中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

239+240Pu作为湖泊沉积物计年时标:以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的...     

中国西北地区环境中239+240Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^239+240Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^239+240Pu比活度、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值和^239+240Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.118~0.132）、中国西北核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.158）以及青海原子城的核实验活动（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu<0.010）导致西北地区环境中发现相对低²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^239+240Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.     

中国大陆土壤中239+240Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的¹³⁷Cs背景值数据,根据北半球大气沉降¹³⁷Cs/^239+240Pu活度比值32.5（¹³⁷Cs活度校正到2005年）,将中国大陆土壤中¹³⁷Cs转换成对应的^239+240Pu,类比中国大陆¹³⁷Cs-RI模型（¹³⁷Cs-RI MCM）,利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^239+240Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m²之间,模拟Pu-RI的范围在3~812 Bq/m²之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,¹³⁷Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于¹³⁷Cs与^239+240Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测¹³⁷Cs/^239+240Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明¹³⁷Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的^239+240Pu湿沉降通量（I_湿沉降）与相应Pu-RI的值（I_总沉降）进行了比较,发现I_湿沉降和I_总沉降的理论计算均是合理的.     

土壤和沉积物中钚同位素组成的质谱分析方法

钚-238是一种半衰期较长的人为放射性核素,其含量极低,准确分析其同位素组成依赖于高效率的分离富集技术及高灵敏度的检测技术。本文综述了电感耦合等离子、电子加速、热电离和共振电离四种质谱分析方法在土壤和沉积物中钚同位素分析方面的应用现状,从技术原理、应用和成本等方面对比分析了各种分离和纯化方法、质谱检测方法的优势与不足,为钚同位素的地球化学应用及我国核能应用过程环境影响评估提供技术支持。     

湖泊沉积物中有机碳同位素特征及其古气候环境意义

湖泊沉积物中有机碳同位素受到湖水化学性质(pH值、硬度等)、湖区气温和降水、光照条件、大气压力、CO2分压、盐分及营养元素、有机质的来源、有机质的保存、后期改造及成岩作用等诸多因素的影响，其中有机质的来源、温度和大气压力是影响有机质δ^13C值的主导因素。有机质碳同位素与气候条件存在着一定联系。^13C值高，一般对应于气候的暖期；^13C值低则对应冷期。但实际中比较复杂，两者之间不存在固定的模式，因而，湖泊沉积物有机质^13C在指示古气候变化上存在多解性、复杂性和混乱性。本文利用国内外的一些研究成果，对湖泊沉积物有机质^13C的组成特征及其古气候环境意义的研究现状进行了详细论述。     

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根^239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中^239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的^239+240Pu沉积叠加使得近岸海域（尤其是河口区）柱样沉积物中^239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中^239+240Pu的分布可能出现双峰（多峰）、单峰和无峰的情况.其中,柱样中^239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中¹³⁷Cs和^239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.     

中国典型湖泊沉积物中脂肪烃的分布特征及来源

以我国13个典型湖泊的表层沉积物为研究对象,对沉积物的w(TOC)和w(TN)的分布特征进行了报道.结果显示,西南、华南地区湖泊沉积物的w(TOC)和w(TN)要高于西北地区,华东地区湖泊沉积物最低.结合多个脂肪烃来源参数,初步探讨了13个典型湖泊表层沉积物中脂肪烃的分布特征及来源. 结果表明:湛江玛珥湖、四海龙湾、洱海、红枫湖和程海受脂肪烃污染严重,鄱阳湖和双塔水库受脂肪烃污染程度最轻;受水体高矿化度的影响,双塔水库沉积物中有机质的δ13C值明显偏正;湛江玛珥湖中来自自身固氮藻类的脂肪烃含量明显高,致使湛江玛珥湖沉积物的δ15N值明显低;由于四海龙湾特殊的地理环境,四海龙湾沉积物中来自陆源木本植物的w(C_27+C29)明显高.      

城区湖泊表层沉积物中邻苯二甲酸酯的组成与分布特征

2005年7月采集广州市白云区、天河区、越秀区、荔湾区和海珠区的15个湖泊表层沉积物样品,在严格的质量保证(QA)/质量控制(QC)条件下,研究了城区湖泊表层沉积物中16种邻苯二甲酸酯(Phthalate Esters,PAEs)的组成、含量及分布特征,并对其污染情况进行了评价.城区湖泊表层沉积物中∑16 PAEs含量为2.267～74.935 μg·g-1(以干重计),平均值为20.651 μg·g-1.TOC为1.126%～6.871%(质量分数).城区湖泊表层沉积物中DMP、DEP、DiBP、DnBP、DEEP和DEHP普遍存在,以DiBP、DEHP和DnBP为主要PAEs.通江湖泊、居民居住区、商业区和工业区湖泊PAEs污染严重.与国内外河流、湖泊、河口和近海表层沉积物PAEs污染水平比较,广州市城区湖泊表层沉积物中PAEs污染属中等水平.     

湖泊水—沉积物碳系统研究新进展

通过沉积物孔隙水中碳酸盐溶解平衡关系的研究，说明碳酸盐含量可作为沉积作用过程的环境记录；碳酸盐同位素组成取决于水溶液无机碳的13C/12C，一定深度的碳酸盐同位素组成保存了一定时段的环境信息；通过分拉级和分阶段取气的同位素分析，可望辨识不同成因类型的碳酸盐。     

中国主要淡水湖泊沉积物中重金属生态风险研究

根据我国主要湖泊表层沉积物中重金属Cr、Cd、Hg、As、Pb、Zn、Cu的污染情况,对沉积物中的重金属分别采用潜在生态风险指数法与地积累指数法进行评价。结果表明:两种方法评价结果基本一致。滇池、红枫湖重金属污染最严重,鄱阳湖、洞庭湖与洪泽湖次之。严重的生态风险不存在,但是Cd在鄱阳湖、滇池和太湖中具有一定的潜在威胁;太湖、巢湖、南四湖重金属潜在生态风险较低。     

中国沉积物中有机氯农药滴滴涕和六六六的分布特征

通过研究过去国内常用的两种有机氯农药滴滴涕（DDTs）和六六六（HCHs）在沉积物岩芯中的相关文献,总结和分析其在中国各地的历史沉积情况.结果表明：（1）∑₄DDTs（p,p'-DDT, o,p'-DDT, p,p'-DDD, p,p'-DDE）浓度在安徽巢湖北岸六岔河流域最高,在1965年达到最大值（457ng/g dw）,∑₆DDTs（p,p'-DDT, o,p'-DDT, p,p'-DDD, o,p'-DDD, p,p'-DDE, o,p'-DDE）浓度在广东省海陵湾最高,在2008~2010年达到最大值（3480ng/g dw）,∑₄HCHs（α-HCH,β-HCH,γ-HCH,δ-HCH）浓度在澳门河口最高,在1993年达到最大值（82.3ng/g dw）;（2）∑₄DDTs和∑₄HCHs沉降通量在珠江三角洲最高,二十世纪七八十年代达到最大值,分别为115ng/（cm²×a）和32.5ng/（cm²×a）,总体来说,DDTs和HCHs在中国沉积物岩芯中的浓度和沉降通量在南部地区要高于北部地区,平原地区和低纬度地区高于高寒地区（青藏高原）和高纬度地区（东北地区）,水产养殖区或种植区高于非养殖区和非种植区;（3）从全国范围看,∑₄DDTs和∑₆DDTs浓度和沉降通量主要在20世纪70年代和21世纪中期出现峰值,少数研究区域峰值年份早在20世纪60年代,∑₄HCHs浓度和沉降通量峰值主要出现在20世纪70年代和21世纪初,少数研究区域峰值年份早在20世纪60年代;（4）从全国范围看,（DDD+DDE）/DDT比值没有可循的变化规律,DDTs可能来源于历史沉积、成岩作用以及外源土壤、三氯杀螨醇的使用等新输入,而很多地区在20世纪后期到21世纪中期均出现α-HCH/γ-HCH降低到小于3,表明这段时期HCHs主要来源于林丹的使用.     

硅在湖泊沉积物上的吸附特征及形态分布研究

以乌梁素海(WLSH)和岱海(DH)表层沉积物为吸附剂,开展了硅在沉积物上的等温吸附及形态再分布实验研究.结果表明,在低浓度梯度范围内(≤3.00 mg.L-1),硅在乌梁素海和岱海沉积物上的吸附行为均可用线性模型描述,且2个湖泊沉积物分别处于吸附硅和解吸硅的吸附/解吸反应的不同阶段;Langmuir交叉型吸附等温式、Freundlich交叉吸附等温式和Temkin交叉型吸附等温式均能较好地描述硅在2个湖泊沉积物上的吸附行为,结合沉积物自身吸持硅(NAS)和吸附/解吸平衡浓度(ESC0),阐释了2个湖泊沉积物对硅的源汇作用;以硅的形态再分布为基础,揭示沉积物中离子交换态(IEF-Si)释放硅能力,同时也不能忽视铁锰氧化物结合态(IMOF-Si)和有机物硫化物结合态(OSF-Si)的可持续释硅能力,可为探讨真实环境体系中硅的吸附/解吸机制,阐释湖泊富营养化的营养盐限制机制及营养盐耦合作用对碳循环拉动机制等提供理论依据和基础数据.     

深圳茅洲河下游柱状沉积物中碳氮同位素特征

对茅洲河下游12根沉积物柱状样中总氮(TN)、有机质(OM)、C/N值、δ~(15)N、δ~(13)C含量进行了测定,分析探讨了茅洲河下游及其主要支流沙井河沉积物中氮和有机质的分布特征及来源.结果表明,沉积物中TN平均含量为1 815.37 mg·kg~(-1),OM平均含量为22 401.68 mg·kg~(-1),与太湖和巢湖流域相比,研究区内TN和OM含量均处于较高水平,且随深度增加变化均较大.茅洲河下游沉积物中δ~(15)N、δ~(13)C含量范围为2.20‰~32.78‰、-27.53‰~-21.95‰,平均值分别为6.78‰、-25.41‰;C/N值范围为0.49~18.23;δ~(13)C随深度变化较为平缓,而δ~(15)N、C/N值随深度增加波动较大.研究区来源分析表明:C3植物与合成化肥为茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)的主要来源;藻类是深层沉积物与支流沙井河沉积物中有机质的主要来源.茅洲河下游表层沉积物(0~40 cm)中的氮素主要来源于无机化肥与土壤有机氮,深层沉积物与支流沙井河沉积物中的氮素主要来源于土壤流失和土壤有机氮.     

典型土壤和沉积物中多金属形态分布特征

土壤和沉积物作为地表矿物岩石风化过程的重要产物,对金属元素的地球化学循环起着至关重要的作用。由于土壤和沉积物记录了矿物溶解、吸附、沉淀及生物吸收等综合地质过程的叠加作用,如何准确判定某个单一过程对金属地球化学的影响和贡献仍是当前研究难题。土壤和沉积物中金属的形态分布特征研究可帮助判定元素在地表风化过程中经历的特定过程。本文选择我国广泛分布的五种典型土壤类型(砖红壤、黄棕壤、棕壤、红壤、水稻土)、一种水系沉积物和一个玄武岩自然风化剖面土壤样品,运用改进的BCR形态提取法开展典型金属形态分布特征研究,明确了具有潜在生理毒性的Cr和Pb、代表性过渡金属Ni、Cu、Zn、V、Co以及相关研究较少的碱金属Cs、碱土金属Sr和难溶元素Zr在不同土壤、沉积物中的分布特征,刻画了这些金属在典型砖红壤风化剖面上的连续变化规律,初步判定了不同地质环境金属形态分布不同的控制因素。V、Zr和Sr受自身性质控制,在不同的地质样品中都表现出相似的形态分布,均以残渣态为主,而其他金属则表现出不同的形态分布趋势,其中,Ni、Zn、Cs、Pb和Cu的形态分布受它们的理化特性和外部环境共同影响,Co形态则可能受到锰矿物、TOC含量的影响。研究结果为进一步认识流域金属地球化学行为及其环境效应提供了基础数据。     

东部平原不同类型湖泊沉积物中有机磷的特征

以选自东部平原3种不同类型8个浅水湖泊的18个表层沉积物样品为研究对象,运用分级提取法,研究了沉积物中有机磷（OP）质量分数、形态及其分布状况,并探讨了OP组分与湖泊富营养化的关系. 结果表明:东部平原湖泊沉积物中w（OP）为65.2～539.2 mg/kg,占w（TP）的19.9%～40.6%,污染程度高的沉积物w（OP）高于污染程度较轻的沉积物. 沉积物中各形态有机磷主要以中活性有机磷（MLOP）与非活性有机磷（NLOP）为主,不同类型湖泊沉积物中各形态w（OP）顺序均为城市湖泊>大型养殖型湖泊>大型自然湖泊. 城市湖泊与养殖型湖泊以NLOP为主,其相对含量达到50%以上;而大型自然湖泊以生物有效性有机磷（LOP+MLOP）为主,其相对含量为54.6%～61.6%,表明沉积物中有机磷分布状况与湖泊污染程度和人类活动紧密相关. 酸提取有机磷质量分数〔w（HCl-P_o）〕为10.5～200.9 mg/kg,在不同污染程度湖泊沉积物中差异明显,其和总有机磷（P_o）的比值〔w（HCl-P_o）/w（P_o）〕与湖泊水质指标呈显著正相关（P<0.01）,与沉积物w（TP）,w（OP）,w（LOP）及w（MLOP）也均呈显著正相关（P<0.01）,即沉积物中的HCl-P_o可能是湖泊水体磷的重要来源,沉积物中w（HCl-P_o）/w（P_o）可以反映湖泊的富营养化程度.      

不同类型湖泊沉积物中氮释放规律研究

通过对武汉市东湖子湖郭郑湖、庙湖以及南湖这3个不同类型的湖泊进行释氮模拟实验,结果表明:(1)在厌氧条件下,不同污染程度的湖泊中沉积物释氮作用均比较明显。为了抑制沉积物向上覆水释氮,控制湖泊富营养化,保持湖泊较高的溶解氧水平是必要的。(2)在厌氧条件下,高温对不同类型湖泊总氮和氨氮的释放均能起到促进作用。(3)沉积物与上覆水间污染物的浓度梯度越大,总氮和氨氮的释放速率与释氮量也越大,此时温度的影响不明显。(4)通过比较3类湖泊沉积物上覆水中总氮和氨氮两者的释放浓度可知,氨氮的释放贡献十分显著,因此控制氨氮的释放量对于控制湖泊氮释放量具有显著效果。     

广西土壤和沉积物砷含量及污染分布特征

广西素有“有色金属之乡”美誉,土壤重金属污染问题较为突出。通过总结1989年以来相关文献,探讨了广西土壤和沉积物中砷含量及污染分布特征。3 045个和477个土壤和沉积物有效样点的统计分析表明,广西砷污染土壤主要分布于桂西北地区,尤其是刁江及金城江流域;矿业活动显著影响土壤砷积累,从其均值看：工矿区非农用土壤（140.5 mg/kg）>工矿区农用土壤（80.68 mg/kg）>非工矿区农用土壤（19.11 mg/kg）>城区土壤（18.35 mg/kg）,重度砷污染农用地样本均来自南丹;工矿区河流沉积物砷含量（283.5 mg/kg）远高于非工矿区,主要受影响区分布在刁江及大环江流域。为了控制环境风险,建议开展主要水系沉积物砷污染详查,加强南丹及周边区域污染防控和污染土壤修复。