BiVO_4微结构协同作用下的可见光响应型photo-Fenton反应

将可见光催化材料引入photo-Fenton反应,对合成条件进行了调控对比研究。以聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)作为表面活性剂,采用醇/水热合成法制备了尺寸约为0.3~0.6μm细小条状结构的Bi VO4/Fe3O4材料,并通过调节反应液p H值调控产物的晶相组成及形貌。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、低温氮气吸附-脱附对样品进行表征,并在可见光照射下,评估了Bi VO4微结构协同作用时Photo-Fenton反应对罗丹明B(Rh B)的降解效果。研究结果表明,p H=7条件下制备的单斜白钨矿型的Bi VO4/Fe3O4具有最为规整的微结构,表现出最大的比表面积以及最佳的光催化活性。Bi VO4微结构与Fenton反应的协同作用显示出优越的可见光降解性能,对有机染料降解所用时间大幅缩短,60 min内可将99%的Rh B降解,具有更加高效的可见光吸收效率以及光催化活性。     

漂浮型可见光复合光催化剂B-N-TiO_2/EP的制备、表征及其光催化性能

以膨胀珍珠岩为漂浮型载体,采用溶胶凝胶法制备B和N共掺杂的B-N-TiO_2/EP可见光催化材料和单一N掺杂的N-TiO_2/EP可见光催化材料。应用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、N2吸脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征。并以可见光为光源,评价了该催化剂催化降解罗丹明B的活性,考察了不同B掺杂量对该催化材料性能的影响。实验结果表明,与N-TiO_2/EP相比,B-N-TiO_2/EP吸收光谱发生了明显的红移,可见光吸收强度更大。B的掺杂可以抑制TiO_2晶型从锐钛矿向金红石的转变。B0.57-N-TiO_2/EP对罗丹明B降解效果最好,可见光条件下反应3 h,罗丹明B去除率高达93%以上,B0.57-N-TiO_2/EP催化材料重复利用4次仍有75%的去除率,显示了较好的稳定性和重复利用性。     

颜料红254-TiO_2光催化降解罗丹明B废水

以工业有机颜料C.I.颜料红254(DPP254)为敏化剂,通过溶剂热法对纯TiO2进行改性,得到复合光催化剂DPP254-TiO2。并通过XRD、SEM、UV-Vis DRS和N2吸附-脱附(BET和BJH)等测试手段对DPP254-TiO2进行了表征。以罗丹明B(RhB)为目标降解物,研究了DPP254-TiO2在可见光下对有机污染物的光催化降解性能。同时考察了DPP254含量、反应时间、RhB初始浓度和催化剂浓度等因素对RhB降解速率的影响。结果表明,改性后的催化剂光响应范围由紫外光区拓宽到可见光区。对其光催化反应机理进行了探讨。催化剂重复使用4次,活性没有明显降低,说明催化剂具有很好的稳定性。     

纳米TiO_(2-x)N_x催化剂的制备及其活性研究

以钛酸丁酯为前驱物、无水乙醇作溶剂、二乙醇胺作为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,在NN3气流中直接进行热处理,制备一系列不同焙烧温度的淡黄色的掺氮纳米TiO2粉体.经XRD、UV-Vis和FTIR分析表明,实验制得的TiO2-xNx在350、400、450、500和550℃热处理3 h后仍为锐钛型;450℃保温3 h掺氮样品具有最佳的紫外-可见光响应,其吸收边红移至720 nm左右.罗丹明B的可见光降解实验及产物分析表明,掺氮样品具有良好的可见光催化活性.     

Ag/g-C3N4可见光催化降解磺胺甲恶唑的性能及机理

采用光还原方法成功地制备出了Ag/g-C_3N_4复合光催化剂,并考察了Ag/g-C_3N_4光催化剂在可见光下降解磺胺甲恶唑的效能、机理及各反应体系中间产物的生成情况,系统性地探究Ag/g-C_3N_4可见光降解磺胺甲恶唑的过程。实验结果表明,在g-C_3N_4中引入Ag纳米颗粒可以提高磺胺甲恶唑的降解效率。经可见光照射60 min后,Ag/g-C_3N_4-1、Ag/g-C_3N_4-3、Ag/g-C_3N_4-5、Ag/g-C_3N_4-8、Ag/g-C_3N_4-10降解磺胺甲恶唑的一级动力学常数比g-C_3N_4分别提高了1.29、1.76、3.41、4.82和7.12倍。这说明在可见光下,Ag/g-C_3N_4更适合于磺胺甲恶唑的高效降解。在Ag/g-C_3N_4可见光下降解磺胺甲恶唑的过程中,光生空穴和O2-·是主要活性物种,TP98、TP269和TP283是降解过程中的主要中间产物。其中,TP98主要由O2-·作用生成,TP269由·OH作用产生,而TP283受光生空穴的影响比较大。     

水稻秸秆生物炭对罗丹明B的吸附与降解

生物炭对污染物的吸附是生物炭环境效应研究的重要环节,而生物炭中的自由基对有机污染物降解行为的影响还没有得到应有的关注。以水稻秸秆为原材料,研究不同热解温度下制备的生物炭对罗丹明B的吸附和降解,通过荧光光谱法分析生物炭-罗丹明B体系反应前后上清液荧光光谱特性的变化来表征其中的降解现象。结果表明,在350℃和500℃生物炭-罗丹明B反应体系中,其上清液荧光光谱明显发生蓝移现象,表明该体系中存在着明显的降解现象。通过对这2个体系反应后生物炭固体颗粒的萃取来对降解作用进行定量分析,降解作用在这2个体系中所占的比例分别为28%和30%。水稻秸秆生物质炭对罗丹明B具有较好的吸附效果,Freundlich方程可以较好地描述水稻秸秆生物质炭对水中罗丹明B的吸附行为,固液比在3∶1 000时生物炭最大吸附量为3.33 mg·g-1。这表明在水稻秸秆生物炭-罗丹明B反应体系中,不仅存在吸附作用,还伴随降解作用。     

水滑石纳米晶负载铁磺基席夫碱光催化降解有毒有机污染物

为了研究负载型金属有机配合物作为异相光催化剂对有毒有机污染物的催化降解性能,合成了双(5-磺基水杨醛)邻苯二胺席夫碱(SSPA)铁配合物(FeSSPA)和氯型水滑石(LDH-Cl)纳米晶载体,通过离子交换法将FeSSPA负载在LDH-Cl上,制备得到了水滑石负载磺基席夫碱铁复合物(FeSSPA-LDH)。紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)表明,该负载型复合物在可见光区有较好的响应。在可见光照射下(λ420 nm),FeSSPA-LDH活化分子O_2降解有毒有机染料罗丹明B(RhB)及无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的催化特性研究表明,其对有色染料和无色有机物均可有效降解。苯甲酸荧光光度法测定体系中产生的高活性氧化物种羟基自由基,表明反应机理主要涉及羟基自由基氧化机理。     

微波辅助法合成纳米ReFeO3光催化剂

以稀土金属硝酸盐La（NO3）3、Sm（NO3）3、Eu（NO3）3、Gd（NO3）3和Fe（NO3）3.9H2O为原材料,以活性炭为模板剂,聚乙烯醇（PVA）和尿素分别用作阻聚剂和均相沉淀剂,在微波辐照下制得纳米钙钛矿型化合物ReFeO3（Re：La,Sm,Eu,Gd）。用X射线粉末衍射仪（XRD）、UV-vis漫反射仪（DRS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）对产物组成、结构、颗粒大小、形貌等进行了表征,结果表明产物均为单一钙钛矿结构的纳米颗粒。以产物为光催化剂,在可见光照射下对罗丹明B水溶液进行光催化降解实验,发现该类化合物均具有较好的光催化活性,180 min内对罗丹明B的脱色率均达到85%以上。     

纳米TiO2-xNx催化剂的制备及其活性研究

以钛酸丁酯为前驱物、无水乙醇作溶剂、二乙醇胺作为抑制剂,采用溶胶-凝胶法制备TiO2溶胶,在NN3气流中直接进行热处理,制备一系列不同焙烧温度的淡黄色的掺氮纳米TiO2粉体。经XRD、UV-Vis和FTIR分析表明,实验制得的TiO2-xNx在350、400、450、500和550℃热处理3 h后仍为锐钛型;450℃保温3 h掺氮样品具有最佳的紫外-可见光响应,其吸收边红移至720 nm左右。罗丹明B的可见光降解实验及产物分析表明,掺氮样品具有良好的可见光催化活性。     

碘掺杂TiO2可见光光催化性能研究

在低于100℃温度条件下,采用溶胶-凝胶法以钛酸正丁酯为钛源,碘酸钾为碘源,制备了I掺杂纳米TiO2催化剂(I-TiO2),运用X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)及X-射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行表征,结果表明,TiO2及I-TiO2催化剂均为锐钛矿,I吸附并包裹在TiO2表面或以间隙进入的形式存在,并未进入TiO2晶格。通过在可见光照射下(λ>420 nm)以罗丹明B(Rhodamine B,RhB)的光催化降解为探针反应研究了在不同条件下制备催化剂的催化性能,结果表明,掺杂比为nI:nTi=0.05∶1,焙烧温度为400℃,降解介质条件pH=7时,I-TiO2光催化活性明显优于未掺杂的TiO2。光催化降解过程通过红外光谱(IR),总有机碳(TOC)跟踪测定,比较了TiO2掺杂前后降解RhB和对氯苯酚(4-CP)的光催化特性差异;同时采用苯甲酸荧光光度法跟踪测定体系中的氧化物种,表明在可见光下,I-TiO2光催化体系中产生.OH高活性氧化物种从而氧化降解目标化合物。