绝对主因子分析法解析北京大气颗粒物中铅来源

2005-09-18～2006-09-13期间,在北京南郊房山区、城区西二环和北郊昌平区3个采样点采集了166个总悬浮颗粒物（TSP）样品.用ICP-AES和ICP-MS方法测量了铅等29个无机元素.南郊、城区、北郊3个站点大气铅浓度年平均值分别为179、 142和102 ng·m^-3.用绝对主因子分析法定性识别和定量解析了TSP样品中铅的来源.结果表明,北京TSP样品中铅的来源及分担率分别为：涉铅有色冶金工业（55.6%）、燃煤（16.9%）、建筑尘（11.8%）、土壤扬尘（10.2%）.涉铅有色冶金工业是主要来源.从空间分布看,燃煤、建筑尘、土壤扬尘等来源排放的铅分布比较均衡, 3个点位的浓度大体持平;来源于有色冶金工业的铅浓度年均值在3个站点从南到北,分别为113、 77.0和44.2 ng·m^-3,具有南高北低的趋势.这提示工业来源的主要方位在北京的南边.北京市大气铅浓度有可观的下降空间.铅排放削减和有关环境管理措施的主要对象应该是北京南边的有色冶金,特别是涉铅有色冶金行业.同一套化学组成数据计算结果显示,土壤扬尘和建筑尘是TSP的主要来源,分担率是72.3%.其他来源还有：燃煤（13.4%）,有色冶金工业源（9.5%）.     

自贡市大气颗粒物污染特征及来源解析

利用自贡市大气监测数据、同期气象数据以及颗粒物源解析在线监测资料,对颗粒物污染的特征及成因进行研究.结果表明:颗粒物年均浓度受浮尘天气影响明显,季均浓度呈冬高夏低变化,月均浓度呈"U"字形变化,日均浓度呈双峰型变化;颗粒物与降水、温度、气压、风速存在相关性,与相对湿度无相关性,PM10、CO、NO2、SO2、O3浓度对PM2.5浓度变化影响显著;PM2.5主要成分为元素碳、有机碳、富钾颗粒等,主要来源为机动车尾气、燃煤、工业工艺源等.     

我国大气颗粒物来源及特征分析

我国大气颗粒物来源复杂,呈现大气复合型污染特征,对主要污染源进行识别和定量,是制定城市空气质量改善措施的基础。本研究总结了2000年以来我国近30个城市大气可吸入颗粒物PM10源解析研究,结果表明我国大气颗粒物PM10主要来自六类源:扬尘(土壤尘、道路尘、建筑尘);燃煤;工业排放;机动车排放;生物质燃烧;SO2、NOx、VOCs氧化产生的二次颗粒物。研究还表明,不同地区不同季节大气颗粒物主要来源和相对贡献存在差异。近年来随着大气颗粒物控制措施的实施,城市PM10污染状况已明显改善,大气细颗粒物PM2.5越来越受关注,在制定空气质量达标方案时,各类燃烧源和二次颗粒物的重要性将进一步上升。     

北京市大气颗粒物中正构烷烃污染特征的研究

利用中流量采样器于2011年3-12月对北京西三环地区大气颗粒物进行分级采样,并利用GC-MS对颗粒物中正构烷烃含量进行测定。对不同粒径颗粒中C10-C2415种正构烷烃的测定分析表明,PM2.5、PM5和PM10中正构烷烃的年均质量浓度分别为94.24 ng/m3、114.20ng/m3和124.96 ng/m3;正构烷烃总质量浓度的季节变化趋势为:冬季>春季>秋季>夏季,且主要分布在在细粒子中(PM2.)5;正构烷烃在不同粒径粒子中质量浓度比(ρ2.5/ρ1)0正构烷烃、(ρ2.5-5/ρ1)0正构烷烃、(ρ5-10/ρ1)0正构烷烃分别为:春季为78.2%、13.2%、8.5%,夏季为68.6%、19.8%、11.6%,秋季为74.4%、13.8%、11.8%,冬季为76.4%、17.6%、6.1%。主碳峰为24和23,碳优势指数(CPI)2为0.56⁰.57,表明正构烷烃主要来源于汽车尾气和化石燃料的燃烧等人为活动。     

枣庄市大气颗粒物扫描电镜分析和来源识别

应用扫描电镜-X射线能谱对枣庄市大气颗粒物进行定性分析,得出如下结论：（1）枣庄市大气颗粒物中含有燃煤颗粒、土壤颗粒、水泥颗粒、汽车尾气颗粒、石膏颗粒、植物残体颗粒和未知颗粒;（2）依据颗粒粒数百分比统计结果。得出枣庄市大气颗粒物以水泥颗粒、土壤颗粒和燃煤颗粒为主,汽车尾气颗粒和其它颗粒含量很少;（3）对枣庄市大气颗粒物平均粒径进行统计,得出枣庄市大气颗粒物平均粒径集中分布在2．5μm～20岬范围内,其粒数百分比在80％以上。     

重庆城区大气颗粒物污染来源解析

首次在重庆采用受体模型－ＣＭＢ７．０模型来定量解析各种尘源对受体ＴＳＰ的贡献率（％），结果表明：重庆城区大气ＴＳＰ主要来源燃煤烟尘（４３．０％），钢铁冶金尘（３５．７），道路土壤尘（９．３％），建筑材料尘（３．０％）及ＳＯ＾２－４（６．２％）ＮＯ＾－３（１．１％）二次气溶胶。     

利用二重源解析技术解析抚顺市大气颗粒物的来源

在利用CMB模型对大气颗粒物进行解析时经常遇到一组数据多种结果的现象,同时,扬尘属于混合尘源类,与一些单一尘源类之间可能存在严重的共线性,从而很难准确地解析出各单一尘源类对受体的贡献值.二重源解析技术较好地解决了上述问题.本文利用二重源解析技术对抚顺市的大气颗粒物来源进行了解析.解析结果表明扬尘、土壤风沙尘、煤烟尘和有机碳是抚顺市环境空气中TSP的四大排放源类,其贡献率分别为扬尘37.5%、土壤风沙尘15.9%、有机碳13.9%、煤烟尘6.0%.     

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

大气颗粒物污染源的遗传算法解析模型

遗传算法是一种处理模型参数优化估计的通用方法。在构造了以大气颗粒物污染源的源系数作为参数的优化准则目标函数情况下，应用遗传算法优化模型参数，得到各污染源对于大气颗粒物的贡献率。将遗传算法用于重庆市春、夏、冬三季大气颗粒物的源解析结构与用化学质量平衡法的源解析结果进行了比较，两种源解析法获得的４种主要尘源在３个对大气颗粒物的贡献率大小排序基本一致。该方法用于大气颗粒物源解析简单、快速、方便、实用。     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

濮阳市作为京津冀周边地区大气污染传输通道城市之一,秋冬季重污染天气频发,空气污染问题严峻.为了研究濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及其主要来源,于2017年10月15日至2018年1月13日在濮阳市3个国控点对PM_(2.5)进行了手工膜采样与化学组分分析,并结合PMF受体模型,开展了细颗粒物来源解析研究.结果表明,濮阳市2017年秋冬季PM_(2.5)平均质量浓度为94. 16μg·m~(-3),濮水河管理处的污染状况最严重,进入采暖季后3站点均表现为重度及严重污染事件频发,轻度污染发生频率降低,重污染发生时NO_2与CO浓度升高明显. PM_(2.5)中的主要组分为水溶性离子(52. 33%)、碳质组分(25. 32%)和地壳元素(0. 08%),NO_3~-的含量高而SO_4~(2-)的浓度水平较低.重污染发生时,PM_(2.5)中水溶性离子、OC、EC和K浓度都出现了明显的升高,而地壳元素浓度降低.采样期间濮阳市的硫氮转化率水平较高,大气氧化性较强,硫氮转化促进了重污染的发生.濮阳市2017年NOx、CO和VOCs排放量较高,来源解析结果表明,濮阳市秋冬季PM_(2.5)主要来源分别为二次无机盐(37%)、工业源(16%)、二次有机气溶胶SOA(14%)、生物质燃烧源(12%)、移动源(9%)、燃煤源(7%)和扬尘源(4%).可见,二次转化在濮阳重污染的形成过程中起到重要作用,要减轻大气细颗粒物污染,需要重点控制工业源、生物质燃烧、移动源和民用散煤燃烧的排放.     

北京市近地层颗粒物浓度与气溶胶光学厚度相关性分析研究

利用2009年北京市大气颗粒物质量浓度和气溶胶光学特性的同步观测研究发现,北京市城区颗粒物污染严重.PM2.5、PM10年平均浓度分别为(65±14)、(117±31)μg·m-3,均超出国家2016年拟执行环境空气质量二级标准,PM2.5、PM10日均值超标率分别为35%、26%.细粒子PM2.5污染与可吸入颗粒物PM10污染呈显著性相关,相关系数R约为0.90(P<0.001),二者相关性伴随PM2.5在PM10中所占比重自春季到冬季逐渐增大而增强,年均PM2.5占PM10比重为61%.气溶胶光学厚度AOD(500 nm)与气溶胶波长指数(α)年均值分别为(0.55±0.10)、(1.12±0.08).PM2.5、PM10与AOD间全年及各季节均呈显著线性相关,相关系数R≥0.50;但其相关系数与相关函数存在着显著的季节差异,夏秋季节相关性显著高于春冬季节,且全年相关会掩盖较大的季节性系统差异.对PM2.5、PM10数据进行湿度订正,对AOD进行混合层高度订正,PM2.5、PM10与AOD之间的相关性得到一定提升,且更适合指数相关.     

西安市采暖季过渡期高时间分辨率细颗粒物组分特征及来源解析

受到供暖影响,北方城市秋冬季的大气细颗粒物(PM_2.5)浓度升高,空气污染加剧.利用气溶胶化学组分监测仪、七波段黑碳仪以及大气多金属元素在线监测仪于2019年10月25日至11月17日在西安市开展高时间分辨率PM_2.5化学组分在线监测,分析采暖季过渡期PM_2.5污染特征,同时结合正定矩阵因子分解模型解析PM_2.5来源.结果表明,观测期间ρ(PM_2.5)平均值为(78.3±38.5)μg·m^-3,主要化学组分为有机物(OA)、二次无机离子(SIA)和粉尘,其占比分别为38.7%、31.6%和21.2%,其中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO₃^-)和ρ(NH₄⁺)平均值分别为(4.0±3.1)、(14.9±13.7)和(5.8±4.8)μg·m^-3,主要金属ρ(K)、ρ(Ca)和ρ(Fe)平均值分别为(1.0±0.4...     

北京密云水库流域水体夏季POM浓度及来源分析

为有效控制流域水质污染,保障饮用水水源的水质安全,通过测定北京境内密云水库流域水体夏季悬浮颗粒有机质(POM)的浓度水平及其碳、氮同位素特征,同时以京密引水渠水体为参比,对密云水库汇水流域水体POM的来源进行研究.结果 表明,密云水库流域水体夏季颗粒态有机碳(POC)浓度的变化范围为0.04～0.71 mg/L,平均值...     

煤粉细度对一次颗粒物特性的影响研究

以3种不同细度的煤粉在沉降炉中做燃烧实验,利用8级Andersen粒子撞击器分级并捕集燃烧后的一次颗粒物.研究煤粉细度对煤粉燃烧后一次颗粒物特性的影响.结果表明,煤粉越细,燃烧后生成的颗粒物也越细, PM_i的排放量均随着煤粉细度的减小而增大,PM₁₀的量由粗煤粉和中煤粉的13 mg/g左右增大到了细煤粉的21 mg/g;PM_2.5的量由粗煤粉的2 mg/g增大到了细煤粉的8 mg/g.煤粉细度对煤粉燃烧后生成的总灰成分及含量影响不大,但对分级颗粒物的外观形貌影响较大.煤粉细度减小,痕量元素的R_EE增大.R_EE值大小的排列顺序依次为Pb>Cr>Zn>Cu>Ni.细煤粉生成的颗粒物中有毒痕量金属元素的含量更高.元素的挥发能力不受煤粉细度影响,但其挥发程度受煤粉细度影响却不同.细煤粉燃烧比粗煤粉燃烧具有更大的环境危害性.     

基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程（2017年11月17—21日）,对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA（单散射反照率）可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）的增幅高于吸光性组分EC（元素碳）,导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE（散射波长指数）可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段（2.5 μm以下）颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE（吸收波长指数）在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC（棕色碳）在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM_2.5中ρ（Cl-）、ρ（K+）同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.      

北京市大气中NMHC的来源特征研究

对2006年北京气象塔每周大气中非甲烷烃(NMHC)数据进行了分析和研究,烷烃和芳香烃是大气中最丰富的组分,总NMHC浓度夏秋两季最高,春季最低。正矩阵因数分解(PMF)模型解析出5个非甲烷烃可能来源,分别是汽车尾气、汽油挥发、工业排放、燃烧源和植物排放。PMF解析的NMHC浓度与实测值有很好的一致性。和交通源相关的汽车尾气和汽油挥发是主要的排放源,贡献率分别为36.0%、26.3%,其他排放源为工业排放(23.1%)、燃烧源(10.1%)、植物排放(4.6%)。由于源、汇以及气象条件的影响,PMF解析出的各排放源贡献也表现出明显的季节变化。