长春市大气颗粒汞及其干沉降通量

在1999-07～2000-01,监测了长春市5个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度.非采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.022ng·m^-3～0.398ng·m^-3,平均为0.145 ng·m^-3,对照点平均为0.084ng·m^-3.采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.148ng·m^-3～1.984ng·m^-3,平均为0.461ng·m^-3,对照点平均为0.211ng·m^-3.采暖期颗粒汞浓度平均超出非采暖期2倍以上.燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的2个主要来源.地面扬尘对颗粒汞的贡献约占8%～30%.应用理论模型估算汞的干沉降通量,市区颗粒汞干沉降通量为43.06μg·(m2·a)^-1,对照点为21.28ng·(m²·a)^-1.     

江苏省大气颗粒物及其重金属干沉降通量研究

大气颗粒物及其重金属严重威胁着生态系统功能及人类健康。为研究江苏省大气颗粒物的干沉降输入规律及农业区大气重金属的输入通量,该文利用参数化颗粒物干沉降速率模型,结合江苏省气象数据-空气污染物数据,计算了干沉降速率及通量。结合已有文献数据,对江苏省农业区域大气重金属沉降通量进行估算。结果表明：不同土地利用类型下,江苏省不同粒径颗粒物干沉降速率均呈现白天高、夜间低的日变化规律。农业区颗粒物干沉降速率具有较为明显的地域分布特征,主要表现为东南高、西北低、中部及部分沿海地区次之的分布情况。自2018年以来江苏省颗粒物干沉降通量逐年降低,细颗粒和粗颗粒干沉降通量分别在2019年和2020年出现显著降低,空间分布上表现为城区高于周边远郊及农业区,地域上则表现为西北高、东南低。农业区重金属干沉降通量中Pb、Mn和Cu均有较高的输入。农业区PM^2.5中12种重金属的年均干沉降通量合计约10.6～298.2 g/(hm²·a)。     

夏季南海气溶胶微量元素浓度、溶解度及干沉降通量

搭载国家自然科学基金委南海东北部共享航次（NORC2017-05），于2017年6月9日-8月11日在南海东北部采集气溶胶样品，使用淋溶装置得到气溶胶中微量元素（Al、Fe、Ti、Cr、V、Ba、Mn、Co、Ni、Pb、Cu、Zn）的溶解态浓度和溶解动力学曲线，混酸消解后用高分辨率电感耦合等离子体质谱测得其总浓度，并计算溶解度和干沉降通量.结果表明，夏季南海北部气溶胶中微量元素溶解态浓度、总浓度和干沉降通量均小于大多数陆架边缘海.微量元素溶解度相对较大，原因主要是气溶胶颗粒经过长距离输运后粒径较小，且经历的大气酸过程和云过程对元素溶解度影响显著.气溶胶中微量元素在Milli-Q水中25 min左右达到溶解平衡，后续以pH=2的HCl淋溶.酸淋溶过程中大部分微量金属的溶解度略有增加，约占水溶出量的30%~50%，而Pb在酸溶液中显著溶出，酸溶出量可达水溶出量的140%，表现出潜在的环境效应.夏季大气气溶胶输送的Fe占南海东北部混合层溶解态Fe的0.13%~6.00%，对浮游植物初级生产具有一定的支持功能.     

中国地表水硝酸盐分布及其来源分析

地表水硝酸盐污染已经受到世界研究者的广泛关注,中国地表水系统硝酸盐污染情况也不容乐观.为了解中国地表水硝酸盐分布、来源和转化机制,本研究系统收集了全国7大地区的71条主要河流硝酸盐数据,分析了地表水硝酸盐的分布及污染情况,并且通过硝酸盐氮氧同位素特征值揭示了不同地区、不同流域水体硝酸盐的主要来源.结果表明,我国7.83%河流硝酸盐质量浓度超过了标准限值(45 mg·L^-1).牡丹江、海河和长江入海口的硝酸盐质量浓度超过90 mg·L^-1,呈现重度污染现象.中国地表水δ¹⁵N-NO₃和δ¹⁸O-NO₃特征值范围分别为-23.5‰～26.99‰和-12.7‰～83.5‰.研究表明:东北、华中、华东地区地表水硝酸盐主要来源为生活污水,西北和华北地区地表水硝酸盐主要来源为生活污水、无机化肥和土壤有机质硝化,西南和华南地区地表水硝酸盐主要来源为无机化肥和生活污水.通过相关性分析得到中国地表水硝酸盐质量浓度与常住人口、废水排放量、农用氮肥施用折纯量和人均GDP呈正相关...     

大连湾海域大气无机氮沉降通量研究

为了解大连湾无机氮沉降入海通量情况,2014年和2016年在大连湾区域开展了大气干湿沉降的采样和分析,并通过模型估算大连湾海域的无机氮沉降通量。结果表明,大连湾海域干沉降中无机氮入海通量约为46.4 t/a,采样期间,大气气溶胶中无机氮的最高浓度为15.5 μg/m3,最低浓度为0.589 μg/m3。季节变化上看,春季无机氮沉降均值为6.60 μg/m3,为全年最大,夏季无机氮沉降浓度为5.59 μg/m3,为全年无机氮沉降最小。大连湾海域湿沉降无机氮通量约为134.64 t/a,其中,9月无机氮湿沉降通量最高,为35.86 t,11月最低,为0.53 t。通过大气干湿沉降输入到大连湾的无机氮占大连湾海域无机氮输入总量的1.9%,且湿沉降通量占比更高,大约为干沉降通量的3倍。     

重庆大气中TSP和自然干沉降的化学组成及其浓度贡献

本文分别对重庆大气颗粒物中TSP、自然干沉降的化学组成及其浓度水平进行了阐述.Ca元素在TSP中位居第一.而Fe元素在干沉降中位居第一.     

三峡库区大气活性氮组成及干沉降通量

为了解三峡库区腹地大气中活性氮的组成及干沉降通量,于2015年每个季节选取代表性月份在万州城区采集了气体和颗粒物样品.利用离子色谱法测定氮素浓度,同时结合大叶阻力模型模拟计算的干沉降速率值,估算了不同形态氮素的干沉降通量.结果表明,HNO₃的干沉降速率值最大,年均值为0.39cm/s,约为其它氮素的3~8倍.NO₂和NH₃是大气活性氮的主要赋存形态,年均浓度值分别为（11.7±3.9）和（11.0±5.3）μg N/m³,两者之和约占总无机氮浓度的80%.万州城区总无机氮干沉降总量为8.5kg N/（hm²·a）,其中氧化态氮（NO₂、HNO₃、颗粒态NO₃^-）和还原态氮（NH₃、颗粒态NH₄⁺）干沉降通量分别为3.5,5.0kg N/（hm²·a）,占干沉降总量的41.4%和58.6%.因此,为有效控制三峡库区腹地的氮素污染,应重点关注NH₃的减排.     

浐河、灞河硝酸盐端元贡献比例——基于硝酸盐氮、氧同位素研究

近年来,河流氮污染一直是生物地球化学领域研究的热点问题。然而,识别水体硝酸盐来源、端元贡献比例及其在水体中存在生物转化(硝化、反硝化)过程,仍旧是氮循环研究的难点问题。本研究选取流经西安市的两条河流——浐河和灞河,测定其河水溶解态硝酸盐氮、氧同位素组成,并结合Bayesian同位素混合模型,有效识别了两条河流从源头到汇入渭河河口处,氮素来源的变化,同时,定量分析了其贡献比例的变化。结果显示,河流源头附近,土壤有机氮是河流硝酸盐主要来源,其贡献比例接近30%;河流中游,由于沿河农业活动的增加,同位素指示河流硝酸盐主要来源转化为化学肥料,其贡献比例接近25%;河流下游,由于城市用水的汇入,硝酸盐氮、氧同位素值偏正,主要位于污水及粪肥区间,指示硝酸盐含量较高的生活污水及工业废水的输入,其贡献比例能达到30%以上。通过本研究,研究者定性及半定量的区分和浐河、灞河氮素来源,为今后有效控制氮污染提供了理论基础。     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

Dry deposition velocity of total suspended particles and meteorological influence in four locations in Guangzhou, China

Dry deposition velocity of total suspended particles (TSP) is an effective parameter that describes the speed of atmospheric particulate matter deposit to the natural surface. It is also an important indicator to the capacity of atmosphere self-depuration. However, the spatial and temporal variations in dry deposition velocity of TSP at different urban landscapes and the relationship between dry deposition velocity and the meteorological parameters are subject to large uncertainties. We concurrently investigated this relationship at four different landscapes of Guangzhou, from October to December of 2009. The result of the average dry deposition velocity is (1.49 ± 0.77), (1.44 ± 0.77), (1.13 ± 0.53) and (1.82 ± 0.82) cm/sec for urban commercial landscape, urban forest landscape, urban residential landscape and country landscape, respectively. This spatial variation can be explained by the difference of both particle size composition of TSP and meteorological parameters of sampling sites. Dry deposition velocity of TSP has a positive correlation with wind speed, and a negative correlation with temperature and relative humidity. Wind speed is the strongest factor that affects the magnitude of TSP dry deposition velocity, and the temperature is another considerable strong meteorological factor.We also find out that the relative humidity brings less impact, especially during the dry season. It is thus implied that the current global warming and urban heat island effect may lead to correlative changes in TSP dry deposition velocity, especially in the urban areas.     

沙尘和灰霾沉降对黄海春季浮游植物生长的影响

大气沉降可为上层海洋带来生物可利用性的营养元素(如N、P、Fe等),从而改变浮游植物的初级生产过程及群落结构,并影响海洋的碳循环.于2014年春季在南黄海开展2次船基围隔培养实验,通过人工添加沙尘、灰霾颗粒及多种营养盐来模拟大气沉降对海洋表层浮游植物生长的影响,结果表明:南黄海北部B07站浮游植物生长主要受到磷限制;南黄海中部H10站则主要受氮限制.沙尘添加在B07站和H10站均显著促进小型和微型浮游植物生长,对微微型浮游植物生长的促进作用不明显.灰霾添加在B07站对浮游植物生长总体呈现抑制作用,且主要抑制小型和微型浮游植物生长,对微微型浮游植物则为先抑制后促进;在H10站对浮游植物的影响整体呈现先抑制后促进,培养前期对各粒级浮游植物均有抑制作用,培养后期对微型和微微型浮游植物有促进作用.     

北黄海大气多环芳烃干沉降通量研究

在北黄海沿岸的獐子岛、老虎滩和小麦岛进行为期1 a的大气采样,分析了大气颗粒物和气相中15种多环芳烃(PAHs)的浓度,计算了其沉降通量.结果表明,三个采样点PAHs干沉降通量分别为10 196 ng/(m2·d)(獐子岛)、16 749ng/(m2·d)(老虎滩)和18 982 ng/(m2·d)(小麦岛),且气态P...     

西沙永兴岛环境质量状况及管理对策

2002年8月对西沙永兴岛的近岸水质、空气环境、声环境和珊瑚礁生态等进行了调查与监测。结果表明,永兴岛目前环境质量良好,珊瑚物种丰富,覆盖率较高;但是同时也发现了该岛存在三大环境问题:珊瑚存在较明显的退化趋势,岛上垃圾无序堆放,以及生活污水随意排放;最后针对这三大问题提出了相应的管理对策。     

Millennial mercury records derived from ornithogenic sediment on Dongdao Island, South China Sea

Two ornithogenic sediment cores, which have a time span of 1000 years and are influenced by red-footed booby (Sula sula), were collected from Dongdao Islands, South China Sea. The determined mercury concentrations of the two cores show similar and substantial fluctuations during the past millennium, and the fluctuations are most likely caused by the changes in mercury level of the ocean environment and in anthropogenic Hg emission. For the past 500 years, the mercury concentration in the red-footed booby excrement has a striking association with global anthropogenic mercury emission. The mercury concentration increased rapidly after AD 1600 in corresponding to beginning of the unparalleled gold and silver mining in South Central America that left a large volume of anthropogenic mercury pollution. Since the Industrial Revolution, the mercury level has increased at a fast pace, very likely caused by modern coal combustion, chlor-alkali and oil refining industries. The comparison of mercury profiles from different places on earth suggested that anthropogenic mercury pollution after the Industrial Revolution is more severe in Northern Hemisphere than in Antarctica.     

春季黄、东海表层水中的溶解无机碳

根据2009年5月在黄、东海海域获得的表层海水中溶解无机碳(DIC)和总碱度(TA)的数据,结合现场生物、化学和水文等参数,探讨了该海域DIC的分布特征、组成情况及其影响因素.结果表明,黄、东海表层海水DIC和TA的变化范围分别为1 918.8～2 196.1 μmol/L和2 127.0 ～2 420.7μmol/L...     

广州大气总悬浮颗粒物中可提取有机物的分布及源析

采用N,O-双(三甲基硅烷基)三氟乙酰胺(BSTFA)衍生化预处理和GC/MS分析技术,于2002~2003年对广州市大气气溶胶中的有机化合物进行了定量检测.结果表明,在广州市TSP样品中有机物的种类共分为9大类:烷烃、多环芳烃、酯类、正烷醇、酚类、酸类、甾类、二萜类、糖类化合物.在总定性有机化合物中,酸类(24.65%~40.38%)化合物的百分含量最高,其次为糖类(15.57%~36.18%).全年样品中最丰富的脂肪酸为正十六酸、正十八酸,高碳数脂肪酸(>C20)含量最高的酸是正二十四酸.广州市二元羧酸的浓度以冬季最高,气象条件(风向、雨水和逆温)是影响二元羧酸浓度变化的主要因素.利用分子标志物可以讨论源解析和源贡献,化石燃料对有机质的贡献率最高(平均值为64.28%),其次为植物蜡脂质 (平均值为10.99%)和生物质燃烧(平均值为8.58%).     

Effect of potential HONO sources on peroxyacetyl nitrate (PAN) formation in eastern China in winter

As an important secondary photochemical pollutant, peroxyacetyl nitrate (PAN) has been studied over decades, yet its simulations usually underestimate the corresponding observations, especially in polluted areas. Recent observations in north China found unusually high concentrations of PAN during wintertime heavy haze events, but the current model still cannot reproduce the observations, and researchers speculated that nitrous acid (HONO) played a key role in PAN formation. For the first time we systematically assessed the impact of potential HONO sources on PAN formation mechanisms in eastern China using the Weather Research and Forecasting/Chemistry (WRF-Chem) model in February of 2017. The results showed that the potential HONO sources significantly improved the PAN simulations, remarkably accelerated the RO_x (sum of hydroxyl, hydroperoxyl, and organic peroxy radicals) cycles, and resulted in 80%–150% enhancements of PAN near the ground in the coastal areas of eastern China and 10%–50% enhancements in the areas around 35–40°N within 3 km during a heavy haze period. The direct precursors of PAN were aldehyde and methylglyoxal, and the primary precursors of PAN were alkenes with C > 3, xylenes, propene and toluene. The above results suggest that the potential HONO sources should be considered in regional and global chemical transport models when conducting PAN studies.     

广州市类二噁英-多氯联苯大气沉降通量和组成

研究了广州市4个采样点2005年11月到2006年3月期间的类二噁英-多氯联苯(DL-PCBs)的沉降通量和组成.研究表明,广州市DL-PCBs的平均沉降通量为223pg·m-·2d-1,对应的毒性当量为1.5pg·m-·2d-1.城区DL-PCBs的沉降通量是郊区的1.6倍.各采样点DL-PCBs同系物分布相同,主要的同系物为PCB118、PCB105、PCB77,其平均含量分别为30%、18%和17%.湿季的DL-PCBs的沉降通量高于干季,表明降水对沉降通量影响明显.通过初步的源分析,发现某些含PCBs产品和固体废物焚烧可能是大气中DL-PCBs主要的来源.