LaCu_xZn_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)六铝酸盐催化剂分解N_2O的催化性能

采用共沉淀法制备Cu和Zn取代的六铝酸盐(LaCuxZn1-xAl11O19-δ,0.2,0.4,O.5,0.6,0.8,1)催化剂,考察了催化剂对N2O的分解活性.结果表明,在1200℃焙烧4 h可以形成完整的六铝酸盐晶型,Cu和zn能够取代Al3+很好地促进六铝酸盐晶体结构的形成;LaCuxZn1-xAl11O19-δ催化剂对N2O分解有很好的催化活性,其中LaCu0.8Zn0 2Al11O19-δ活性最好.在LaCuxZn1-xAl11O19-δ六铝酸盐中,Cu为N2O催化分解的主要活性元素,Zn有助于提高催化剂的稳定性,但Zn在催化剂中的作用很小.     

六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能

采用共沉淀法制备了LaAl12O19六铝酸盐载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载量的CuO/LaAl12O19催化剂,并对其进行了XRD、H2-TPR和BET表征,考察了催化剂对CH4选择催化还原NO的性能.结果表明,CuO的负载并未改变六铝酸盐载体的结构,Cu在载体上以Cu2+的形式存在,活性组分CuO与载体LaAl12O19之间存在协同作用;CuO/LaAl12O19催化剂对CH4选择催化还原NO表现出良好活性,所制备的催化剂均能使NO的转化率达到99%;其中负载量为1.0 wt%的CuO/LaAl12O19催化剂的活性最好,完全反应温度T99%为560℃,且在80 h稳定性试验中表现出了良好的高温活性和热稳定性.     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

还原温度对Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3加氢脱硫催化剂,考察了还原温度和还原-氧化预处理对Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响.结果表明,Pd/Al2O3的活性受还原温度的影响很小.Pd-CeO2/Al2O3还原温度的升高使CeO2发生迁移,导致催化剂表面Pd原子数减少,同时削弱了Pd-Ce界面效应,从而使催化剂的活性降低.还原-氧化预处理使Pd-CeO2/Al2O3的活性有较大提高,预处理能促使Pd的再分散,增加了对H2的吸附活化能力,在Pd-Ce的界面效应共同作用下使催化剂拥有较高的活性.     

Al_2O_3负载Pd-Cu催化剂催化1,2-二氯乙烷加氢脱氯性能

采用共浸渍法制备了一系列Al2O3负载金属Pd、Cu催化剂.通过元素分析（ICP）、氮气吸脱附（BET）、X射线粉末衍射（XRD）、透射电镜（TEM）等技术对催化剂进行了表征,并以1,2-二氯乙烷气相加氢脱氯为探针反应,考察了Pd-Cu/Al2O3催化剂的钯铜比、反应温度、反应时间等因素对催化活性以及反应产物乙烯选择性的影响.结果发现,提高Cu负载量可在催化剂中形成Pd-Cu合金,并促进催化剂对乙烯的选择性.此外,当温度为250℃,Pd、Cu负载量分别为0.78%和1.9%时的Pd-Cu/Al2O3催化剂对1,2-二氯乙烷的催化加氢脱氯效果最佳,最终产物乙烯的选择性可达到80%以上.     

碘铈共掺杂纳米TiO_2的制备及可见光光催化性能

采用溶胶凝胶法制备了不同原料比例碘铈共掺杂纳米TiO2催化剂,运用X射线光电子能谱（XPS）,X射线衍射（XRD）,透射电镜（TEM）等检测手段对催化剂进行了初步表征.结果表明,经过450℃煅烧处理得到的TiO2、铈掺杂TiO2以及碘铈共掺杂TiO2催化剂均为锐钛矿相,掺杂的Ce和I原子可能以I—Ce—O及O—Ti—I等键合方式进入TiO2晶格内部,此外,I-Ce离子共掺杂能有效降低TiO2表面的电子-空穴对的复合.以染料罗丹明B（Rhodamine B,RhB）和无色小分子水杨酸（Salicylic acid,SA）为降解的目标化合物,发现碘铈共掺杂的最佳物质的量之比为nCe∶nI∶nTi=0.04∶0.05∶1,即I0.05Ce0.04TiO2催化剂在可见光照射下（λ〉420 nm）降解目标化合物其光化学活性明显优于单掺铈的TiO2催化剂和未掺杂的TiO2.该催化反应涉及到空穴氧化,并伴有羟基自由基（.OH）、超氧自由基（O2.-）及H2O2等氧化物种的产生.     

鹰潭地区大气降水中氢氧稳定同位素特征研究

降水中氢氧稳定同位素组成与降水地区各种气象因素变化密切相关。同时,降水中氢氧稳定同位素关系是水同位素应用的主要基础,对深入研究降水中水汽来源,地下水补给等水循环过程具有重要意义。根据江西鹰潭地区2012年4月至2013年3月大气降水中氢氧稳定同位素组成和气象资料,研究了该地区大气降水中氢氧稳定同位素关系及降水量,温度等气象因素对氢氧稳定同位素组成的影响。研究表明,该地区大气降水线方程为δD=8.61δ18O＋18.34（n=72,R2=0.98）,与全球大气降水线方程（δD=8δ18O＋10）相比,鹰潭地区大气降水线的斜率和截距均偏大,这与凝结物在未饱和大气中降落时重同位素的蒸发富集作用有关,同时反映了该地区湿润多雨,降水过程中受二次蒸发影响较小的气候特点。该地区降水中δD （-113.3‰～7.5‰）、δ18O（-14.9‰～-0.9‰）和氘盈余（3.8‰~23.2‰）变化幅度很大并呈现出明显的季节性变化,夏半年（4-9月）δD、δ18O与氘盈余均显著低于冬半年（10-3月）（P＜0.01）,反映出不同季节降水的水汽来源及蒸发条件的差异。对该地区降水同位素与降水量和温度相关性的分析表明,降水中δ18O 与降水量和温度存在显著负相关关系,方程式分别为：y=-0.056x-4.7（R2=0.39,P＜0.01）和y=-0.203x-2.99（R2=0.23,P＜0.01）,说明该地区降水中氢氧稳定同位素存在显著的降水量效应和反温度效应。     

TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂的制备、表征及其光催化活性

采用反相微乳法,制备了TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂,运用TG-DSC、XRD、SEM等分析方法对催化剂进行表征.在紫外光(λ=365 nm)照射下,以2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)作为目标污染物,用P-25型TiO2作对照,研究了TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂光催化降解2,4-DCP的特性.结果表明,制备的TiO2/Li4Ti5O12/Na2Ti6O13复合催化剂成带状纳米结构,其长度大于5μm,宽度约60 nm,厚度小于30 nm,结晶良好,分散性高,在紫外光照射下,50 min内对20 mg·L-1的2,4-DCP降解率达到了99.8%,表现出了比P-25型TiO2更高的光催化活性.     

V2O5/AC催化剂对氨还原NO的研究

考察了V2O5/AC催化剂对NH3选择催化还原NO的影响，结果表明，以浓硝酸预氧化处理的活性焦为载体对催化剂活性有很大提高，这是由于浓硝酸预氧化后，活性焦表面产生了较多的含氧官能团可能吸附更多的NH3,并且提高了活性组分V2O5的含量，反应气氛中加入SO2后，二都活性都增加，但差异消失，这是由于SO2存在时，反应生成的SO4^2-离子的酸性强于浓硝酸预氧化产生的含氧官能团的酸性，催化剂在使用前经过煅烧和氧化对催化剂活性有很大改善。SO2存在时，V2O5含量为1wt%的催化剂活性提高。     

TiO2纳米管光催化还原Cr（Ⅵ）的研究

以水热法制备TiO2纳米管,采用X射线衍射仪(XRD),高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和紫外可见漫反射光谱对其结构和性质进行了表征.研究了光催化还原溶液中Cr(Ⅵ)的反应活性,分别考察了煅烧温度、反应溶液的pH、助催化剂对TiO2纳米管光催化还原的影响.实验结果表明,TiO2-550光催化活性最优;酸性条件有利于Cr(Ⅵ)的还原;NiO和Co2O3复合的TiO2-550光催化活性明显提高.     

V2O5/ACF催化剂用于烟气低温脱硝的研究

采用等体积浸渍法制备V_2O_5/ACF,CuO/ACF和Fe_2O_3/ACF催化剂,在H_2O和SO_2存在下,三种催化剂选择性催化还原(SCR)NO_x的活性依次为V_2O_5/ACF>CuO/ACF>Fe_2O_3/ACF.对V_2O_5/ACF催化剂中V_2O_5担载量、反应温度和反应空速对脱硝活性的研究表明,当H_2O和SO_2存在时,V_2O_5的最佳负载量为0.5wt%,在反应温度为180℃,空速为2000 h~(-1)时,NO转化率可达84%,表明该催化剂具有良好的抗H_2O和SO_2毒化的能力.     

SO2-4/TiO2光催化还原Cr(Ⅵ)的研究

将溶胶-凝胶法制备的SO^2-4／TiO2在不同温度下焙烧得到了具有不同特性的催化剂,用X射线衍射(XRD)、热重-差热分析(TG-DTA)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、静态吸附等手段对催化剂进行了表征,研究了不同特性的SO^2-4／TiO2催化剂光催化还原Cr(Ⅵ)的行为,并对其影响因素进行了分析,结果表明：SO^2-4／TiO2在300—600℃下焙烧均具有较高的催化效率,而在700℃及800℃下焙烧其催化活性显著降低,SO^2-4／TiO2的这种催化特性是由其吸附性能、晶相组成及表面酸量决定的。     

ZrO2掺杂的V2O5/TiO2催化剂表征及催化还原NOx

采用共沉淀法制备出不同锆掺杂量的钛锆复合载体(TiO2-ZrO2),运用XRD和BET研究其微观结构,结果显示钛锆物质的量之比1∶1时复合载体具有最大的比表面积,可达256.01 m.2g-1.以此为载体制备了V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,并添加少量CeO2对其改性.采用XRD、BET、H2-TPR、原位FT-IR等手段研究其活性组分的表面分散状态、氧化还原特性和表面酸性.结果显示,V2O5高度分散在载体上;与纯V2O5相比,复合载体上V2O5的还原峰向低温方向发生了偏移;催化剂表面包含了大量的B酸和L酸.模拟氨气催化还原NO(NH3-SCR)的脱硝反应活性测试表明,V2O5/TiO2-ZrO2催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口,少量CeO2的加入提高了催化剂的低温活性.     

全Pd三效催化剂研究涂层材料的研究

制备了作为Pd三效催化剂涂层材料组成的活性Al2O3/金属氧化物添加剂试样,用BET法、XRD法及H2－TPR法对这些涂层原材料体系进行表征。结果表明：金属氧化物添加剂提高了活性Al2O3的热稳定性;添加ZrO2改善了CeO2的热稳定性;与含Ca的试样不同,含La试样没有贮氧能力。用含有Al2O3-CeO2/ZrO2和Al2O3-La2O3/BaO的涂层材料制备的Pd催化剂有好的CO,HC和NOx同时净化的三效性能和低的起燃活性。加入0．003％（V／V）SO2降低了催化剂活性,含La2O3/BaO涂层材料的Pd催化剂上NOx反应易被SO2中毒。     

焙烧温度对N掺杂TiO2催化剂催化性能的影响

以Ti（SO4）2为钛源、碳酸氢铵为氮源,采用均匀沉淀法制得水合沉淀物,在N2保护下对水合沉淀物进行程序升温处理,制得了不同焙烧温度的N掺杂TiO2可见光响应催化剂.以三硝基间苯二酚为目标降解物,研究了所制备微粒在可见光区及紫外光区的光催化活性.对所制备的催化剂采用X射线衍射、热重-差热分析、傅立叶变换红外光谱和紫外-可见漫反射光谱对催化剂进行表征,研究改性催化剂的晶相结构、热稳定性、表面结构和光谱特征.结果表明：N-掺杂TiO2的可见光催化活性显著提高,焙烧温度为300℃时可见光催化活性最为优异,在不降低紫外段催化能力的同时,催化剂的吸收带边红移至468nm.     

Ce/TiO_2/Fe_3O_4粒子电极光电催化降解藏红T模拟染料废水

采用化学共沉淀-超声辅助法,制备出磁性纳米材料Fe3O4,利用溶胶-凝胶法在Fe3O4表面包裹Ce/TiO2,得到磁性复合材料Ce/TiO2/Fe3O4.用XRD、SEM、BET等对其结构和性能进行了表征,催化剂主要以催化活性较高的锐钛矿相存在,Ce/TiO2包覆在纳米Fe3O4的表面形成多孔结构,复合材料具有LangmuirⅣ吸附-脱附等温线,比表面积76.68m2·g-1,平均孔径8nm,主要分布在4.5—15.4nm之间.通过电助光催化降解藏红T溶液研究了Ce/TiO2/Fe3O4的光电催化活性.在催化剂的加入量为6g·L-1,降解时间为60min,外加电压为5V,50mg·L-1的藏红T溶液的降解率可达到90%以上,COD去除率达84.7%.所制备的Ce/TiO2/Fe3O4在重复使用5次后仍能保持较好的光电催化活性.     

镁铝水滑石固载重铬酸钾及其氧化性能

采用共沉淀法制备K2Cr2O7 改性Mg-Al水滑石催化剂HT-Cr2O2-7,以分子氧为氧化剂.以2-吡啶甲醇的氧化反应为模型,探讨了温度、溶剂、投料比等条件对反应的影响,结果表明,该催化剂可以在温和的条件下实现醇类化合物的高选择性氧化转化.XRD表征给出水滑石经过Cr2O2-7阴离子交换以后,X射线衍射峰中最强峰对应晶面的平均粒径减小,但结构仍然完整;XPS表征表明,HT-Cr2O2-7中Cr的结合能较K2Cr2O7中Cr的结合能有所降低,是HT-Cr2O2-7中Cr的氧化性较Cr2O2-7中的Cr有所下降的原因.     

Pd-Fe/C催化氯酚还原脱氯-氧化联合降解

以Pd和Fe为活性金属组分通过沉积沉淀法制备了负载型Pd-Fe/C双金属催化剂,针对氯酚类污染物进行催化还原脱氯和催化氧化的连续降解处理.通过ICP-MS、XRD和TEM对催化剂进行表征,证实0.5%Pd-0.5%Fe/C催化剂中活性金属组分Pd和Fe在载体表面分散性最好,催化剂比表面积达到718.8 m~2·g~(-1).在温和条件下,以水作为反应介质,研究了负载型Pd-Fe/C催化剂对4-氯苯酚(4-CP)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的连续降解过程和反应条件,以及催化剂的重复使用情况.考察了Pd和Fe的负载量及p H值对催化剂活性的影响,得到了最佳反应条件,以0.5%Pd-0.5%Fe/C为催化剂,20 min内完成4-CP和2,4-DCP的催化还原脱氯,产物都为苯酚;之后加酸调节pH=5,并加入H2O2继续进行催化氧化,苯酚被彻底降解为H_2O和CO_2,而且转化率在60 min内可以达到97.5%以上,从而实现4-CP和2,4-DCP的彻底降解.     

碱金属氧化物对V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能的影响

在V2O5-WO3/TiO2催化剂上负载碱金属氧化物（K2O,Na2O）,通过BET,XRD和SEM等方法对微观结构进行表征,研究不同含量碱金属氧化物对催化剂脱硝活性、N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现,较大含量的碱金属对催化剂微观结构有一定影响.碱金属氧化物与催化剂表面V物种的结合生成部分碱金属盐（如KVO3）,改变了催化剂的表面结构,使催化剂中有效活性位的数量大大降低,从而导致催化剂活性降低.两种碱金属氧化物对催化剂的毒性顺序为K2O〉Na2O.     

Sm3+/TiO2催化剂对光催化还原CO2和H2O合成CH3OH的影响

采用溶胶-凝胶法和溶胶-乳化-燃烧法制备了Sm3+/TiO2光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、红外光谱(IR)等分析技术表征了催化剂,考察了制备方法、离子掺杂量等对催化剂光催化还原CO2和H2O合成CH3OH实验的影响.实验结果表明,掺杂后的催化剂颗粒更均匀,比表面相应增加,溶胶-乳化-燃烧法制备的催化剂晶粒更小,比表面积更大,光催化活性更高.