环境化学

X131 9902046金属氧化物对CO还原NO反应的催化作用/徐春保…(北京科技大学冶金学院)//环境科学/中科院生态环境研究中心一1999,20(1)一30~32 环信X一5 采用固定床流动反应器,研究Cuo、CrZO3、Mn02、Fe203、NiZo3等单元金属氧化物及它们形成的复合氧化物对CO还原NO反应的催化活性。结果表明,在500℃soomL/m3NO一0.2%CO一2.0%C02一NZ气氛中CO还原NO的能力很小,稳定还原率(S RR)仅为1.50%。所有单元金属氧化物及复合氧化物对CO还原NO反应均表现出一定的催化活性,FeZO3、NiZO3、Fe一Ni一Ox、Ni-Cu一Ox、Ni一Cu一Mn一Ox等…     

铈钴复合氧化物催化剂催化CO-SCR反应机理研究

利用共沉淀法制备了一系列Ce-Co-O_x复合氧化物催化剂,并对其CO-SCR反应性能进行了研究.考察了Co和Ce比例对CO-SCR反应活性的影响,确定最佳的Ce和Co复合比例为3：7,最高转化率为84%（250℃）.经表征分析发现,Ce（0.3）-Co（0.7）-O_x上发生CO-SCR的主活性位点是Co.掺杂Ce提升催化性能主要有两方面原因：一是催化剂比表面积增大,提高了表面的吸附位数量;二是Ce-Co-O_x催化剂形成的固溶体提升了氧迁移率.反应机理可能是气态或者弱吸附状态的CO与NO的吸附物种（主要是桥接二齿亚硝酸盐物种和螯合式双齿硝酸盐物种）反应.     

交通运输业废物处理与综合利用

X734.201200601632Ce/Zr系列催化剂上碳颗粒物燃烧行为/朱玲(中科院生态环境研究中心)…∥环境科学/中科院生态环境研究中心.-2005,26(5).-7～11环图X-5分别在TG和TPO上考察了CeO2,ZrO2及不同Ce/Zr比的CexZr1-xO2固溶体催化剂上soot的燃烧性能,同时考察了反应气氛对活性的影响。结果表明:Ce基催化剂能明显降低soot的起燃温度,Ce/Zr比的不同导致CexZr1-xO2催化剂性能的差异。反应的速度控制步骤随O2浓度的不同而改变;H2O对Ce0.5Zr0.5O2上soot的氧化活性基本没有影响;由于NO氧化产生的NO2具有更强的氧化能力,因此NO对soot的燃…     

交通运输业废物处理与综合利用

X734.2012(X)2 01081蜂窝陶瓷表面预处理对催化剂性能的影响/田东旭…(中科院山西煤炭化学研究所)//环境化学/中科院生态环境研究中心一2的1,20(4)一367-373环图X一87 应用溶胶一凝胶技术对蜂窝陶瓷载体进行涂层,以CO氧化作反应模型,考察了浸渍次数、分散剂及Ia、Ce、zr、Y、Co等组分对催化剂活性的影响,同时考察了城几对催化剂耐热性能的影响。实验表明:两次浸渍的催化剂活性较高,浸渍原液中加人分散剂提高了催化剂对CO的氧化活性,使最低完全转化温度降低了13℃左右。在压、Ce、Zr、Y、Co等组分中,Ce是最有效的活性助剂,当Ce仇含量…     

CO还原NO海泡石铜族金属催化剂的研究

以改性海泡石为载体,负载IB族金属(Cu,Ag,Au),制备CO还原NO的催化剂.用正交实验确定载体海泡石的改性条件.研究考察该催化剂在有氧条件下的催化还原性能,并用XRD、TGA、H2 TPR、BET等对该催化剂进行表征.研究发现,在有氧条件下,IB族金属(Cu,Ag,Au)催化剂中,Cu 海泡石对CO还原NO反应的催化活性最好;Cu负载量为5%、灼烧温度为400℃的催化剂表现出较高的活性;Cu 海泡石催化剂中加入Ce和Sm可以改善催化剂的性能.在实验条件基本相同的情况下,Cu 海泡石的催化活性好于Cu ZSM 5催化剂.     

环境化学

X 1 3 9503278ZSM一5分子筛负载R、Pd催化剂上甲烷选择还原一氧化氮反应性能研究/朱波…(杭州大学化学系)//环境污染与防治/本刊编辑部(杭州)一1995,17(2)一12~13,11环信X一3 研究了ZSM一5分子筛负载R、Pd催化剂对CH、还原NO催化反应的性能。实验表明,Pt催化剂在300一500C温度下,显示出较高的反应活性和N:选择性,Pd和R一Pd催化剂在400~50oC温度下具有较好的反应性能。其活性和选择性大小次序为:Pt>Pt一Pd>Pd。用铂氨络离子制备的催化剂反应性能优于用氯铂酸制备的催化剂。图2参5茂铁甲酞丙酮、乙烯基二茂铁、聚乙烯二茂铁、N,N…     

CuO负载在TiO_2和CeO_2-TiO_2上对NO CO反应的催化作用

用NO CO微反流动法、TPR、XRD、BET和NO TPD等技术研究了CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上对NO CO的催化还原作用 .实验表明 ,不同负载量的CuO在TiO2 上 ,其NO CO的反应活性以Cu12 Ti为最佳 ,在反应温度为 4 0 0℃时 ,NO的转化率达到 10 0 % ;且CuO负载在CeO2 TiO2 上其活性随CeO2 含量的增加而提高 ,Cu12 Ce10 Ti在 30 0℃时就能使NO达到 10 0 %转化 .XRD和TPR结果显示 ,该体系催化活性的高低 ,与CuO在TiO2 和CeO2 TiO2 上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系 ;NO TPD结果显示 ,催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关 .     

一般性问题

一步提高了。图7表1参9X夕01Cu月每泡石催化剂上NOx催化还原的研究澎七卫华…(北京工业大学环境与能源工程学院)//环境污染治理技术与设备/中科院生态环境研究中心.一2(X)3,4(2)一14一17环图X一4 以天然海泡石为原料,经酸改性后作载体。采用浸渍法制成了用于NOx由CO还原的Cu基催化剂。在稀薄燃烧条件下,考察了它对汽车尾气中NC吮的还原性能。实验结果表明,C可海泡石催化剂在富氧条件下具有良好的耐湿热稳定性和催化活性,当转化率达到oo%时,反应温度<4以x〕℃。当掺人稀土元素Ce和Sm后,由于与活性组分cu之间的协同效应,催化剂的抗氧能…     

一般性问题

X7012(Xj 203428富氧条件下氢部分选择性催化还原NO研究/孟赫…(中科院大连化学物理研究所)//环境工程/冶金部建筑研究总院一2加2,20(2)一37一39 环图X一26 研制了低把含量活性非均布Pd/从马催化剂,针对硝酸尾气组成,进行了富氧条件下,氢部分选择性催化还原NO研究。实验表明在该催化剂上,低温、富氧条件下NO的转化率高达so%-100%。室温下(一20℃),NO对氢氧反应有强烈的抑制作用,氢氧反应进行后,NO还原反应开始明显进行,其与氢氧反应为竞争的平行反应。图6参4术与设备/中科院生态环境研究中心一2加2,3(4)一12一17环图X一4 由于非平衡等…     

CuO负载在TiO2和CeO2-TiO2上对NO+CO反应的催化作用

用N0＋C0微反流动法、TPR、XRD、BET和NO-TPD等技术研究了CuO在Ti02和Ce02-Ti02上对N0＋CO的催化还原作用。实验表明，不同负载量的Cu0在Ti02上，其N0＋CO的反应活性以Cul2-Ti为最佳，在反应温度为400℃时，NO的转化率达到100%；且CuO负载在CeO2-TiO2上其活性随CeO2含量的增加而提高，Cul2-CelO-Ti在300℃时就能使NO达到100℃转化。XRD和TPR结果显示，该体系催化活性的高低，与CuO在TiO和CeO2/TiO2上高度分散的Cu物种及形成细颗粒的晶相CuO物种有非常密切的关系；NO-TPD结果显示，催化剂还原活性的高低和NO在催化剂表面的脱出与分解难易程度有关。     

贫燃条件Ag-Rh/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3协同催化C_3H_6选择性还原NO的原位红外研究

将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原NO的活性和反应机理.结果表明,Ag-Rh双组分催化剂的活性较单组分Ag、Rh催化剂的高.Rh负载量为0.7%(质量分数)时,NO转化率达最佳(90.3%),且反应的起燃温度低、活性温度范围宽(300～500℃).DRIFTS结果显示,Rh的添加不仅有利于催化剂表面NO的吸附,而且能促进Ag催化生成关键反应中间体—CO—NH—,进而显著提高NO的转化率.     

焙烧温度对Fe2O3/SAPO-34催化剂低温NH3选择性催化还原NO性能的影响

采用尿素沉淀法制备了一系列Fe_2O_3/SAPO-34催化剂,考察了催化剂焙烧温度(200、300、400、500℃)对低温NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)NO性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、原子吸收光谱(AAS)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等多种手段对催化剂的表面结构和物理化学性质进行表征分析.XRD和FE-SEM分析表明,在较低的焙烧温度(400℃)下,铁物种能够高度均匀地负载在SAPO-34表面上.NH_3-TPD和H_2-TPR分析表明,高分散状态的Fe_2O_3使催化剂暴露出更多的强酸位和活性位,有利于提高催化剂的NH_3吸附和活化能力及氧化还原性能,从而使催化剂呈现出更高的低温SCR活性.BET和XPS分析表明,在较低的焙烧温度下,Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有更大的比表面积和更高的化学吸附氧比例,促进NO氧化为中间产物NO_2,从而加快低温SCR反应的进行.活性测试结果表明,300℃焙烧的Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有最佳的低温活性和较强的抗硫抗水性能,在空速为40000 h~(-1)的条件下,且反应温度为190~240℃时,NO转化率达90%以上且N_2选择性接近100%.     

La1-xKxMnO3催化剂同时消除柴油机尾气中NO和碳烟性能

采用溶剂热法制备La_1-xK_xMnO₃(x=0, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;通过XRD、FT-IR、SEM、H₂-TPR、XPS、NO-TPD等手段对催化剂的物相组成、表面形貌、氧化还原性能等进行了表征;在常压固定床微型反应装置中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能.结果表明,制备的La_1-xK_xMnO₃催化剂均具有钙钛矿结构;K部分取代La-Mn钙钛矿结构中La后,颗粒结构得以改善,部分Mn³⁺价态升高为Mn⁴⁺,形成较多氧空位和Mn⁴⁺,提高氧化还原性能和吸附NO性能.活性评价结果表明,La_0.80K_0.20MnO₃催化剂表现出较好的同时消除NO和碳烟催化性能,NO最大转化率(Xmax NO)和对应反应温度(Tmax NO)分别为46.5%和436℃,碳烟起燃温度(T_ig)、CO₂浓度峰值温度(Tmax CO₂)和生成CO₂选择性(Smax CO₂)分别为341℃、454℃和98.8%.     

甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化

采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂,在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为,优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体,并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明,Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性,在450℃时,NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO_2对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用,H_2O对催化剂的活性抑制是可逆的,SO_2对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co(OH)_2为主,Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co_3O_4和Co(OH)_2为主,Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、Co Al2O_4和Co_3O_4为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比依次为Co-Fe/ZSM-5(3.98)Co-Fe/SAPO-34(0.52)Co-Fe/Beta(0.43).活性组分钴物种的形态和合适的Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH_4-SCR反应机制为:NO在Br?nsted酸位上吸附氧化成NO~+,同时CH_4在Br?nsted酸位上吸附活化成—C=O和—COO等活性物种,生成的NO~+在Co2+和Fe~(3+)等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物,中间产物硝酸盐与活化物种(—C=O和—COO)反应生成N_2和CO_2.     

Rh-Al-MCM-41上NO选择性催化还原的原位红外研究

利用气-固相固定床反应装置考察了Rh交换的Al-MCM-41在高气体空速条件下对贫燃NOx的选择性催化还原活性,考察了氧含量对其的影响。结果表明,在200000h~(-1)的气体空速、O_2/C_3H_6=20、603K时,NO转化率为74.3％。利用原位FTIR技术研究了该催化剂的表面吸附物种及表面程序升温反应行为,并结合实验观察探讨了贫燃条件下Rh-Al-MCM-41催化剂上NO的选择性催化还原机理。     

制备条件对低温NH_3-SCR脱硝催化剂Mn-Ce/TiO_2结构与性能的影响

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂,以NH3为还原剂,通过程序升温反应考察其选择性催化还原NO的催化性能.同时,着重探讨了焙烧温度、焙烧时间、活性物质负载量及Mn、Ce负载比例对催化剂结构和性能的影响,并用BET、XRD等对催化剂进行了表征.结果表明,活性组分负载量由0增至20%时,NO转化率随着负载量的增加而提高,当(Mn+Ce)质量分数为20%,催化剂活性最高,此后随着活性组分负载量的增加,NO转化率明显下降;Mn与Ce的负载比例为0.85∶0.15时,催化剂比表面积最大,为112.31m2·g-1;焙烧温度500℃时催化剂晶相均为TiO2锐钛矿型结构,焙烧温度升高至600℃,催化剂晶相为TiO2锐钛矿型和金红石型混合结构,且催化剂比表面积急剧减小;焙烧时间对催化剂晶相结构影响不大,焙烧时间为5h时,Mn-Ce/TiO2的脱硝性能最好.     

添加铈对Cu-Co-O催化剂催化燃烧VOCs性能影响

以γ-Al_2O_3为载体,采用超声-等体积浸渍法制备CeO_2掺杂的Cu-Co-O/Al_2O_3催化剂,考察了催化剂对甲苯的催化燃烧性能,通过X线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)和扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂进行表征.结果表明:稀土元素的加入不仅有利于活性组分在催化剂表面的分散,而且可以促进Cu-Co-O催化剂的还原温度向着低温方向发生移动.活性评价实验结果显示,进气浓度对催化剂催化活性的影响不大.添加Ce后催化剂对甲苯和二甲苯的催化燃烧反应温度均有不同幅度降低,其中对甲苯的效果更为显著.     

不同粒径活性氧化铝负载CeO_2-Fe_2O_3催化还原脱硫脱硝

运用工业级活性氧化铝作载体,开展CeO2掺杂对不同粒径活性氧化铝负载Fe2O3催化还原烟气脱硫脱硝实验研究。并采用BET和XRD分别对氧化铝载体和催化剂进行表征。实验结果表明:比表面积和孔容相近的不同粒径活性氧化铝载体负载活性组分后,催化还原同时脱硫脱硝的活性表现出粒径较大的铝基催化剂,比粒径较小的铝基催化剂脱硫效果好;不同组分CeO2掺杂10%Fe2O3/Al2O3催化剂中,3mm粒径6%CeO2-10%Fe2O3/Al2O3催化剂脱硫效果最好;将此种催化剂用于模拟烟气(SO2+NO+CO+N2)脱硫脱硝研究,获得较宽的脱硫脱硝温度范围(300~550℃),且NO和SO2转化率均大于92.5%。     

CuO/ZSM-5系列催化剂的脱硫脱硝性能研究

采用浸渍法制备了不同质量分数的催化剂x％ CuO/ZSM-5 (x =2、4、6、8、10、12、50),并考察了其在CH4为还原剂条件下的脱硫脱硝性能.同时,采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、比表面积(BET)、扫描电子显微镜与能谱分析(SEM-EDS)等测试手段对催化剂进行表征.实验结果表明:10％ CuO/ZSM-5催化剂的活性组分具有较好的晶型结构,且高度分散在ZSM-5骨架中.在CH4+NO+ SO2反应中,10％ CuO/ZSM-5催化剂具有最好的脱硫脱硝活性,最高脱硫率和脱硝率分别为97.4％和94.6％.     

K、Ce掺杂LaMnO3四效催化性能研究

文章采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型催化剂,研究K、Ce部分掺杂取代LaMnO_3中的A、B位后对柴油车尾气净化催化剂四效催化性能的影响。并通过X射线衍射、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱以及活性评价实验,对催化剂的活性进行评价。结果显示,优选出的La_(0.5)K_(0.5)Mn_(0.7)Ce_(0.3)O_3四效催化性能最佳。分析表明,K和Ce成功掺入钙钛矿的晶格内;K的掺入有效改善了催化剂的团聚现象,使催化剂变得疏松多孔,增大了与反应烟气的接触,进而提高了催化剂的催化活性,大大降低了碳烟的起燃温度;Ce部分取代La_(0.5)K_(0.5)MnO_3中的Mn,进一步改善催化剂的团聚现象的同时,使催化剂中存在CeO_2,有利于提高CO的去除率。