表现为这样的差异,但是其绝对值与静态释放通量相比有数量级的差异,该模型不能用于太湖这样风浪显著且底栖生物活性较高的湖泊水土界面氮磷营养盐交换通量的估算.仅从不同生态类型的湖区比较结果看,草型湖区比藻型湖区有更高的氮磷交换通量.F_i/F_m比值作为1种反映底栖生物活性的指标反映出东太湖有更高的底栖活性.在水体溶解氧水平通常保持在较高的水平,即好氧状态下,氮磷界面交换通量与溶解氧水平(DO)无显著相关.同样,在现有浓度水平下,其水土界面交换通量与水体氮磷浓度无显著相关.东太湖较高的释放通量与相对较低的水体营养盐负荷的差异来自于大型水生植被的消浪促沉降及其本身的吸附吸收作用,这是恢复水生植被以重建健康水生生态系统的重要理论依据.     

应用大气扩散模式进行区域稻田甲烷源强估算

传统通量箱方法对区域稻田甲烷源强的估算具有很大不确定性 .本研究应用箱模式和 ATDL模式估算区域稻田甲烷排放率 .箱模式和 ATDL模式估算排放率分别为 :6月 13.2～ 30.4mg· (m²·h)^-1 和 6.1～ 8.5mg·(m²·h)^-1,9月 10.4～20.0 mg·(m²·h)^-1 和 5.5～9.3mg·(m²·h)^-1;而传统通量箱方法估算排放率为 :6月 0.3～ 14.3mg·(m²·h)^-1 ,9月 0～0.3mg·(m²·h)^-1.分析表明 ,北京地区水稻生长季的接地逆温等不利气象条件使箱模式应用的基本假设难以满足 ,使之得出偏高的估算结果 . ATDL模式能较好地适应这种不利气象条件 ,并在 6月得出了与通量观测结果相近的估算结果 ,而其 9月高于通量观测结果的估算 ,却可能证实了通量箱方法难以测得的干旱稻田土壤裂缝的甲烷排放 ,有待于进一步研究证实 .     

膜序批式间歇反应器的膜污染特性及控制

采取厌-好氧交替运行、实验室人工配水的方式,连续运行300 d,研究膜序批式间歇反应器运行过程的膜污染特性及其控制.结果表明,在运行初期的75 d内,污泥处于絮体状,SVI值64.6～110.6 　mL·g^-1,膜污染呈快速指数增长趋势,TMP平均增长速率为0.309　kPa·d^-1,膜阻力变化在0.393×10¹¹～1.298×10¹¹ m^-1·d^-1之间,比膜通量从4.4 　L·(m²·h·kPa)^-1下降为0.52 　L·(m²·h·kPa)^-1,75　d时的临界膜通量为20 　L·(m²·h)^-1.从75～120　d对系统进行了调控,反应器培养出好氧颗粒污泥,SVI值逐渐下降,从170　d开始,SVI一直保持在40 　mL·g^-1左右,污泥粒径逐渐增大,220　d时污泥粒径分布大多在500～1 000　μm.120～300　d运行过程中的膜污染呈缓慢增长趋势,TMP平均增长率仅为0.062 　kPa·d^-1,膜阻力变化率在0.291×10¹¹～0.404×10¹¹m^-1·d^-1,比膜通量从4.4 　L·(m²·h·kPa)^-1下降为1.4 　L·(m²·h·kPa)^-1,220 d时的临界膜通量为40 　L·(m²·h)^-1.这些数据表明好氧颗粒污泥的培养对减缓膜污染发生具有极大作用.曝气强度为100 m³·(m²·h)^-1时,比膜通量最大,曝气强度为69 m³·(m²·h)^-1时,膜污染速率最小.     

三江平原小叶章湿地H2S和COS排放动态

利用静态箱/气相色谱法,观测了生长季(5～9月)三江平原小叶章沼泽化草甸H₂S和COS的释放动态,结果表明,H₂S、COS的排放通量具有季节和日变化规律,小叶章沼泽化草甸H₂S的平均释放通量为0.34μg·(m²·h)^-1,COS的平均释放通量为-0.29μg·(m²·h)^-1;在生长季,小叶章沼泽化草甸表现为H₂S的源,COS的汇.小叶章的生长过程对H₂S、COS的排放影响显著,在小叶章生长旺盛期,H₂S出现排放峰值,COS出现吸收高峰,H₂S和COS的释放通量呈负相关.     

北京地区暖温带森林土壤温室气体排放规律

本研究利用静态箱法在北京市东灵山暖温带森林生长期选择3种不同类型的森林(阔叶混交林、辽东栎林和油松林)的土壤进行了温室气体(CH₄、CO₂和N₂O)排放规律的野外原位观测.研究结果表明:暖温带主要代表森林类型的土壤作为CH₄的汇吸收大气中的CH₄,同时作为CO₂和N₂O的源向大气排放.观测结果显示:不同的森林土壤类型其温室气体排放通量、范围各不相同,阔叶混交林土壤CH₄、CO₂和N₂O通量范围分别是:42～103μg/(m²·h),15～344mg/(m²·h)和-61～101μg/(m²·h);辽东栎林土壤3种气体通量范围分别是:13～182 μg/(m²·h),23～380mg/(m²·h)和-15～183 μg/(m²·h);油松林土壤3种气体通量范围分别是:12～128 μg/(m²·h),15～292mg/(m²·h) 和 -94～153 μg/(m²·h).观测期内阔叶混交林土壤CH₄、CO₂和N₂O平均通量分别是:-66 μg/(m²·h),145mg/(m²·h)和22 μg/(m²·h);辽东栎林土壤3种气体平均通量分别是:-67 μg/(m²·h),146mg/(m²·h)和45μg/(m²·h);油松林土壤3种气体平均通量分别是:-79 μg/(m²·h),150mg/(m²·h)和31μg/(m²·h).本研究估算了不同类型的森林土壤不同的温室气体生长期内的排放总量,阔叶混交林土壤CH₄、CO₂和N₂O排放总量分别是:-5.34kg/(hm²·a),13.9Mg/(hm²·a) 和2.58kg/(hm²·a); 辽东栎林土壤3种气体排放总量分别是:-6.20kg/(hm²·a), 14.07Mg/(hm²·a)和4.19kg/(hm²·a); 油松林土壤3种气体排放总量分别是-6.85kg/(hm²·a), 15.71Mg/(hm²·a)和4.30kg/(hm²·a).     

城市生活垃圾填埋场释放汞的形态初步研究

大气的人为汞释放源研究已经较为广泛,但国内外对垃圾填埋场这一潜在的大气汞释放源还没有重视,尤其是垃圾填埋场释放汞的形态研究较为缺乏。2003年11月下旬,对贵阳市一新建的生活垃圾填埋场排放气体中的总汞(TGM)、单甲基汞(MMHg)、二甲基汞(DMHg)进行了初步的研究。结果显示填埋半年、填埋一年与填埋两年的垃圾填埋场排气筒气体中总汞浓度分别为665.52±291.25ng/m3(n=305)、25.6±3.2ng/m3(n=13)、14.5±1.8ng/m3(n=28);填埋半年与填埋两年的垃圾填埋场排气筒气体中单甲基汞浓度分别为2.06±1.82ng/m3(n=11)、0.18±0.06ng/m3(n=2),二甲基汞浓度为9.45±5.18ng/m3(n=12)。这一结果初步说明垃圾填埋场不仅是大气总汞的释放源类型之一,也是大气中毒性更强的单甲基汞与二甲基汞的释放源之一。     

生活垃圾填埋场春夏季CH4释放及影响因素

采用静态箱法监测了2个生活垃圾填埋场春、夏季及昼夜的CH₄释放通量,并分析了影响CH₄释放的相关因素. 结果表明:填埋气体(LFG)主动收集对填埋场CH₄释放的影响显著. 在填埋龄相近的条件(4.0～4.5年)下,无LFG主动收集的填埋场春、夏季CH₄的释放通量(以CH₄计)平均值〔(541±1　005) mg/(m2·h)〕比有LFG主动收集的填埋场提高4.4倍. 在有LFG主动收集的填埋场内,填埋龄为1.0～1.5年的非渗滤液灌溉区的CH₄释放通量均值〔(324±847)mg/(m2·h)〕为灌溉区的10.0倍左右. 在有LFG主动收集的填埋场内,CH₄释放通量与各环境因子间无显著相关;而在无LFG主动收集的填埋场内,CH₄释放通量分别与覆土温度和气温呈显著正相关,与大气压强呈显著负相关.相关性分析结果表明,CH₄释放通量与填埋场覆土中含水率,w(有机碳)和w(总氮)呈显著正相关.      

三峡水库蓄水至135 m后坝前及香溪河水域溶解无机汞分布特征研究

根据2004年8月在长江三峡水库坝前及香溪河水域对溶解无机汞浓度观测结果,分析了三峡水库蓄水至135 m(135～139m)1a后溶解无机汞的变化,初步探讨了影响溶解无机汞变化的因素,估算了蓄水对河流输送汞的影响.结果表明,三峡库区干流河段平均浓度为22.7ng·L-1,范围为未检出至82.6ng·L-1.较高浓度区主要集中在20m以浅的水体;香溪河溶解无机汞浓度与干流基本相当,平均浓度为18.0ng·L-1,浓度范围为未检出至61.4ng·L-1.蓄水后,溶解无机汞浓度显著升高,数量可观的汞将随着泥沙的沉降而滞留库区,值得关注和进一步深入研究.     

中国非燃煤大气汞排放量估算

本研究根据各种非燃煤大气汞排放源的活动水平和排放因子,估算了1995～2003年中国分省非燃煤大气汞的排放量。2003年中国非燃煤大气汞排放量为393t,比燃煤汞排放多137t。在非燃煤大气汞排放中,84%来自有色金属冶炼,其中锌冶炼、铅冶炼、铜冶炼和黄金冶炼分别占总排放的51%、18%、4%和11%。Hg0、Hg2+和HgP在中国非燃煤大气汞排放中所占比例分别为77%、18%和5%。中国非燃煤汞排放在各地区间有较大差异,排放量超过30t?a-1的省区包括湖南、河南和云南,排放强度超过1t?km-2的省区包括上海、湖南、河南、辽宁和广东,这些地区的主要汞排放源为有色金属冶炼和生活垃圾焚烧。1995～2003年中国非燃煤大气汞排放的年均增长率为9%,其中生活垃圾焚烧排放的年均增长率最高,达到42%。     

南京轿子山生活垃圾填埋场温室气体释放的变化规律

垃圾填埋场是全球温室气体释放的重要来源. 在南京轿子山生活垃圾填埋场3个具有不同填埋龄(4~13 a)、覆土深度(30~100 cm)和有无填埋气收集系统的平台,采用静态箱气相色谱法对填埋场CH₄和N₂O的释放规律进行了研究. 结果表明:填埋龄与覆土深度对填埋场CH₄和N₂O的释放影响显著,与其他2个平台相比,填埋龄(10~15 a)长、覆土深度(80~100 cm)大且无填埋气收集系统的平台1的CH₄和N₂O四季及昼夜释放通量均相对较小,相差为2个数量级;虽然3个平台温室气体释放通量的昼夜和季节性变化规律并不一致,但在春季均出现最小值,CH₄和N₂O的最小释放通量分别约为30和186.49 μg/(m2·h). 夏季、秋冬季交替及冬春季交替时期,CH₄和N₂O的释放通量均出现峰值,晚上的释放量约占全天释放总量的70%左右. 垃圾填埋场是高度异质性体系,相关性分析表明,CH₄释放通量与覆土温度、覆土含水率无显著相关性,而N₂O释放通量却与这2个指标呈显著相关. CH₄释放通量季节和昼夜性变化较稳定,变异系数范围分别为13%~405%和43%~429%. N₂O释放通量的季节性和昼夜性变异水平较高,变异系数范围分别为15%~1 005%和17%~1 552%,因此有必要进行全时段监测.      

北极新奥尔松地区过去200年Hg污染记录及来源

自工业革命以来,Hg污染已经成为了全球性的问题.研究选取了采自北极新奥尔松(Ny-Alesund)地区富含苔藓植物残体的沉积剖面S2,对沉积样品进行Hg含量分析,结合210Pb-137Cs年代测定以及Hg沉降通量的计算,恢复了最近200年新奥尔松地区Hg的变化趋势,并重点探讨了工业革命以来引起S2剖面Hg沉积通量显著增加的主要因素.结果表明,工业革命以来,Hg含量明显上升,表层样品中Hg含量最高约为180 ng.g-1,人类污染Hg占总Hg的比例由30%上升至表层的90%,人为源Hg的输入已成为北极新奥尔松地区总Hg的主要来源.最近200年,Hg沉积通量为8～20μg.(m2.a)-1,并呈现3个明显峰值,分别对应于1800年、1880年和1970年左右.对比研究区煤炭生产量、全球Hg产量和S2剖面沉积通量记录的变化,表明当地Hg的输入主要来源于远距离大气污染物的传输作用,本地煤矿的开采和关闭可能对当地Hg沉积通量变化造成了一定的影响,但影响较小.新奥尔松地区的Hg污染程度与瑞典、加拿大等环北极地区相当,高于格陵兰地区,但仍明显低于美国、俄罗斯等工业化较高的国家.     

贵阳市2种不同类型草地的汞释放通量

利用动态通量箱法对贵阳市人工草坪和天然草地的汞释放通量进行了野外实测. 结果表明:春季和夏季的草地是大气中汞的来源,并未出现明显的季节性变化,其平均汞释放通量为(7.8±15.7)～(41.5±15.2) ng/(m2·h),且天然草地的汞释放通量明显高于人工草坪. 草地的汞释放通量具有明显的日变化特征,白天汞释放通量显著高于夜间,最大值通常出现在午后,最小值则出现在夜间. 草地的汞释放通量与光照强度、土壤温度、大气温度呈显著的正线性关系,与大气相对湿度呈负线性关系. 大气中气态总汞的质量浓度是影响草地汞释放通量的另一个重要因素. 大气中气态总汞质量浓度的升高能够抑制草叶片向大气中释放汞,而高质量浓度的气态总汞可导致大气中的汞向草叶片的强烈沉降.      

Distribution and ecological effect of mercury in Laogang landfill, Shanghai, China

Laogang landfill near Shanghai is the largest landfill in China, and receives about 10000 t of daily garbage per day, Samples of topsoil and plants were analyzed to evaluate mercury pollution from the landfill. For topsoil samples, there were significant correlations among total mercury （HgT）, combinative mercury （Hgc） and gaseous mercury （HgG）, and content of total organic carbon （TOC）, but, no significantly relationship was found between Hg content and filling time. Hg content changes in vertical profiles with time showed that the average Hgv of profiles 1992, 1996, and 2000 was similar, but their average HgG was quite different. HgT was significantly correlated with Hgc in profile 1992 and 2000, and Hgv was significantly correlated with Hg6 in profile 1996. HgG/Hgv ratio in profile samples decreased in the order of （HgG,/HgT）1992〉（HgG/HgT）1996〉〉（HgG/HgT）2000. A simple outline of Hg release in landfill could be drawn： with increasing of filling time, degradation undergoes different biodegradation, accordingly, gaseous mercury goes through small, more, and small proportion to total mercury. Distribution of Hg in plants was inhomogeneous, following the order of leaf〉root〉stem. The highest value of leaf may be associated with higher atmospheric Hg from landfill. Ligneous plants （e.g. Phyllostachys glanca, Prunus salicina and Ligustrum lucidum） are capable of enriching more Hg than herbaceous plants.