物质在非常高压和高温下的热力学及地幔中的某些矿物反应

<正> 一、引言本文计算了相当于地幔和外地核条件(即压力高达二百万巴,温度高达4000K)下矿物的热力学性质。包括了几个新的矿物,如刚玉 Al_2O_3,磁铁矿 Fe_3O_4,镁的正硅酸盐和偏硅酸盐以及镁铝榴石 Mg_3Al_2Si_3O_(12)。过去我们发表的物质压缩系数和等压等温位的所有数据都重新作了计算。     

根据希腊北部罗多普地体中的花岗岩,探讨石英-钠长石-正长石-钙长石-水(Q_2-Ab-Or-An-H_2O)体系对于天然花岗岩岩浆的适用性

<正> 正如Winkler、Boese和Marcopoulos(1975)所表明的那样,SiO_2～NaAlSi_3O_8-KAlSi_3O_8-CaAl_2Si_2O_8-H_2O(Qz-Ab Or-An-H_2O)体系完全可以近似代表花岗岩和花岗闪长岩熔融结晶时的相关系。 本文对罗多普地体中的天然花岗岩岩石的熔融实     

活化过硫酸钠修复氯苯类污染场地的研究

探讨了利用过硫酸钠(Na_2S_2O_8)氧化修复实际污染场地内高、中、低浓度的氯苯类污染土壤和地下水的可行性研究。比较了Na_2S_2O_8和多硫酸复合盐对土壤污染物的去除效果,并重点研究了2种药剂在不同剂量下的修复效果。研究结果表明,在相同条件下,Na_2S_2O_8的修复效果更好,对不同浓度氯苯类污染物均有较好的效果。土壤与Na_2S_2O_8质量之比为100∶10时,修复效果最好,最高去除率可达到100%;土壤与Na_2S_2O_8质量之比为100∶3时,对中低污染土壤均能达到修复目标;而Na_2S_2O_8对地下水中的目标污染物去除效果不佳。由此可见,活化Na_2S_2O_8是修复氯苯类污染场地土壤的有效方法。     

Gd2O3-NiO 共掺对钇稳定氧化锆材料热物理性能的影响

目的研究Gd_2O_3-NiO共掺对钇稳定氧化锆材料热物理性能的影响。方法采用高温固相反应法制得Gd_2O_3-NiO共掺YSZ陶瓷材料。分别利用XRD、扫描电镜观察、激光导热仪、傅立叶红外光谱仪对陶瓷材料的晶体结构、微观结构、热扩散系数及红外透过率进行表征,并对其热导率进行分析。结果 Gd_2O_3-NiO共掺YSZ后,陶瓷材料单斜相含量减少,室温至1300℃的热导率相比YSZ降低,在2.5~5μm波长范围内红外透过率降低。结论 Gd_2O_3-NiO共掺对YSZ陶瓷材料热导率的影响机理为掺杂Gd_2O_3和NiO导致YSZ中单斜相(M)、四方相(T)和立方相(C)含量发生变化,同时YSZ晶格发生畸变。对YSZ辐射传热的影响机理为通过在YSZ中掺杂过渡金属元素Ni使陶瓷材料吸收特定波长的光,进而有效地降低在2.5~5μm短波长的红外透过率,降低其高温下的红外辐射传热。     

潍坊市环境空气质量现状及变化特征研究

文章分析了潍坊市区大气环境空气质量时空分布特征,监测的污染物为PM_(10)、SO_2、NO_2、PM_(2.5)、O_3、CO共6项。2015～2017年SO_2和NO_2年均浓度基本呈下降趋势,均低于国家二级标准,SO_2/NO_2值呈逐年下降趋势;PM_(10)、PM_(2.5)浓度时间变化规律基本相同,呈现夏季浓度较低、冬季浓度较高;CO年均浓度呈小幅下降趋势;O_3-8 h年均浓度在109～119μg/m~3之间,臭氧的污染不容忽视。从空间分布来看,8个自动监测点位周边情况不同,均能反映其区域环境空气质量状况。     

河南省臭氧污染特征与气象因子影响分析

利用环境空气质量监测站和国家基准地面气候站数据,研究了2017年河南省臭氧(O_3)污染时空特征及其与颗粒物、前体物和气象因子关系.结果表明,河南省2017年O_3日最大8 h滑动平均值(MDA8)呈现夏季春季秋季冬季的特征,年均值为108μg·m~(-3);各地市均有不同程度O_3超标情况,其中,安阳超标天数高达88 d,信阳最少为17 d;春末夏初(5月和6月) O_3污染最为严重,O_3 MDA8月均浓度在140μg·m~(-3)以上,并在6月达到峰值;定性和定量分析显示O_3 MDA8月均浓度与颗粒物,O_3小时浓度与CO、NO_2呈负相关;不同季节、不同城市O_3MDA8与气象因子(日照时长、气温、降雨、能见度、相对湿度及风速)的相关性具有差异.     

华北地区典型重工业城市夏季近地面O3污染特征及敏感性

基于邯郸市2018年5～8月近地面O_3及其前体物(NO_x和VOCs)小时浓度数据,结合温度、相对湿度和风向风速等气象资料,分析邯郸市夏季O_3污染水平以及气象因子、前体物对其的影响;采用VOCs/NO_x比值法和基于Model-3/CMAQ模式系统的强力关闭法探究O_3生成敏感性,并运用等效丙烯浓度法识别出VOCs关键活性组分.结果表明:①观测期间,邯郸市O_3日最大8 h平均浓度(MDA8 O_3)在38.0～238.0μg·m~(-3)之间,污染天(MDA8 O_3160μg·m~(-3))占比高达44.7%,说明邯郸市夏季O_3污染较严重;②O_3与温度呈正相关、与相对湿度呈负相关,且在污染天相关性更显著;当温度高于28℃、相对湿度低于60%时,容易出现高浓度O_3现象,说明高温、低湿有利于O_3生成,也突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;污染天中,风向为西南、东南、东和东北风,且风速大于2.25m·s~(-1)时,邯郸市更容易出现高浓度O_3,在风速低于1.00m·s~(-1)时,也出现高浓度O_3现象,说明本地光化学生成和传输叠加是导致邯郸市高浓度O_3的重要原因;③O_3与NO_x、VOCs浓度在污染天反相关关系更显著,突出了本地光化学反应对O_3的重要贡献;基于Model-3/CMAQ的模式研究显示,邯郸市O_3生成受VOCs控制,削减VOCs对降低MDA8 O_3有一定的积极作用,同时存在单独减排NO_x的不利效应,因此控制VOCs,并重点控制烯烃(尤其异戊二烯和反式-2-丁烯)和芳香烃(尤其间/对-二甲苯和甲苯)是降低邯郸市MDA8 O_3的有效途径.     

金属氧化物降解六氯苯的活性比较及催化机理研究

以氧化铝(α-Al_2O_3、γ-Al_2O_3)、氧化钙(CaO)、过渡金属氧化物(Mn O_2、α-Fe_2O_3、γ-Fe_2O_3、Ni_2O_3、CuO)为催化剂,考察了催化剂种类、添加比例等因素对六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)降解效果和产物组分的影响.结果表明,催化效果随催化剂添加比例的提高显著增加.在反应温度为350℃,反应时间1 h,金属氧化物添加比例为100∶1的条件下,碱土金属氧化物CaO及过渡金属氧化物中的α-Fe_2O_3和Ni_2O_3降解活性较好,这3种氧化物对HCB的降解率分别达到65.5%、100.0%和100.0%,脱氯率D_1分别为54.4%、81.9%和77.5%.HCB降解有机产物分析结果显示,8种金属氧化物与HCB样品反应产物中均存在低氯代苯,在α-Fe_2O_3和Ni_2O_3的催化作用下有2~4氯代低氯苯检出,说明在降解过程中存在明显的逐级脱氯/加氢反应;与CaO反应后的产物中低氯代苯较少,经拉曼光谱定性分析,有无序碳的检出,说明除了脱氯/加氢还存在脱氯缩合反应.     

不同氧化剂对浓缩池污泥灭菌效果研究

将污泥氧化灭菌与污水厂处理工艺结合,利用KMnO_4、H_2O_2、K_2S_2O_8对污水厂浓缩池污泥中致病微生物进行灭菌处理,同时对污泥环境进行生态风险分析,通过3种氧化剂复配正交实验优选出最终复配组合,并对精氨酸诱导氨化法进行改进,使其适用于测定浓缩池污泥微生物量。单一氧化剂杀灭效果实验结果表明:3种氧化剂的灭菌能力随氧化剂浓度升高而增强,浓度为250 mmol/L处理水平下,灭菌效果最好的是K_2S_2O_8,微生物总量降低了99%。生态风险分析结果表明:KMnO_4浓度高于100 mmol/L时会使污泥pH值超过限值7.8,并有明显色度,K_2S_2O_8浓度高于100 mmol/L时会使污泥发芽指数低于78%。3种氧化剂复配正交实验优选出的最终复配方案为KMnO_4 75 mmol/L、H_2O_2 150 mmol/L、K_2S_2O_8 60 mmol/L。     

中国臭氧时空分布特征及与社会经济因素影响分析

本文根据2015～2017年中国大陆338个城市空气质量监测站臭氧(O_3)浓度数据,综合利用空间插值法、全局自相关法和地理加权回归模型(GWR),探讨了O_3浓度的时空变化特征及其与社会经济因素的关系。结果表明,2015～2017年中国大陆338个城市的O_3日最大8小时浓度为2～300μg/m~3,其中超标天数比例为5. 9%,323个城市达标率在85%以上; O_3月均值变化曲线基本呈"单峰状",5月达到峰值,12月最低; O_3浓度季节变化为夏季春季秋季冬季; O_3日变化特征为夜间到清晨O_3浓度很低,上午8∶00左右开始升高,下午16∶00达到峰值;中国华北地区、华东地区和华中地区O_3污染严重,华南地区、西南地区、西北地区和东北地区整体污染较低。O_3浓度在全国尺度上的集聚性呈上升趋势,GWR表明,人口密度、人均私家车保有量与O_3浓度显著正相关,第一产业占比与O_3浓度显著负相关。     

大气污染特征研究及臭氧污染个例分析——以深圳市龙华区为例

根据深圳市龙华区观澜子站空气质量监测数据,对龙华区近年来空气质量状况、主要大气污染物浓度时间变化特征、气象条件和污染物浓度相关性,以及典型臭氧(O_3)污染过程进行了分析。结果表明龙华区空气质量以优良为主,空气质量指数(AQI)超标日中,O_3浓度超标天数最多,其次依次是PM_(2.5)、PM_(10)和二氧化氮(NO_2)。PM_(2.5)、PM_(10)和NO_2在秋冬季的浓度最高,春季次之,夏季最低;而O_3浓度则在夏秋季最高,春季次之,冬季最低。除O_3(日间浓度高于夜间浓度)以外,PM_(2.5)、PM10和NO_2晚间浓度高于日间浓度。此外,相关性研究表明,颗粒物污染以细颗粒物为主,O_3(8 h)和NO_2与颗粒物浓度均呈正相关性。由于地域差异的存在,O_3(8 h)和颗粒物浓度的相关性在不同地域表现也不同。同时,大气污染物浓度与气象条件和人为排放源的相关性较高。     

K2S2O8强化g-C3N4薄膜电极光电催化降解Cu(CN)32-并同步回收Cu

采用高温液相生长法制得g-C_3N_4薄膜电极并作为光阳极,以石墨毡作为阴极,建立了光电催化系统.通过对比光电催化体系、K_2S_2O_8体系以及外加K_2S_2O_8到光电催化体系,发现在光电催化系统下外加K_2S_2O_8可以有效地提高光电催化降解Cu(CN)_3~(2-)的效率,并实现了Cu在阴极上的有效回收.探究了K_2S_2O_8投加量对CN-降解率和Cu回收率的影响,发现当K_2S_2O_8浓度为1 mmol·L~(-1),偏压为1.0 V时,CN-的去除率和Cu回收率分别达到86.23%和82.11%.通过SEM、EDS和XPS分析阴阳极表面形貌,发现部分Cu+被氧化以CuO的形式存在于沉淀和阳极表面,大部分铜离子通过电化学还原作用以单质铜的形式沉积于阴极表面,铜离子有效地从体系中去除.电子顺磁共振及淬灭实验分析表明,CN-的氧化去除是硫酸根自由基(SO·-4)氧化和非自由基氧化共同作用.     

合肥市O3污染时空变化特征及影响因素分析

为掌握合肥市大气环境中O_3的时空变化特征及其影响因素,对合肥市2013—2015年空气质量监测数据和气象参数进行系统的分析.结果表明,合肥市O_3污染在夏、秋季节有逐渐加重的趋势,尤其是城市中心区域,呈显著的季节特征和日单峰性;O_3易在风速小于3.3 m·s-1、相对湿度介于50%~60%、地面气压低于1020 h Pa和日平均气温介于25~28℃的气象条件下出现浓度峰值;合肥市O_3浓度与NO2和VOCs分别存在显著的负相关和正相关关系,其中,烯烃、烷烃、芳香烃和炔烃对O_3生成潜势(OFP)的贡献值依次增大.O_3浓度可通过前一日O_3浓度、相对湿度、平均气温、PM2.5、当日8:00风速、平均气压及NO2等参数建立良好的统计预报模型,非标准化可决系数R2高达0.559.     

污泥掺烧过程中Cl/S/P/矿物质的热交互作用对Cd迁移转化行为的影响

采用化学热力学平衡分析方法,应用污泥实测数据模拟计算了污泥掺烧过程中Cl/S/P与矿物质的交互作用,重点模拟研究了Cl/S/P/矿物质交互体系对Cd迁移转化的影响.研究结果表明,污泥掺烧过程含Cl、S及P逸出气体以HCl(g)、SO_2(g)及(P_2O_5)_2(g)形式排放.污泥掺烧含有CaO-SiO_2-Al_2O_3体系中,CaO可以抑制S以SO_2(g)释放,而SiO_2及Al_2O_3对SO_2(g)逸出有促进作用,同时CaO及Al_2O_3可以抑制P的挥发.污泥掺烧过程中SiO_2及Al_2O_3对Cd挥发都有一定抑制作用,但CaO及Fe_2O_3对Cd基本无影响;当Cl存在时,Ti O2和SiO_2对Cd吸附作用减弱,并使Al_2O_3吸附剂失效;当S存在时,可导致吸附剂对Cd中毒,而P可导致Al_2O_3吸附剂失效;Cl-S-P耦合体系中,单一矿物质对Cd迁移转化影响主要受Cl和S控制.SiO_2+CaO+Al_2O_3共存体系中,Cl的存在可导致固体吸附剂SiO_2和Al_2O_3失效;S、S+Cl、S+P、S+Cl+P的存在受控元素为S,并且可以抑制Cd的挥发;P、Cl+P的存在对Cd影响受控元素为Cl,可促进Cd挥发.     

斜长石中铝——硅有序度的测定

对已知化学成份的斜长石(钠长石(NaAlSi_3O_8)-钙长石(CaAl_2Si_2O_8)类质同象系列),Al-si 有序度的鉴定通常利用粉末伦琴射线衍射图谱上131—131线之间的距离。     

电解处理含钒、铬废水研究

钒渣提钒废水含钒含铬呈酸性,采用电解法处理可以一步完成六价铬和五价钒的净化脱除反应。铁阳极电化学溶解产生的Fe~(2+)将Cr~(6+)还原成Cr~(3+),VO_2~+与铁、铬的三价氢氧化物吸附共沉,净水先滤除沉渣后经石灰乳化水中和排放。排放水V_2O_5<1mg/L、Cr~(6+)<0.5mg/L、pH为8。电解沉渣中V_2O_5>2%,不外加钠盐,采用常规焙烧-水浸工艺回收V_2O_5,其收益可全部抵消水处理费用。本文介绍电解法实验室试验及扩大试验的结果,并探讨电解讨程钒、铬同时净化脱除原理。     

基于新型陶粒催化剂的H_2O_2/O_3多相催化氧化体系降解刚果红的研究

用自制陶粒催化剂与臭氧(O_3)、双氧水(H_2O_2)构建多相催化氧化体系降解水中的刚果红。采用电镜扫描、能谱分析与红外光谱等表征了陶粒催化剂,考察了反应时间、O_3浓度、H_2O_2投加量等因素下多相催化氧化体系对刚果红色度和COD去除率。结果表明:自制的陶粒催化剂表面较为粗糙,比表面积较大,反应后的陶粒催化剂表面较为平滑,比表面积较反应前减少;自制陶粒催化剂对H_2O_2催化能力差,但对O_3、H_2O_2/O_3具有较好的催化效果。当O_3浓度在1.2~3.8 mg/L时,陶粒/H_2O_2/O_3体系较O_3、H_2O_2/O_3对刚果红(100 mg/L)的脱色率分别平均提高了11.72%、15.32%,COD去除率分别提高了16.37%、24.29%,将陶粒引入O_3、H_2O_2/O_3体系中可减少O_3和H_2O_2的用量,提高体系的氧化性能,降低运行成本。     

O_3/H_2O_2催化氧化对苯二酚的影响因素及急性毒性变化

研究了O_3/H_2O_2催化氧化对苯二酚的去除效果及氧化过程中产物的急性毒性变化情况,并探讨了O_3/H_2O_2催化氧化对苯二酚的反应机理。结果表明:O_3/H_2O_2在中性条件下氧化对苯二酚反应中,通过H_2O_2和O_3分子联合作用(O_3投加量为210 mg/L、H_2O_2投加量为0.15%)可完全去除对苯二酚(浓度为150 mg/L)以及42%的TOC。以污染物在水环境中对发光细菌的抑光率为毒性指标,反应过程中的毒性作用先增大后减小。O_3/H_2O_2氧化是一种高效去除酚类化合物、降低急性毒性的方法,具有良好的应用前景。     

昆明市近地层臭氧特征分析及对策研究

2015年以来昆明市空气质量持续改善,但O_3浓度逆势上升,已超越颗粒物成为昆明空气质量优良率的主要影响因素。利用国家地面空气质量监测点的逐小时O_3浓度数据,对O_3的年变化、季节变化和日变化特征进行了分析。得出结论:(1)近地层O_3浓度呈逐年缓慢上升趋势;(2)春季O_3小时浓度最高,夏、秋、冬季较低,其中秋季最低,春季白天O_3峰值持续时间长,且夜间O_3浓度也相对较高;(3)近地面O_3浓度每日午后14—17时达到最高,8时左右最低,日变化呈现"单峰型"。讨论了昆明地形地貌和气象因素对昆明近地层O_3浓度的影响,发现可能存在水平方向的远距离外源输入和大气垂直方向传输通道。提出了昆明市近地层O_3浓度控制的对策建议和未来科研展望。     

漂浮型B、N共掺杂TiO_2光催化剂的制备及柴油降解性能

以膨胀珍珠岩为载体,采用溶胶-凝胶法制备硼、氮共掺杂漂浮型Ti O_2,采用XRD、BET、SEM、UV-vis DRS、XPS等分析手段进行材料表征并考察其对柴油的光降解性能.结果表明,B-N-Ti O_2/EP复合光催化剂表面有明显的Ti O_2覆层,晶型为锐钛矿型Ti O_2,Ti O_2负载有利于比表面积的提升.制得的B-N-Ti O_2/EP的可见光区响应高于N-Ti O_2/EP和Ti O_2/EP,该结果与3种材料的柴油光降解效果相一致.B-N-Ti O_2/EP对柴油的9h降解率将近50%,GC-MS分析表明,光降解过程中柴油各特征组分(C_9~C_(23))均得到不同程度降解,其中C_(11)以下的短链有机分子降解效果明显.