染色残液电化学处理碳素阴极材料性能比较

为实现染色残液的高效处理及废水回用,鉴于染色残液良好的导电性,选用电化学处理技术,以模拟活性红X-3B染色残液为研究对象,在钌铱形稳电极为阳极和合适的电解条件下,比较石墨板、石墨毡、炭毡、ACF（活性炭纤维毡）、碳纤维电极〔CFF（碳纤维布）、CFB（碳纤维刷）〕等碳素阴极材料的电化学处理效能.结果表明:碳素阴极材料可实现染色残液的完全脱色,活性红X-3B的降解过程符合一级反应动力学特征,其中CFF为阴极时COD_Cr去除率达到86.37%,一级动力学反应常数为0.010 3 min-1,是石墨毡（0.007 3 min-1）的1.4倍.相比于石墨板电极,CFB显示出优异的二电子氧还原和产H₂O₂能力,单位面积产H₂O₂的浓度为10.40 μmol/L,是石墨板（1.08 μmol/L）的9.7倍,产生的H₂O₂导致活性红X-3B的降解,30 min内实现完全脱色.循环伏安曲线表明,碳纤维电极（包括CFF和CFB）的析氧电位明显高于其他电极,可有效抑制析氧副反应,提高有机污染物降解过程中的电催化效率,有利于降低能耗.研究显示,碳纤维可作为阴极材料应用于电化学处理染色残液,具有良好的稳定性.      

聚苯胺/蒽醌修饰碳毡作为阴极在电芬顿中的应用

通过电化学的方法制备了经2-蒽醌磺酸钠（AQS）和聚苯胺（PANI）修饰的碳毡（CF）电极,探究其作为阴极应用于电芬顿系统中降解有机污染物的特征和影响因素及电化学稳定性.实验结果表明：经AQS/PANI修饰后碳毡阴极的电子转移内阻显著降低,仅为未修饰碳毡电极的0.21%,电化学活性显著提高.相同实验条件下修饰后的电极产过氧化氢的量约是未修饰电极的10倍.在阴极电位为-0.5 V,pH值为2以及Fe²⁺浓度为0.1 mmol·L^-1的条件下,60 min内罗丹明B的降解率可达96.46%.而在同样的实验条件下,CF、AQS/CF和PANI/CF分别作为阴极时,电芬顿体系对于罗丹明B的降解率分别为24.57%、64.29%和72.97%,均低于AQS/PANI/CF阴极.在此基础上,进一步开展自由基的淬灭实验和EPR实验,结果表明经AQS/PANI修饰后的碳毡阴极可有效催化还原分子氧产生超氧自由基,超氧自由基进一步转化为芬顿反应过程中所需的过氧化氢.     

MnO2/CFP复合电极的制备及电吸附Pb2+特性的研究

电极材料的形貌结构与电化学性能等将直接影响着电吸附效果.本研究将二氧化锰(Mn O2)通过电沉积的方法负载于碳纤维纸(CFP)材料上,制备获得了Mn O2/CFP复合电极.所制得的Mn O2/CFP复合电极电化学性质稳定、电容量高,复合电极的单位质量比电容量可高达360 F·g-1.用此电极对初始浓度为6 mg·L-1左右的Pb2+溶液进行电吸附,考察了电沉积时间、电压、p H值等因素对复合电极电吸附效果的影响.结果表明,沉积时间为500 s、电压值为1.0 V、p H值为5.0的条件下可获得最佳的电吸附效果,电吸附3 h后原溶液中残留Pb2+达到0.01 mg·L-1以下,去除效率高达99%以上.本研究为水中重金属离子的去除提供了新的技术选择.     

镍铝复合金属氧化物电极电吸附去除水中硫代硫酸根研究

水滑石是一种高效的电吸附材料,可用于工业废水中硫代硫酸盐的去除.硫代硫酸盐(S2O2-3)是废水中主要含硫污染物.本研究采用共沉淀法,在泡沫镍基体上成功合成了Ni Al-LDHs,并经煅烧成功转化为Ni Al-LMO电极.NiAl-LMO电极电化学性能稳定,可逆性好,比电容可达577F·g-1.NiAl-LMO电极在外加电压为1. 0 V、p H为7、温度40℃时,对S2O2-3电吸附效率最高达60.9%,施加相反电压后S2O2-3电脱附率达84.9%.本研究为含S2O2-3废水处理提供了新的电吸附电极材料和技术选择.     

石墨烯修饰碳毡电极与微生物相互作用过程中的电化学特征

在希瓦氏菌(Shewanella putrefaciens)呼吸驱动下,成功制备了生源性还原态的氧化石墨烯(r-GO)修饰的碳毡电极,进一步研究了r-GO修饰碳毡电极与微生物相互作用的电化学特征.结果表明:经r-GO修饰的碳毡电极与微生物的相互作用程度得到显著提升,这主要是由于修饰后电极的扩散内阻(R_(dif))得到快速降低的结果.将r-GO修饰后的碳毡电极作为阳极应用于微生物燃料电池(MFC)中,经微生物呼吸驱动下的石墨烯修饰电极,由于R_(dif)降低导致电极的电化学活性增强,使得电极和微生物相互作用程度得到提升,从而缩短了MFC启动时间,提高了MFC的产电能力.研究进一步表明,r-GO对电极的修饰,调控了对电极电化学活性及生源性电子向电极表面的传递过程.     

改性活性碳毡电吸附污水中的Zn2+

用20%硝酸改性活性碳毡,利用扫描电镜和傅里叶红外光谱等技术对其改性后的结构进行了表征;利用改性活性碳毡作为吸附电极,进一步研究了其应用于电吸附的除盐效果和影响因素.结果表明,改性后的活性碳毡上的羰基和羧基增多,比表面积增大了32.2%,平均孔径提高了2.5%,微孔体积增大了23.1%.在电压为1.2V,pH值为6~8,极板间距为5mm时电吸附装置对水中Zn²⁺的吸附效果最优,动力学分析表明改性活性碳毡吸附Zn²⁺更符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型,除此以外,电吸附循环实验表明用20%硝酸为再生液,通过电极反接,改性活性碳毡的再生率> 74%,说明在电吸附Zn²⁺过程中改性活性碳毡具有良好的再生性.     

电解电压对电化学厌氧消化的影响

该文采用批量发酵实验,以厌氧活性污泥为接种物,乙酸为碳源,研究了不同电解电压对电化学厌氧消化(EAD)产甲烷性能的影响。结果表明,在电解电压为1.0 V时,CH_4含量可达85.3%,相比对照组提高了14.4%,而CO_2含量可低至10%,相比对照组降低了7%。与对照组相比,实验组(0.2～1.6 V)的理论甲烷转化率和比产甲烷速率均有不同程度的提高,且在0.4～1.4 V电压区间的提高程度较大。通过电化学特性和微生物分析发现,当电解电压超过0.4 V时,EAD回路中才会有电流形成,这可能是EAD阳极表面电活性微生物附着生长且与电极进行电子传递的结果。此外,EAD阳极膜生物量越高,其电化学活性也越强,回路中的电流也就越大,相应的产甲烷转化率和比产甲烷速率也越高。     

三维Pd/OMC粒子电极体系电催化泛影酸盐还原脱碘研究

以泛影酸盐(DTZ)的高效还原脱碘为目标,通过硼氢化钠还原法制备钯负载有序介孔碳(Pd/OMC)作为粒子电极,以碳纤维(CFP)电极作为主阴极,建立了三维电极电催化还原体系.该体系在低阴极电位下(-0.6～-0.8 V)可实现电化学/感应电化学的耦合还原,其脱碘速率是单独阴极体系的2.38～3.65倍;在阴极电位高于析氢电位(-1.5 V)时,可实现电化学/感应电化学/化学催化加氢多还原过程协同去除碘代有机物,其反应速率为单独阴极体系的1.27～4.69倍.进一步研究了DTZ初始浓度、Pd/OMC投加量及Pd的负载量对DTZ还原去除的影响.电化学测试结果表明三维电化学体系具有良好的电子传递能力与电还原性能.利用自由基淬灭实验与ESR自由基捕获对活性还原物种分析,表明原子H~*在三维电化学还原脱碘过程中起重要作用.     

电化学氧化腐殖酸机理研究

腐殖酸是自然界植物残体经腐解后的产物,是饮用水源中的主要有机物,其含量越高,水质越差.以天然水体中广泛存在的腐殖酸为处理对象,以不溶性的RuO2-Ti、廉价的不锈钢作为阳极材料,研究了在不同槽电压、pH值条件下,2种阳极材料对腐殖酸的电解处理效果和氧化机理.结果表明,不溶性的RuO2-Ti电极材料和不锈钢电极材料对腐殖酸均具有较好的电化学降解作用,去除率分别达到30%和60%.比色法的测定结果发现,RuO2-Ti和不锈钢阳极材料在电化学降解过程中均产生了活性中间体H2O2和氧化能力极强的羟基自由基(·OH).     

强化电化学阳极去除二氯甲烷行为的探究

采用N117型杜邦质子交换膜为隔离材料制作双室电化学反应器以强化阳极氧化反应,利用Ti基电极在阳极反应室内对二氯甲烷进行电化学氧化处理。研究表明:Ti电极对DCM有优于TiO2电极和IrO2-RuO2/Ti电极的氧化活性;双室反应器中电化学氧化去除二氯甲烷反应符合一级反应动力学方程;基于节能高效原则,选取最优参数为:槽电压30 V、25 mmol/L K2SO4、反应温度为25℃、初始pH为7,在240 min时DCM(10 mg/L)去除率为93.8%,TOC的去除率为55.1%。     

Electrochemical disinfection using the gas di usion electrode system

A study on the electrochemical disinfection with H2O2 generated at the gas diffusion electrode(GDE) from active carbon/polytetrafluoroethylene was performed in a non-membrane cell.The effects of Pt load and the pore-forming agent content in GDE,and operating conditions were investigated.The experimental results showed that nearly all bacterial cultures inoculated in the secondary effluent from wastewater treatment plant could be inactivated within 30 min at a current density of 10 mA/cm 2 .The disinfection ...     

气体扩散电极体系电化学消毒

以自制活性炭/聚四氟乙烯(PTFE)气体扩散电极在无隔膜体系发生H2O2进行电化学消毒的系统研究,主要探讨了膜电极中PTFE质量分数W(PTFE)和造孔剂含量m(NH4HCO3),外部操作条件pH值和氧气流速Q(O2)对杀菌效果的影响.结果表明,W(PTFE)为0.5时,H2O2的产量最高.适量造孔剂的添加有效地提高了杀菌效率,与酸性条件相比,效果在中性条件下更为突出.BET比表面积分析结果表明,随着造孔剂含量的增加,膜电极表面的平均孔径先大幅度减小,后缓慢增加,这有助于电极上的气体传质效果.吸附在杀菌过程中起的作用不大.杀菌效率随着pH值的下降迅速提高,该体系pH值适用范围较广:当原水细菌总数为106CFU.mL-1,pH为3～10,以载铂量W(Pt)为3‰的气体扩散电极作为阴极进行电解,30 min后杀菌效率均能达到80%以上.在一定范围内增加氧气流速Q(O2)对H2O2的产生及杀菌效率的提高无太大影响.一方面,高的氧气流速增大了水的电阻,增加了杀菌能耗,提高气体扩散电极体系杀菌的运行成本;另一方面,高的氧气流速在一定程度上适当缩短了处理时间,降低了设备投资.机制研究表明,开始时阳极的直接氧化与自由基的产生起了重要作用;随着反应时间的延长,阴极H2O2间接杀菌的作用迅速增强;电解30 min后阴极室和阳极室的杀菌效率基本相当,此时两者的作用接近.     

Electrochemical in situ regeneration of granular activated carbon using a three-dimensional reactor

Electrochemical in situ regeneration of granular activated carbon (GAC) saturated with phenol was experimentally investigated using a three-dimensional electrode reactor with titanium filter electrode arrays. The feasibility of the electrochemical regeneration has been assessed by monitoring the regeneration efficiency and chemical oxygen demand (COD). The influence of the applied current, the effluent flow rate, and the effluent path of the electrochemical cell have been systematically studied. Under the optimum conditions, the regeneration efficiency of GAC could reach 94% in 2 hr, and no significant declination was observed after five-time continuous adsorption-regeneration cycles. The adsorption of organic pollutants was almost completely mineralized due to electrochemical oxidation, indicating that this regeneration process is much more potentially cost-effective for application.     

Electrochemical disinfection using the gas diffusion electrode system

A study on the electrochemical disinfection with H_2O_2 generated at the gas diffusion electrode (GDE) from active carbon/poly-tetrafluorcethylene was performed in a non-membrane cell. The effects of Pt load and the pore-forming agent content in GDE, and operating conditions were investigated. The experimental results showed that nearly all bacterial cultures inoculated in the secondary effluent from wastewater treatment plant could be inactivated within 30 min at a current density of 10 mA/cm~2. The disinfection improved with increasing Pt load. Addition of the pore-forming agent NH_4HCO_3 improved the disinfection, while a drop in the pH value resulted in a rapid rise of germicidal efficacy and the disinfection time was shortened with increasing oxygen flow rate. Adsorption was proved to be ineffective in destroying bacteria, while germicidal efficacy increased with current density. The acceleration rate was different, it initially increased with current density. Then decreased, and finally reached a maximum at a current density of 6.7 mA/cm~2. The disinfection also improved with decreasing total bacterial count. The germicidal efficacy in the cathode compartment was approximately the same as in the anode compartment, indicating that the contribution of direct oxidation and the indirect treatment of bacterial cultures by hydroxyl radical was similar to the oxidative indirect effect of the generated H_2O_2.     

甲烷生物燃料电池的产电影响因素及机制研究

考察了阳极电极材料、电极面积、电极电位、pH、阴极电子受体对甲烷生物燃料电池（MFC）产电性能的影响,并通过高通量测序、循环伏安法（CV）分析了其可能的电催化机制.结果表明,透气布/碳布（GTC）复合材料为阳极时产电性能（1251.3 mA·m^-2）最佳,分别是石墨烯/中空纤维膜（G-HFM）阳极（34.8 mA·m^-2）和碳布（CC）阳极（3.21 mA·m^-2）的36倍和390倍;阳极面积越大,MFC启动时间越快,电流密度越大;当电极恒电位为0.1 V （vs.SHE）时,其产电能力较-0.1、+0.3及+0.5 V时高;pH=7最有利于产电;溶解氧为MFC阴极电子受体时,最大功2率密度（703.9 mW·m^-2）优于铁氰化钾（457.2 mW·m^-2）、空气阴极（124.2 mW·m^-2）和高锰酸钾（20.7 mW·m^-2）作为电子受体的MFC.阳极室微生物群落结构分析显示,电活性细菌Geobacter（17.14%）和Desulfovibrio（8.51%）为优势种,其产电机理可能是甲烷氧化菌（Methanobacterium、Methylomicrobium等）与电活性细菌协同氧化甲烷驱动MFC产电.添加NO气体、N-乙酰蛋氨酸和蛋白酶K均可明显抑制阳极生物膜的电化学活性,表明其胞外电子传递过程依赖细胞色素c、Ni-Fe氢酶及与电极接触的外膜蛋白的介导作用.     

粒子电极对苯酚废水的电催化降解

以溶胶-凝胶法制备了负载型复合金属氧化物Mn-Sn-Sb/γ-Al₂O₃粒子电极,用该粒子电极取代平板电极,对苯酚水溶液进行了电催化降解的研究,并考察了pH,电解质浓度,槽电压,进水ρ(苯酚),反应温度和气体流量等因素对苯酚去除率的影响.结果表明,当反应温度为25 ℃,pH为6.4,气体流量为0.5 L/min,槽电压为6.5 V,电解质浓度为0.025 mol/L时,电催化降解质量浓度为200 mg/L的苯酚水溶液150 min,苯酚去除率为94.0%,催化活性较高.提高进水ρ(苯酚),会使反应表现为自抑制作用;提高温度有利于苯酚电催化氧化的进行,但会增加石墨电极损耗和催化剂溶出量,因此在选择电催化氧化温度时要考虑设备的耐蚀性和电极的稳定性.      

Electrochemical in situ regeneration of granular activated carbon using a three-dimensional reactor

Electrochemical in situ regeneration of granular activated carbon (GAC) saturated with phenol was experimentally investigated using a three-dimensional electrode reactor with titanium filter electrode arrays. The feasibility of the electrochemical regeneration has been assessed by monitoring the regeneration efficiency and chemical oxygen demand (COD). The influence of the applied current, the effluent flow rate, and the effluent path of the electrochemical cell have been systematically studied. Under the optimum conditions, the regeneration efficiency of GAC could reach 94% in 2 hr, and no significant declination was observed after five-time continuous adsorption-regeneration cycles. The adsorption of organic pollutants was almost completely mineralized due to electrochemical oxidation, indicating that this regeneration process is much more potentially cost-effective for application.     

双极电化学氧化降解水中苯胺

采用钛基氧化物涂层材料（Ti/SnO2-Sb2O5）为阳极,石墨为阴极,在含Fe2＋和不含Fe2＋2种电解质条件下研究了苯胺的电化学氧化降解效率和机制.结果表明,Ti/SnO2-Sb2O5阳极氧化降解有机物的电位约2.0 V±0.1 V,而石墨阴极还原O2生成H2 O2的优化电位为-0.65 V.H2 O2单独作用不能...     

电化学耦合膜工艺去除饮用水中卡马西平

研究了外加电压、初始浓度对电化学耦合膜工艺去除饮用水中卡马西平（CBZ）效果的影响.结果表明,CBZ初始浓度为100μg/L的条件下,随着电压的升高,电化学耦合膜工艺对CBZ的去除率逐渐增加,在外加电压为2V,电化学耦合膜工艺对CBZ的去除率达到88.0%;外加电压为2.0V的条件下,CBZ初始浓度为50~500μg/L时,电化学耦合膜对CBZ的去除率均达到85%以上.而与粉末活性炭/微滤膜（PAC/MF）工艺的比较可知,电化学耦合膜工艺的去除效果更为稳定,运行成本也更低.考察了水中的离子强度和腐殖酸对电化学耦合膜工艺去除CBZ效果的影响.结果表明,由于对系统中·OH的竞争作用,离子强度的增大及腐殖酸浓度的提高将抑制CBZ去除.