沈阳市环境空气PM_(10)中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源研究

利用气相色谱-质谱法(GC-MS)定量分析了2016年冬、春、夏、秋(4个代表月份)沈阳市PM_(10)中16种优控多环芳烃(PAHs)含量。结果表明, PAHs日均浓度变化范围为6.9 ng/m~3～274 ng/m~3,平均值为59.3 ng/m~3。不同环数多环芳烃占总浓度的比例为4环5环6环3环2环,表现出沈阳市明显的燃煤排放特征。通过计算PAHs的苯并(a)芘(Bap)毒性当量浓度(范围0.86 ng/m~3～27.1 ng/m~3,年均值6.5 ng/m~3。),表明沈阳市PAHs对人体健康存在危害。特征化合物比值法和主成分分析法结果表明,煤和木材燃烧及少量的石油挥发是沈阳市大气PM_(10)中PAHs的主要污染源。     

武汉市工业区PM_(2.5)中含氧有机物的组成及来源

采用衍生化预处理和GC-MS分析技术,在武汉市工业区的PM_(2.5)样品中检测出糖类、酞酸酯类、甾醇类、羟基苯甲酸以及甘油等一系列化合物,并运用主成分分析法(PCA)对其来源进行了初步分析。脱水糖类和单糖类呈现出明显的季节变化趋势,表现为秋季冬季春季夏季。糖类化合物中左旋葡聚糖年均值为1 140.57 ng/m~3,占糖类化合物总浓度的比例为68%。糖醇和双糖的含量较低,年均值分别为44.34和94.54 ng/m~3。酞酸酯和羟基苯甲酸的浓度分别为181.03~1 107.97 ng/m~3和4.12~80.23 ng/m~3,这2种物质的含量较高,表明化工源是一个不可忽视的来源。3种甾醇类含量也较高,4个季节的总浓度分别为78.18、16.30、116.67和86.25 ng/m~3。主成分分析法结果显示武汉市含氧有机物的来源复杂,5个主要的来源是生物质燃烧、植物释放、土壤再悬浮、塑料制品释放和化工来源。     

南京市典型交通源冬季PM_(2.5)污染特征分析

为研究南京市典型交通源冬季PM_(2.5)的污染特性,于2016年1月9日到2月4日在南京市四平路采集了大气中PM_(2.5)样品,分析了样品中的重金属元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的浓度。结果表明,采样期间南京市大气PM_(2.5)中日平均质量浓度为85.3μg/m~3。重金属元素锌(Zn)的浓度最高,其次是铅(Pb)和锰(Mn)的元素浓度,平均浓度分别为104.72 ng/m~3、60.88 ng/m~3,再者是钡(Ba)和铜(Cu)的元素浓度,平均浓度分别为30.23 ng/m~3、45.26 ng/m~3。样品中水溶性离子的平均质量浓度水平为:NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Cl~-K~+Na~+Mg~(2+)Ca~(2+),其中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+的质量浓度均在10μg/m~3以上,是水溶性离子的主要组分,分别占总离子浓度的37.18%、29.34%、17.42%。     

PM_(2.5)中多环芳烃的污染特征及源解析:以河南省焦作市为例

河南省焦作市作为典型的以煤炭为主要能源的中级工业化城市,研究其城市转型过程中大气环境污染现状及污染物来源具有一定的指示意义。通过采集2013-2014年焦作市4个季度82个PM_(2.5)样品,对其中的16种优控的多环芳烃(PAHs)的含量与组成进行了测定与分析,并对多环芳烃进行了源解析。研究结果表明,焦作市大气中PM_(2.5)的浓度范围为51.32~270.12μg/m~3,平均为152.16μg/m~3;PM_(2.5)中总多环芳烃(TPAHs)的浓度范围是7.6~672.5 ng/m~3,平均为119.22 ng/m~3,其浓度随季节变化明显,冬季秋季春季夏季;PAHs中Ba P的平均浓度为11.93 ng/m~3,BaP当量浓度为30.43 ng/m~3,过量致癌风险值(ICR)达到264.74×10~(-5);多环芳烃组成以4~6环PAHs为主,占TPAHs总量的90%以上,浓度最高的是BghiP、BbF和IcdP。应用特征比值法和主成分分析法对PAHs进行了源解析,显示燃煤和机动车排放是2个最主要的排放源。     

天然气再燃烧焚烧炉

日本东京气体公司开发成功降低焚烧炉二噁(口英)排放的新技术。在一般废弃物焚烧炉中,用天然气再燃烧使二噁(口英)排放减少。试验确认排气中二噁(口英)含量只有0.41ng/m~3,比通常焚烧炉的2.7ng/m~3削减至1/6。还能方便地对现有焚烧炉进行改造,从而解决二噁(口英)污染问题。     

长沙市城南地区PM_(2.5)中微量元素的污染特征

为研究长沙市城南地区PM_(2.5)中微量元素的污染特征,采用电感耦合等离子质谱仪(ICP-AES)和离子色谱分析仪(IC)分别对大气颗粒气溶胶中无机元素及大气溶胶中水溶性无机离子进行分析测定。通过研究得知,长沙市各元素总体平均浓度从高到低依次为:CaSFeAlCuMgZnHgCrPbMnAsTiCdNi。其中S、Ca、Fe的浓度在1 000 ng/m~3以上,Al、Cu、Mg、Zn、Hg、Cr和Pb在1 000与100 ng/m~3之间,Mn、As、Cd、Ti、Ni等其他元素在100 ng/m~3以下。长沙市的PM_(2.5)中无机金属元素污染主要来源采矿业、燃煤及机动车燃油。长沙市PM_(2.5)中水溶性无机离子主要为3种无机离子:SO_4~(2-)、NH_4~+以及NO_3~-,长沙市PM_(2.5)中SO_4~(2-)、NH_4~+以及NO_3~-3种离子总和占PM_(2.5)的17.77%~33.03%。通过比较长沙市NO_3~-/SO_4~(2-)的平均比值,长沙市内空气污染主要为燃煤及机动车燃油尾气的复合型污染。     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

和田市城区PM_(2.5)中PAHs的浓度、来源及致癌风险

2014年在新疆和田市城区分冬、春、夏、秋4个季节采集大气PM2.5样品,分析了其中16种多环芳烃(PAHs)的含量、组成和来源,并评估了其致癌风险。结果表明:PAHs浓度年均值为99.02 ng/m~3,且具有明显的季节性分布,即冬季(241.52 ng/m~3)秋季(87.50ng/m~3)春季(30.81 ng/m~3)夏季(10.39 ng/m~3),冬季苯并[a]芘(Ba P)的浓度高达16.57 ng/m~3;全年PAHs以4~6环为主,冬季4环PAHs比例(46.03%)明显高于夏季的比例(15.97%),表明气粒两相分配对PAHs分布有显著影响。PAHs浓度与气温和风速显著负相关,与相对湿度显著正相关,表明相对低的气温和风速、相对高的湿度是冬季PAHs污染较高的重要原因。特征比值法源解析结果显示,PAHs主要来源于燃烧源,其中冬季PAHs来源以燃煤及薪柴燃烧为主,春、秋季以燃煤源和交通源的混合污染来源为主,夏季以交通源为主。后向轨迹分析表明,除和田市东北部的局地输送外,来自中亚、西亚其他国家外部输入的气团也对和田市城区PAHs有重要影响。苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba P_(eq))年均值为10.51 ng/m~3,终身呼吸性肺癌风险(CR)为9.14×10~(-4),是美国环保署(USEPA)可接受致癌风险指数的9.14倍,表明和田市城区居民具有一定的潜在健康风险。     

废电路板热拆解过程中颗粒污染物的排放特征

文章对废旧电路板(WPCBs)加热拆解过程产生的颗粒物、颗粒物所富集的重金属(Sb、Zn、Cr、Pb、Cd、Cu)与多溴联苯醚(PBDEs)进行研究。结果表明,加热拆解过程中排放的PM_(10)颗粒物总浓度、颗粒态重金属总含量、颗粒态∑_(39)PBDEs含量分别为2 243μg/m~3、33.53μg/m~3、9 535 ng/m~3。PM_(2.5)细颗粒占释放颗粒物的63%,其中0.4～0.7μm粒径段的颗粒物浓度最大。PM_(10)中各重金属含量由高到低依次为:SbPbZnCuCrCd,其中Sb和Pb的排放浓度分别为21.86μg/m~3和6.74μg/m~3。Pb、Cd、Cu的质量中值直径(MMAD)2.5μm,主要分布于细颗粒,而Sb、Zn、Cr集中于粗颗粒。PBDEs的排放以四溴联苯醚为主,占78.68%。∑_(39)PBDEs的MMAD值1,低溴代PBDEs主要集中于细颗粒,而高溴代PBDEs主要吸附于粗颗粒。对WPCBs加热拆解过程产生不同粒径颗粒中重金属和PBDEs的分布特征研究,为颗粒物的污染控制和风险评价提供科学依据。     

Seasonal variation and sources of derivatized phenols in atmospheric fine particulate matter in North China Plain

Qualitative and quantitative analyses of derivatized phenols in Beijing and in Xinglong were performed from 2016 to 2017 using gas chromatography-mass spectrometry.The results showed substantially more severe pollution in Beijing.Of the 14 compounds detected,the total average concentration was 100 ng/m~3 in Beijing,compared with 11.6 ng/m~3 in Xinglong.More specifically,concentration of nitro-aromatic compounds(NACs)(81.9 ng/m~3 in Beijing and 8.49 ng/m3 in Xinglong) was the highest,followed by aromatic acids(14.6 ng/m~3 in Beijing and 2.42 ng/m~3 in Xinglong) and aromatic aldehydes(3.62 ng/m~3 in Beijing and 0.681 ng/m~3 in Xinglong).In terms of seasonal variation,the highest concentrations were found for 4-nitrocatechol in winter in Beijing(79.1±63.9 ng/m~3) and 4-nitrophenol in winter in Xinglong(9.72±8.94 ng/m~3).The analysis also revealed diurnal variations across different seasons.Most compounds presented higher concentrations at night in winter because of the decreased boundary layer height and increased heating intensity.While some presented higher levels during the day,which attributed to the photo-oxidation process for summer and more biomass burning activities for autumn.Higher concentrations appeared in winter and autumn than in spring and summer,which resulted from more coal combustions and adverse meteorological conditions.The significant correlations among NACs indicated similar sources of pollution.Higher correlations presented within each subgroup than those between the subgroups.Good correlations between levoglucosan and nitrophenols,nitrocatechols,nitro salicylic acids,with correlation coefficients(r) of 0.66,0.69 and 0.69,respectively,indicating an important role of biomass burning among primary sources.     

复合钙基吸收剂吸附烟气中汞的试验研究

将飞灰和CaO以4∶1(质量比)混合,在室温25℃下消化10min,在68℃下干燥40min,制得基础吸收剂,再添加5%的KMnO₄(或NaClO₂)和15%的水分,制成可吸附燃煤烟气汞的复合钙基吸收剂. 研究了KMnO₄/NaClO₂添加量,吸收剂中水分含量,温度,进口φ(O₂)、ρ(Hg0)、ρ(SO₂)和ρ(NO)等因素对复合钙基吸收剂吸附烟气汞的影响. 结果表明:随着KMnO₄、NaClO₂添加量从0增至5%,复合钙基吸收剂对烟气汞10min吸附量从131.75ng/g分别增至443.00和876.08ng/g;在KMnO₄(或NaClO₂)添加量为5%,水分含量为15%,温度为80℃,进口φ(O₂)为6%的条件下,模拟烟气进口ρ(Hg0)从18.0μg/m3增至86.4μg/m3时,复合钙基吸收剂对烟气汞的最大吸附量升至1203.33ng/g(或2391.63ng/g);当进口ρ(SO₂)从1429mg/m3增至2286mg/m3时,KMnO₄(或NaClO₂)添加剂相对应的烟气汞最大吸附量降至421.50ng/g(或860.00ng/g);当进口ρ(NO)从536mg/m3增至938mg/m3时,KMnO₄(或NaClO₂)添加剂相对应的烟气汞最大吸附量降至336.75ng/g(或776.38ng/g).      

中亚热带背景区重庆四面山大气气态总汞含量变化特征

以重庆市四面山森林自然保护区作为中亚热带背景区的典型代表,利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537X)于2012-03~2013-02对该区域大气气态总汞(TGM)进行了连续1年的野外观测.结果表明,四面山地区气态总汞的年平均含量为(2.88±1.54)ng·m~(-3),高于北半球大气汞含量的背景值,低于国内大部分背景区监测点,表明以四面山为代表的中亚热带背景区大气汞从区域尺度而言尚属正常范围,但从全球大尺度比较,大气背景汞浓度已经有了一定程度升高.TGM浓度按季节表现为:冬季(3.68±2.43)ng·m~(-3)夏季(3.29±0.79)ng·m~(-3)春季(2.44±0.69)ng·m~(-3)秋季(2.13±0.97)ng·m~(-3),冬季TGM浓度变化波动较大.TGM日变化特征为春季夜间TGM浓度较高,秋、夏、冬三季白天TGM浓度较高,TGM浓度日变化与温度和光照强度有显著的正相关关系.从风向和后向轨迹模型分析的结果来看,重庆本地燃煤排放等是该地区气态总汞的主要来源,此外印度季风等造成的大气汞的长距离迁移也可能是该区域大气汞含量升高的原因.     

Arctic source for elevated atmospheric mercury (Hg0) in the western Bering Sea in the summer of 2013

Measurements of gaseous elemental mercury(Hg~0) in the marine boundary layer of the western Bering Sea were performed using an automatic mercury analyzer RA 915 +(Ltd. "Lumex", St. Petersburg, Russia) aboard the Russian research vessel Academician M.A.Lavrentev from 3 to 20 August 2013. Hg~0 concentrations varied from 0.3 to 2.1 ng/m~3(n = 4783);the average value(1.1 ± 0.3 ng/m~3) was lower than both the background range of the Northern Hemisphere(1.5–1.7 ng/m~3) and average values previously observed in the Bering Sea, and corresponded to the background concentrations of the Southern Hemisphere(1.1–1.3 ng/m~3).Maximum Hg~0 concentrations were observed within air masses that came from the lower troposphere of the central Arctic. Under these conditions, Hg~0 ranged between 1.1 and 2.1 ng/m~3 with an average of 1.5 ± 0.2 ng/m~3(n = 1183). Except for these periods, Hg~0 concentrations during the rest of the study varied from 0.3 to 1.8 ng/m~3, with an average value of 1.0 ± 0.2 ng/m~3(n = 3600). Our results support the hypothesis that, in the summer, air masses from the central Arctic Ocean can be an exporter of mercury to lower latitudes. Perhaps the atmospheric transport of elevated concentrations of Hg~0 into lower latitudes may have implications for the biologic and economic health of important fisheries, such as the Bering Sea.     

武汉市道路尘埃污染中磁学指标与重金属含量对比

对武汉市不同功能区的道路尘埃进行环境磁学和化学分析的综合研究.结果显示:尘埃中的磁性矿物含量在空间分布上具有较大的差异,平均磁化率为工业区(7.36×10~(-6)m~3/kg)交通沿线(5.38×10~(-6)m~3/kg)商业区(3.76×10~(-6)m~3/kg)开发区(2.26×10~(-6)m~3/kg)和风景区(2.48×10~(-6)m~3/kg).工业活动和交通因素是造成区域尘埃中磁性矿物含量升高的主要原因,地理位置和人口密度对尘埃中磁性矿物的含量也有一定的影响.岩石磁学研究结果表明:尘埃中的磁性载体以亚铁磁性矿物为主,部分样品中含有不完整反铁磁性矿物.扫描电镜和能谱分析显示:人类活动产生的磁性颗粒(铁的氧化物和铁的硅铝酸盐)一般呈球形,自然成土过程中形成的不规则状磁性颗粒(磁赤铁矿).污染负荷指数与磁化率(R~2=0.870)、饱和等温剩磁(R~2=0.665)等表征磁性矿物含量的参数呈显著正相关.因此,尘埃的磁学参数可以作为重金属含量的参考指标.     

陕南农村冬季PM_(2.5)主要化学组分特征

通过对陕南农村冬季PM_(2.5)采样分析,获得PM_(2.5)质量浓度及主要化学组分特征。PM_(2.5)平均质量浓度为89.5±42.0μg·m~(-3),超过国家二级标准。观测期间PM_(2.5)中OC、EC浓度平均值分别为16.0±6.9μg·m~(-3)和5.7±3.2μg·m~(-3),OC/EC平均比值为3.0±0.4。主要水溶性离子组分为NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+。粒子数浓度与表面积浓度峰值主要集中在0.5μm以下粒径段。PAHs、BeP和BaP平均质量浓度分别为48.9±10.9 ng·m~(-3)、3.0±0.9 ng·m~(-3)和1.2±0.7 ng·m~(-3),PAHs污染较严重,强致癌物BaP浓度超过国家环境空气质量标准年平均浓度限值。当地农村以石煤为主的能源结构及采用的燃烧方式是导致污染的重要因素。     

南京北郊黑碳气溶胶污染特征及影响因素分析

利用2015年1~10月黑碳小时平均质量浓度、PM2.5浓度、污染气体及常规气象观测资料,对南京北郊黑碳气溶胶的时间序列演变特征、污染特征及其影响因子进行了分析.结果表明,观测期间南京北郊黑碳浓度均值为(2 524±1 754)ng·m~(-3).黑碳浓度具有明显的季节变化,冬季最高,平均值达到(3 468±2 455)ng·m~(-3),春季平均值最低,为(2 142±1 240)ng·m~(-3);其日变化也具有明显的双峰结构,峰值出现在上午07:00~08:00和夜间21:00~22:00.黑碳气溶胶与NOx的相关性较好,说明黑碳浓度受机动车尾气排放的影响较大;但观测期间ΔBC/ΔCO比值较低,表明生物质燃烧可能是黑碳气溶胶的又一个重要来源.黑碳浓度随风速增加呈下降趋势,所有季节中小于2 000 ng·m~(-3)的低黑碳浓度主要集中在正西风及相邻风向上,秋冬季大于6 000 ng·m~(-3)的高黑碳浓度则多出现在偏东风下.灰霾和重度霾天气下的黑碳浓度平均值呈较高水平,是非霾天气下的2~2.3倍.     

电子废物拆解与焚烧场地多溴联苯醚污染特征

为了解不同类型电子废物场地土壤PBDEs污染的差异,对典型电子废物拆解和焚烧场地土壤中PBDEs的污染特征进行了比较研究。结果表明,拆解场地土壤中∑21PBDEs含量为28.19²3 517.27 ng/g(dw),平均为5 812.90 ng/g(dw);焚烧场地土壤中∑21PBDEs含量为5.2723 517.27 ng/g(dw),平均为5 812.90 ng/g(dw);焚烧场地土壤中∑21PBDEs含量为5.27²2 108.39 ng/g(dw),平均为2 282.98 ng/g(dw)。2种类型污染场地土壤中PBDEs含量均较高,以拆解场地污染更为严重;2种场地均主要表现出十溴联苯醚工业品使用的污染特征,而焚烧场地还表现出了一定的八溴联苯醚工业品使用的污染特征。两种类型场地土壤中污染物均发生了垂向迁移,其中拆解场地土壤中PBDEs的纵向迁移能力更强。     

深圳市大气气溶胶中~(210)Po的比活度及其辐照剂量

研究了深圳市大气颗粒物中~(210)Po的放射性比活度及其对人体所致辐照剂量.深圳大气总悬浮颗粒物(TSP)和PM_(2.5)中~(210)Po的比活度变化范围为0.01~0.20m Bq/m~3(平均0.08mBq/m~3)和0.03~0.38mBq/m~3(平均0.12mBq/m~3).研究发现,大气~(210(Po比活度与大气PM_(2.5)含量呈显著的正相关关系,而与降雨呈弱负相关,认为大气颗粒物是影响大气~(210)Po含量的重要因素.由呼吸摄入~(210)Po所致人体的年均待积有效剂量为4.53×10~(-6)Sv.     

海口市秋冬季节PM_(2.5)中多环芳烃含量特征

在海口市布设2个采样点,于2014年秋冬季节采集大气PM_(2.5)样品,采用超声萃取和GC/MS分析了PM_(2.5)中优先控制的16种PAHs,探讨了其含量分布特征,对PAHs健康风险进行了评价,并运用比值法定性解析其可能来源。研究结果表明:2个采样点秋冬季节PAHs平均质量浓度为4.825、6.771 ng/m3,其中以Pyr浓度最高;PM_(2.5)中以分子量大的化合物为主,其中4环PAHs所占比率最高,达到38.9%以上;秋季和冬季BEQ日均值分别为0.577、0.691 ng/m~3,均低于国内外BaP限值标准;比值法分析PM_(2.5)中PAHs来源,最主要的贡献源为机动排放车,同时兼有木材燃烧源的特征。     

火化机中二英的排放特征和指示物的研究

综合分析了所测的遗体火化炉的36个样品和文献中41组数据中二英(PCDD/Fs)化合物的排放指纹特征,分析了不同单体与毒性当量浓度I-TEQ的相关性,提出了适合火化炉的I-TEQ指示物,为以后实现在线监测PCDD/Fs提供依据.结果表明,本次监测样品的毒性当量浓度跨度较大,为0.014~24.0 ng·m~(-3)(以I-TEQ计,下同),平均值为2.68 ng·m~(-3).所有新建火化炉的结果均低于0.5 ng·m~(-3),75%的旧炉超过2017年7月1日开始执行的新标准限值,表明现有部分老旧火化炉及其尾气处理设施亟需技术改造才能满足新要求.体积分数最高的单体依次为OCDD、1,2,3,4,6,7,8-Hp CDF和1,2,3,4,6,7,8-Hp CDD,分别为16.7%±11.8%、12.1%±4.4%和11.9%±4.2%.对I-TEQ的贡献率最大的单体为2,3,4,7,8-Pe CDF,且PCDFs与PCDDs的毒性当量浓度比值,即ρ(PCDFs/PCDDs)1.四、五、六氯代二英和呋喃与I-TEQ具有显著的线性相关性,其中,1,2,3,7,8-Pe CDF、2,3,4,7,8-Pe CDF和1,2,3,7,8-Pe CDD与I-TEQ的相关系数r大于0.89.与I-TEQ线性关系最佳的单体为2,3,4,7,8-Pe CDF,R~2为0.97,斜率为2.36;最佳的同类物为Pe CDF,R~2为0.97,斜率为2.22.