基于GAM模型的西安市O3浓度影响因素解析

基于空气质量监测数据,研究了2014～2018年西安市O₃浓度和污染的变化特征,利用GAM模型揭示了气象因素对O₃浓度的影响.结果表明:①西安市O₃浓度逐年上升, 2016年开始O₃年评价指标已连续3 a超标.但随着夏季O₃污染治理的加强, 2017年后O₃浓度升幅趋缓.②O₃月均浓度变化曲线主要呈倒V型, 1～7月随气温的升高而上升, 8～12月随气温的下降而下降, 7月月均浓度最大.但在降水量偏大的年份,O₃月均浓度常在降水量最大月出现谷值,曲线形态变为M型.③2014～2018年西安市O₃污染明显加重,O₃污染时段向前延长.O₃超标率由2014年的1.9%上升到2018年的14.0%. 2016年起,O₃污染出现时间由7月提前至5月.④GAM模型拟合结果表明,气温、气压、日照时数和相对湿度与O₃浓度...     

天津机场区域大气NO2及O3影响因子研究

在紧邻天津机场跑道的点位对机场区域大气常规污染物开展连续监测,应用广义加性模型（GAM）,针对2017年3月1日~2018年2月28日间的NO₂及O₃,识别其影响因子,并确定因子贡献率.选取因子包括环境因子（SO₂、NO、NO₂、O₃、CO、PM_2.5、PM₁₀、前一小时NO₂/O₃浓度）,气象因子（风向、风速、温度、露点温度、修正海压）及航空活动因子（起飞、着陆）.结果显示：机场区域NO₂日均值为17.6~123.6μg/m³,超标天数共计38d,占比约13%;O₃日均值为1.0~276.1μg/m³,超标天数占比26%,污染主要集中在夏季;环境因子是主要影响因子,累积贡献率在56%~89%;航空活动作为区域重要污染源,对大气NO₂、O₃存在一定影响,最高贡献率可达20%;气象因子相对贡献较低.全部GAM的Adj-R²为0.85~0.96,筛选的影响因子能够有效解释区域环境空气污染物浓度的变化.     

浙江省O3浓度时空格局及驱动因子

气象因子对臭氧(O₃)浓度有重要影响,为探索O₃浓度时空变化及相关因子,利用多元线性回归和后向轨迹聚类分析2014—2019年浙江省O₃浓度和气象因子数据. 结果表明:①浙江省O₃浓度时空分布不均匀,季节性变化差异显著,总体呈夏季>秋季>春季>冬季的特征,年均值呈上升趋势;春季、夏季、秋季和全年O₃浓度均于07:00左右达最小值,之后呈上升趋势,至15:00达峰值后降低,冬季O₃浓度最小值出现时间较其他季节晚1 h左右. 高浓度O₃主要分布在浙江省东北部及北部区域. ②多元线性回归模型结果表明,多元线性回归模型影响因子和拟合效果存在季节性差异,其中,春、秋两季蒸发量对O₃浓度的贡献率均超过20%,夏季相对湿度对O₃浓度的贡献率超过40%,秋季日光照时长对O₃浓度的贡献率超过40%,秋、冬两季NO₂浓度对O₃浓度的贡献率均超过35%. 春季多元线性回归模型均方根误差(RMSE)、均方绝对百分比误差(MAPE)和变异解释量(R2)分别为0.213、26.45%和0.422,夏季分别为0.234、30.49%和0.359,秋季分别为0.169、24.02%和0.445,冬季分别为0.154、34.14%和0.419. 研究表明,浙江省O₃浓度具有显著的时空分布特征,多元线性回归模型拟合结果在浙江省春、秋两季显著优于夏、冬两季.      

我国大气O3污染成因及影响因素综述

近年来我国O₃污染现象频发,制约着我国环境空气质量优良天数比例的提高,弄清O₃污染成因及影响因素对科学防治O₃污染具有重要意义. 本文在整理分析大量已有研究基础上,梳理关于对流层O₃污染形成机理方面的认识,将O₃污染成因按影响程度大小分为主要内在原因、关键外在因子和重要影响因素,其中,前体物排放处于高位及高反应活性前体物的化学转化是O₃污染形成的主要内在原因,环境因子及气候条件是关键外在因子,三维立体传输(平流层输入、垂直混合及水平传输)是重要影响因素. 未来我国需要从以下几个方面继续深入研究:① 加强PM_2.5与O₃复合污染成因机理和协同控制机制的科学研究;② 深化O₃污染成因与来源的科学研究及应对措施研究;③ 科学优化大气O₃评价指标;④ 持续推进O₃污染防控措施实施.      

基于GAMs模型分析成都市气象因子交互作用对O3浓度变化的影响

为探究成都市大气环境中气象因子交互作用对臭氧(8h浓度平均最大值,统一用O₃表示)浓度变化的影响特征,利用成都市2014～2019年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型(generalized additive models,GAMs)分析气象因子对O₃浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素的GAMs模型中,O₃浓度与最高气温、日照时数、相对湿度、风速、降水量、最大混合层厚度(maximum mixed depth,MMD)和通风系数(ventilation coefficient,VC)间均呈非线性关系,无论全年还是夏季,最高气温、日照时数、MMD和相对湿度对O₃浓度影响均较大,值得注意的是,夏季相对湿度和降水量对O₃浓度变化的影响较全年更加显著.在构建O₃浓度变化的多气象因子GAMs模型中,除平均风速以外的其他气象因子共同作用对O₃浓度变化有显著影响,就全年而言,构建的GAMs模型判定系数(R²     

基于灰色关联模型对陕西省O3浓度影响因素分析

O_3污染问题已经成为21世纪另一个环境课题.本次研究采用克里金插值法对2015年陕西省O_3浓度的空间分布特征进行分析,同时构建了O_3浓度的影响指标体系,运用灰色关联模型,综合分析了O_3浓度与其影响指标因子的关联度,并探讨了各指标因子综合关联度的空间关联性和分异性.结果显示:(1)陕西省O_3浓度呈"北高南低"的空间分布特征;(2)权重最大的指标层是O_3污染来源(W_i=0.4331),其次是城市化与产业结构(W_i=0.3455),空气质量与自然因子最小(W_i=0.2215);(3)各个指标因子与O_3浓度关联度均为强度关联.空气质量与自然因子中,关联度较高的指标因子为CO、降水量、平均气温、日照时数;O_3污染来源中,关联度较高的指标因子为等级公路里程、单位GDP能耗及工业用电量;城市化与产业结构中,关联度较高的指标因子为第二产业占地区总产值的比例、建成区绿地覆盖率和人均公园绿地面积;(4)O_3污染来源对铜川、宝鸡、汉中等市O_3浓度的影响较大;城市化与产业结构对宝鸡、咸阳、渭南、汉中等市的影响较大;空气质量与自然因子与陕西省各个城市O_3浓度的关联度均为强度关联;(5)空气质量与自然因子中,CO、PM_(2.5)、日照时数与O_3浓度综合关联度较高.O_3污染来源指标层中为机动车保有量、餐饮总额、烟(粉)尘排放量.城市化与产业结构中则是房屋建筑施工面积、建成区面积、人口密度.影响O_3浓度的主要指标因子表现出较好的空间相关性与空间分异性.综合分析表明,灰色关联度模型能够有效地对O_3浓度的主要影响因素作出分析与评价.     

山东省O3时空分布及影响因素分析

为认识山东省环境空气中O3的污染现状,基于2015～2019年国省控环境空气自动监测站的O3监测数据、2019～2020年4～9月气象代表站的气象数据及邻近环境空气站的O3监测数据,探究了山东省O3时空分布特征及与气象因素的关系.结果表明,山东省O3污染日益突出,年均ρ(O3-8h)(90百分位)和ρ(Ox)(O3 与NO2之和)升高速率分别为7.6μg·(m3·a)-1和7.0μg·(m3·a)-1,年均ρ(PM2.5)、ρ(CO)(95百分位数)和ρ(NO2)均逐步下降,下降速率均小于ρ(O3)上升速率.03污染呈现夏季高冬季低的"M型"或"倒V型"月变化特征,在6月或9月达到峰值,且污染月呈提前出现趋势.山东省年均ρ(O3-8h)(90百分位)呈现"内陆高,沿海低"的特点,并有区域均匀性发展趋势.相关性分析表明,山东省ρ(O3-8h)总体与日最高温度呈正相关,与相对湿度、气压和风速呈负相关,其中日 最高温度和相对湿度是O3-8h主控气象因子,气象因素对不同城市O3-8h超标率的影响具有显著差异.     

南海区空气中的O3和NO2浓度变化特征分析

利用2010年9月至2012年8月期间佛山市南海区大气连续自动监测的数据,比较分析O3、NO2浓度的变化规律及相关性。结果显示,O3和NO2污染物的浓度变化存在明显的季节性特征,并且两者的变化趋势呈现较强的负相关性。O3浓度在夏秋季之间达到最大值,NO2在冬季达到最大值。O3浓度在15:00前后出现峰值,NO2浓度则在8:00和20:00前后出现双峰态高值。     

上海海陆风分类特征、环流背景及对O3的影响

针对2013～2019年上海三类海陆风(北支、南支和双支)过程,从气象要素(温度、湿度和风)、形成海陆风的六种环流背景及对O₃浓度的影响等方面进行了对比分析.结果表明:2013～2019年上海共出现海陆风237d,其中北支天数最多(209d),双支天数最少(88d),南支出现双支海陆风的比例最高(75.9%);三类海陆风中北支的起始时间最早,维持时间最长,海风强度最强,南支的平均温度最高,平均湿度较低,风场最分散;与无海陆风相比,北支、南支和双支海陆风的O₃浓度分别上升了20.5,26.4,25.1μg/m³,O₃污染浓度上南支与无海陆风持平,北支和双支均略低于无海陆风;在形成上海海陆风的6种弱环流背景中,高压中心型、无系统型和均压场型是最主要的三种类型,合计占比70%;环流背景和海陆风类型组合结果显示,上海海陆风中O₃污染概率最高的组合是均压场型的南支海陆风,达到40.0%,O₃浓度和O₃污染浓度最高的组合分别是无系统型的南支海陆风...     

合肥市O3浓度时空分布及典型污染过程潜在源分析

近年来,合肥市O₃污染成为限制空气质量达标率的主要因素,为探究合肥地区O₃时空分布及潜在源区,在分析2015—2022年O₃时空分布及与气象要素关系的基础上,基于HYSPLIT后向轨迹模式及潜在源贡献分析方法(PSCF),对典型O₃污染过程的传输路径和潜在源区进行解析.结果表明：(1)合肥市MDA8-90th呈波动上升-下降-上升趋势,2022年相对于2015年增幅为47.6%,2019年臭氧质量浓度和超标率最高.O₃浓度日变化呈“单峰型”,07:00浓度最低,15:00—16:00左右达峰值;月变化为“M”型,6月浓度最高,12月最低;季节变化表现为夏季>春季>秋季>冬季;空间分布呈西北高、东北低;郊区高、城区低的特点.(2) O₃与平均气温、最高气温、日照时数呈显著正相关,与气压呈显著负相关,与相对湿度和风速的相关性较复杂;平均气温为20～30℃,日照时数大于等于10 h,相对湿度为60%～70%,风速小于2 m·s^-1     

纳米Fe3 O4-H2 O2 非均相Fenton反应催化氧化邻苯二酚

由四氧化三铁(Fe3O4)-过氧化氢(H2O2)构成的非均相Fenton体系主要利用H2O2分解产生的羟基自由基氧化去除难降解有机污染物.研究了邻苯二酚在纳米Fe3O4-H2O2构成的非均相Fenton体系中的催化氧化特征,同时对实验室制备的纳米级Fe3O4和商品微米级Fe3O4两种催化剂的催化活性进行比较,并考察了H2O2初始浓度对邻苯二酚的催化氧化的影响.结果表明,自制纳米Fe3O4-H2O2体系较商品Fe3O4-H2O2体系,能更快速地去除溶液中的邻苯二酚和总有机碳(TOC),邻苯二酚的去除率接近100%,同时能迅速催化H2O2分解.邻苯二酚的催化氧化反应遵循准一级反应动力学方程,H2O2的分解反应能用三级反应动力学方程较好拟合.此外,反应过程中铁释放低于0.3 mg.L-1,不足以启动均相Fenton反应,反应机制为由界面反应控制的非均相反应机制.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究

大气细粒子和臭氧是影响我国城市空气质量的主要污染物质,其浓度的大小不仅与污染源的排放量有关,气象条件也是影响其浓度分布特征的重要因素.要评估污染物减排措施的效果,有必要将气象条件的影响剥离出来,仅评估排放量的降低对污染物浓度长期变化趋势的影响.本文使用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波方法对河北省石家庄、保定、张家口三市2013—2017年PM_(2.5)和O_3逐日浓度时间序列进行分解,并使用同期地面气象观测数据对各时间序列进行逐步回归分析,将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果的差值再次进行滤波处理,得到去除气象影响的污染物浓度长期变化趋势,该浓度仅与污染物的排放量有关.结果表明,因污染源排放的影响,河北省三市大气PM_(2.5)浓度在研究年内除在2017年初略有上升以外,其余季节均呈下降趋势.河北省三市大气O_3浓度在研究年内均有波动上升趋势.气象条件对PM_(2.5)浓度长期变化趋势的影响大于O_3.     

O3/H2O2降解水中扑灭通效能研究

利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7～8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.     

基于电化学传感器的大气NO2与O3监测研究

利用四电极电化学传感器开展大气NO₂和O₃监测研究.为解决温度和湿度对传感器响应的影响问题,提出了一种具有温湿度补偿与零点校正功能的大气NO₂和O₃测量结果校准模型,通过活性炭吸附特性获得干净的背景气体,实现传感器准确的零点校正,并利用实验系统实测数据结合多元线性回归方法获得校准模型参数.首先对传感器线性响应特性进行了测试,发现O₂和O₃的测量灵敏度分别为3.889 ppbv·mV^-1和4.107 ppbv·mV^-1.同时,在合肥西郊科学岛开展了为期2 d的大气NO₂和O₃连续观测,发现两者的浓度分别为0~30 ppbv和2~100 ppbv.最后将传感器观测结果与NO_x/O₃分析仪测量结果进行了回归分析,发现两者测得的NO₂线性拟合斜率为0.9701±0.0182,R²为0.8378,测得的O₃线性拟合斜率为0.9850±0.0101,R²为0.9431.研究表明,校准后的电化学传感器可用于大气NO₂和O₃的长期监测,可为推动大气环境监测技术发展提供新的思路.     

O3/H2O2氧化苯乙烯气体性能及机制

O3/H2O2体系能产生大量自由基,臭氧与自由基的耦合氧化作用能提高苯乙烯的氧化去除效率.采用O3/H2O2氧化高浓度苯乙烯有机废气,研究了臭氧投加量、停留时间、H2O2体积分数、循环液喷淋密度和O3/C8H8摩尔比对苯乙烯去除率的影响.结果表明,O3/H2O2气液两相氧化能高效净化苯乙烯有机废气,苯乙烯去除率可达85.7%.适宜运行条件:停留时间为20.6 s,H2O2体积分数为10%,喷淋密度为1.72 m3·(m2·h)-1,O3/C8H8摩尔比为0.46.采用GC-MS分析O3/H2O2气液两相高级氧化苯乙烯出口气样,研究结果表明苯甲醛(C6H5CHO)和苯甲酸(C6H5COOH)为O3/H2O2氧化苯乙烯的中间产物,并推测出苯乙烯的降解机制.     

海陆风对天津市PM2.5和O3质量浓度的影响

静稳天气下局地环流往往会对污染物的传输扩散起重要作用.根据天津市地处渤海西岸,常年受到海陆风影响的特点,综合气象、环境资料及HYSPLIT模型,针对沿海、市区、城郊、山区等代表性站点,研究了海陆风对天津市ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）的影响.结果表明:①2015年天津市海陆风天数为78 d,占全年的22%;海陆风多集中于6-9月,其中,7月海陆风日最多、2月最少.②ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）季节性变化和空间分布特征不同.春、夏两季ρ（PM_2.5）山区最高、城郊最低;秋、冬两季ρ（PM_2.5）市区最高、山区最低.春、秋两季ρ（O₃）沿海最高、市区最低;夏季ρ（O₃）山区最高、沿海最低.③海陆风对ρ（PM_2.5）有扩散作用,对ρ（O₃）有增加作用.海陆风对沿海ρ（PM_2.5）扩散作用最为明显,致使冬、秋两季ρ（PM_2.5）分别下降20.2%和7.9%;对城郊ρ（O₃）增加作用最为明显,致使秋、夏两季ρ（O₃）分别升高39.8%和16.2%.④个例研究表明,海风向内陆推进过程中垂直方向最高可达1 000 m,受海风影响天津市ρ（PM_2.5）下降,陆风使得ρ（PM_2.5）小幅上升,海陆风总体起扩散作用;海陆风使天津市ρ（O₃）日变化出现3个峰值,日均值明显增大,其中,城郊增幅（68.2%）最大.研究显示,海陆风对天津市ρ（PM_2.5）有扩散的作用,但会增高ρ（O₃）.      

北京市夏季不同O3和PM2.5污染状况研究

从天气背景场、气象要素、前体物和PM_(2.5)化学组分、气团运动轨迹以及大气氧化性等方面对北京市夏季两种不同的O_3和PM_(2.5)污染状况进行了分析.结果表明,O_3达到中度污染而PM_(2.5)浓度优良(O_3和PM_(2.5)一高一低)污染状况的天气形势场为:高空为偏西北气流,地面受高压后部控制;而O_3和PM_(2.5)同时达到中度污染(O_3和PM_(2.5)两高)的天气形势场为:高空为偏西气流,地面受低压控制.与O_3和PM_(2.5)一高一低污染状况相比,O_3和PM_(2.5)两高时的气象要素特征为:偏南风更为明显和相对湿度更高.O_3和PM_(2.5)两高时污染物浓度演变特征为,O_3和PM_(2.5)的起始浓度较高,PM_(2.5)日变化特征更为明显,而O_3平均浓度却低于O_3和PM_(2.5)一高一低的污染状况.前体物、大气氧化性以及PM_(2.5)化学组分分析的结果表明,较高的起始浓度在不利气象条件下的积累和吸湿增长以及当天较大偏南风造成的区域传输可能是造成O_3和PM_(2.5)两高污染状况中PM_(2.5)浓度达到四级中度污染的主要原因.     

CO2和O3浓度倍增及复合效应对大豆生长和产量的影响

利用OTC-1型农田开顶式气室,模拟研究了大气中CO₂、O₃浓度倍增及其复合效应对大豆生长、根瘤和产量形成的影响.结果表明,CO₂浓度倍增促进根系生长,固氮能力增强,植株高度和基部粗度增加,对发育期、绿叶数和绿叶面积影响不大.O₃浓度倍增抑制大豆根系和茎的生长,固氮能力下降,叶片伤害使绿叶数和绿叶面积显著下降, 衰老提前.在CO₂和O₃的复合试验中,CO₂浓度增加明显缓解O₃浓度增加对大豆伤害和抑制作用,CO₂、O₃浓度持续倍增处理下大豆生长和固氮能力与CK的数量差异明显小于单一O₃浓度倍增与CK 的数量差异,逐渐增加CO₂、O₃浓度的刺激作用和剂量效应使大豆生长后期伤害加重,绿叶数、绿叶面积显著下降,而根系固氮能力有所提高.