Rh-Al-MCM-41上NO选择性催化还原的原位红外研究

利用气-固相固定床反应装置考察了Rh交换的Al-MCM-41在高气体空速条件下对贫燃NOx的选择性催化还原活性,考察了氧含量对其的影响。结果表明,在200000h~(-1)的气体空速、O_2/C_3H_6=20、603K时,NO转化率为74.3％。利用原位FTIR技术研究了该催化剂的表面吸附物种及表面程序升温反应行为,并结合实验观察探讨了贫燃条件下Rh-Al-MCM-41催化剂上NO的选择性催化还原机理。     

氮氧化物选择性催化还原催化剂研究综述

选择性催化还原作为一种有效脱除氮氧化物的方法,在近年来得到了广泛深入的研究。文章主要综述了氮氧化物选择性催化还原研究的现状、存在的问题、讨论了今后的研究发展方向。     

车用柴油机选择性催化还原技术研究进展

选择性催化还原技术(SCR)是目前唯一可以同时改善柴油机排放和燃油经济性的氮氧化物(NOX)净化技术,而以NH3作为还原剂的SCR技术(NH3-SCR)又是目前最成熟,最具推广前景的SCR技术。文章详细阐述了用于车用柴油机的NH3-SCR技术的反应机理,介绍了温度对SCR反应的影响;列举了典型SCR系统的主要部件并介绍了各部分的功能,以及法规中对车用尿素水溶液(AdBlue)主要指标的规定;总结了目前应用较多的开环、闭环两种控制策略的工作流程及特点,并且分析了各自的优缺点;在柴油机后处理系统集成的角度对SCR与颗粒捕集器(DPF)的两种整合方案进行了分析,对比了两种方案的优缺点;最后分析了SCR技术目前存在的几个问题。     

Cu/Al-Ce-PILC在丙烯选择性催化还原NO反应中的失活研究

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC,经SO^2-₄改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC,并将其应用于C₃H₆选择性催化还原NO的反应,350℃时NO转化率达到最大值56％,700℃时下降至22％.为探究催化剂高温失活的原因,采用XPS、TPR、TGA、Py-IR和DSC对反应前后催化剂的物化性能进行了表征.结果表明,经过H₂预处理活化后活性组分Cu物种以Cu⁺形式存在,而高温反应后Cu物种除以Cu⁺和Cu²⁺ 2种形式存在外,还出现了少量CuO物种;高温反应过程中Al-Ce-PILC上结构羟基和SO^2-₄流失导致催化剂表面酸性减弱;此外,还存在表面积炭覆盖了部分活性中心并堵塞了催化剂孔道的现象.这三者的共同影响促进了C₃H₆深度氧化,抑制了NO还原,从而导致催化剂的失活.     

汽车尾气净化催化剂Ag/SAPO-34选择性催化还原NO

评价了Ag/SAPO-34分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在Ag/SAPO-34催化剂上的选择性催化还原机理.结果表明Ag/SAPO-34有良好的低温活性,在氧气浓度为3.6%和温度为573K～673K时NO还原成N2的转化率达70%;催化剂活性随C3H6浓度的增加而升高,随空速的增加而稍有下降.基于漫反射红外光谱,认为反应机理为:NO、丙烯和氧反应,在Ag/SAPO-34催化剂上生成吸附的有机-氮氧化物,再由这些吸附物种分解成N₂,催化还原的关键是形成有机-氮氧化物中间体.氧的作用是充分促进丙烯活化以及增加NO_x吸附态含量,并且氧的存在是有效产生一系列中间物不可缺少的条件.     

Cu／A1-Ce-PILC在丙烯选择性催化还原NO反应中的失活研究

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土A1-Ce-PILC，经SO4^2-改性后，以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu／A1-Ce-PILC，并将其应用于C3H6选择性催化还原NO的反应，350℃时NO转化率达到最大值56％，700℃时下降至22％．为探究催化剂高温失活的原因，采用XPS、TPR、TGA、Py-IR和DSC对反应前后催化剂的物化性能进行了表征．结果表明，经过H2预处理活化后活性组分Cu物种以Cu^＋形式存在，而高温反应后Cu物种除以Cu^＋和Cu^2＋ 2种形式存在外，还出现了少量CuO物种；高温反应过程中A1-Ce-PILC上结构羟基和SO4^2-流失导致催化剂表面酸性减弱；此外，还存在表面积炭覆盖了部分活性中心并堵塞了催化剂孔道的现象．这三者的共同影响促进了C3H6深度氧化，抑制了NO还原，从而导致催化剂的失活．     

汽车尾气净化催化剂Ag-ZSM-5选择性催化还原NO

评价了Ag-ZSM-5分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用原位漫反射红外光谱研究NO在该催化剂上的选择性还原机理.结果表明,以丙烯为还原剂,有O₂(3.6%)存在时,Ag-ZSM-5有良好活性,在773K时N₀还原成N2的转化率达68.8%.基于漫反射红外光谱,认为N₀还原为N2的过程中,NO以NO_x吸附态形式与丙烯的活化物种C_xH_y或C_xH_yO_z反应,生成有机-氮氧化物(R-NO₂或R-ONO)中间体,再进一步反应,最终生成N₂;催化剂表面形成有机-氮氧化物是关键步骤,Ag的作用是促进形成NO_x,O₂ 的作用是促进C₃H₆活化及NO转化成Nox,并且O₂是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件.     

活性炭选择性催化还原(SCR)烟道气中NO_X

研 究了几 种已商业 化的 沥青 基活 性 炭纤 维经 硫 酸进 一 步活 化处 理 后， 对烟 道 气 中 Ｎ Ｏ Ｘ 进行选择 性催化还 原。结果 表明，当 气体中氧 含量 约低 于１０ ％ 时，硫 酸 活化 处理 可 提高 沥青 基 活性炭纤维 对 Ｎ Ｏ Ｘ 选择性催 化还原的 活性。在 本实验 条件 下，获 得 较高 的 Ｎ Ｏ Ｘ 还 原 率的 重要 条 件是气体中 氧含量 大于１０ ％ 和较 低的温度 ；将气体 中 Ｎ Ｏ 预氧化为 Ｎ Ｏ２ 可 显著提高 Ｎ Ｏ Ｘ 的还 原率；气体中水 分的存 在降低活 性炭纤维 的活性     

低温条件下Nano-MnOx上NH3选择性催化还原NO

采用流变相法制备了无载体Nano-MnOx催化剂,在低温条件下(50～150 ℃)以NH3为还原剂系统考察了氮氧化物的选择催化还原特性.结果表明,流变相法制备的Nano-MnOx催化剂具有良好的低温催化活性.实验条件下,80℃即可获得98.25%的NO转化率,100～150 ℃内NO几乎完全转化;SO2和H2O会与NO和NH3在催化剂表面产生竞争吸附,导致催化活性下降,但该影响是可逆的.经分析,较大的比表面积和较低的晶化度是Nano-MnOx具有良好低温活性的2个主要原因.     

固定源低温选择性催化还原NOx技术研究进展

NH3选择性催化还原技术在固定源NOx污染控制中广泛应用,其核心是催化剂．传统钒氧化物催化剂起活温度偏高（〉300℃）,难以在末端应用;随着环保法规的日益严格和实际应用需要,研制具有良好低温活性和稳定性的新型催化剂成为近期国内外该领域的热点．对贵金属、分子筛、金属氧化物3类催化剂,综述了国内外近期研究进展．其中以碳质材料为载体负载Nn、Cu等的金属氧化物型催化剂显示出良好的低温活性和稳定性,具有较好的低温催化还原NOx研究前景．     

MCM-41分子筛吸附罗丹明B的研究

通过水热法合成了MCM-41分子筛,通过XRD,N2吸附-脱附对样品进行了表征。以MCM-41分子筛作为吸附剂,以罗丹明B溶液模拟染料废水,进行了吸附脱色实验,考察了吸附时的pH值、温度、浓度、平衡时间等因素对吸附性能的影响。研究发现在较宽的pH值范围（3～9）和低温（5～20℃）时,MCM-41分子筛对于罗丹明B表现出优异的吸附性能,每克吸附质量可达到113～141mg。     

Pd/TiO_2的H_2选择还原NO反应性能研究

采用浸渍法制备了一系列Pd基TiO_2催化剂,并在富氧条件下评价其在氢气选择性催化还原NO(H_2-SCR)反应中的性能。以纳米TiO_2为载体,考察了TiO_2种类、贵金属含量、预处理温度对催化剂性能的影响。结果表明,贵金属含量相同时,以TiO_2(P25)为载体的催化剂活性明显优于以TiO_2(A18)为载体的催化剂;增加贵金属含量有助于提高低温活性;降低预处理温度,有利于在整个测试温度范围内催化剂活性的提高。XPS结果显示催化剂上起活性的主要物种为金属态的Pd。     

USY负载MnOx催崔化剂NH3选择还原NOx性能的研究

采用USY分子筛为载体制备MnOx催化剂,考察了制备方法、前躯体、焙烧温度、催化组分负载量不同的情况下NH3选择催化还原NOx的能力,同时考察了添加Fe和Ce对Mn/USY催化剂脱硝性能的影响.结果表明,采用浸渍法负载10％的醋酸锰并在500℃下焙烧所制得的催化剂,在80～320℃范围内具有很高的催化活性;Fe、Ce的...     

柴油车用NH_3选择性催化还原NO_x技术发展现状

文章介绍了NH3选择性催化还原NOx技术(SCR)的基本原理,主要讨论了TiO2和分子筛型催化剂的优缺点,以及这两种催化剂应用于柴油车尾气NOx净化的主要问题和相应的解决措施,为开发车用SCR催化剂提供必要的支持。     

TiO_2-ZrO_2基催化剂SO_2中毒机理研究

利用原位漫反射红外光谱仪,设计多种进气工况的单吸附/共吸附实验,并结合SO_2中毒前后的BET、XRD、XRF表征和性能实验,研究了V_2O_5-WO_3/TiO_2-ZrO_2催化剂的SO_2中毒机理。原位漫反射红外实验表明NH_3和SO_2都可吸附在催化剂的表面,产生竞争吸附,且两者的竞争吸附能力不相上下;NO在催化剂表面无吸附,SO_2和NO不存在竞争吸附;不论气相中是否有O_2,催化剂表面都不会有吸附态的SO_3出现。BET的结果显示,催化剂在SO_2中毒前后的孔径分布结果基本相同,表明SO_2对于催化剂孔隙结构的影响较小。XRD的结果显示,催化剂在SO_2中毒前后的谱图基本相同,表明SO_2对于催化剂晶体结构的影响较小。XRF的结果显示,当催化剂在SO_2中毒后,催化剂表面会有极少量的S元素检出,表明SO_2的存在确实会导致金属氧化物的硫酸盐化。性能实验的结果显示,随着SO_2含量逐渐增加,催化剂的脱硝率逐渐降低。这些研究说明催化剂的SO_2中毒主要体现在SO_2与NH_3的竞争吸附。     

不同方法制备的铟催化剂选择性还原NO

不同负载量的In/Al₂O₃催化剂分别以浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制得,对比评价了不同方法制备的样品在富氧条件下以丙烯为还原剂,选择性催化还原NO的活性,考察了氧气浓度、H₂O对活性的影响.研究表明,铟催化剂有较高的去除NO活性,制备方法对催化剂活性具有显著影响.其中,溶胶-凝胶法和共沉淀法最高活性都可达90%左右;而浸渍法样品的活性较差,最高转化率不到60%.氧气浓度对NOx最高转化率及其相应反应温度均有重要影响.随着O2浓度的提高,最高活性对应的反应温度降低.反应气氛中H₂O的加入使铟催化剂活性大幅降低.铟与其他多种金属活性组分相比,一个突出的不同表现是,3种方法各自的最佳负载量相差不大.