华北工业城市降水中金属元素污染特征及来源

为了解华北工业地区降水中金属元素的污染特征及其来源,使用干湿沉降自动观测仪采集了河北唐山市2009年12月～2010年11月大气降水样品,使用ICP-MS对样品中25种金属元素的浓度进行了分析.结果表明,唐山降水中地壳元素(Ca、Mg、Na、K、Fe和Al)占所测元素浓度总量的97.72%,重金属(Zn、Mn、Pb、Ba、Sb、Cu、Ni、As、V、Co和Se)仅占2.25%;Zn和Ca分别是含量最高的重金属和地壳元素,加权平均浓度分别为88.7μg·L-1和4.5 mg·L-1.降水中金属元素浓度的季节变化十分明显,多数元素表现为冬春季高、夏秋季低的特征.唐山降水中部分重金属的浓度高于华北背景地区泰山顶的报道结果,其中Tl、As、Ag、Zn、Pb、Cd、Se和Sb的富集因子介于102～105之间,明显受到人类活动的影响.因子分析表明唐山降水中金属元素的污染主要与钢铁冶炼工业、扬尘和燃煤的源排放有关.     

渤海湾大气金属元素沉降和来源解析研究

干湿沉降是污染物从大气进入到地表生态环境的主要途径.渤海湾临近大气污染严重的京津冀地区,同时受航运交通排放影响,但渤海湾大气金属元素沉降量及其来源并不十分清楚.本研究于2016年11月—2017年10月在渤海西岸采集了大气沉降样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中25种金属元素的含量进行了测定分析,估算了大气金属沉降量并进行了源解析.结果表明:沉降样品中25种元素的浓度变化范围为2458.8μg·L~(-1)(Ca)～9.9 ng·L~(-1)(Th),年沉降量变化为1229.9 mg·m~(-2)·a~(-1)(Ca)～5.0μg·m~(-2)·a~(-1)(Th).受降水量季节分布的影响,多数金属元素的沉降量在夏季最高,春秋季较低.除Be、Fe、Ni、Cr、Al、Th和U等元素外,其余18种元素都有不同程度的富集,特别是Cd、Ag、Se和Sb等元素已高度富集.燃煤(12.8%)、扬尘(25.9%)、工业(33.1%)和航运(28.2%)是渤海湾沉降样品中金属元素的主要来源,尤其是航运排放对海湾大气Sb、Cd和Mo沉降具有显著贡献.研究结果可为京津冀区域海陆协同发展和环境质量改善提供科学参考.     

泉州市大气降尘中金属元素污染特征及来源解析

测定了泉州市不同功能区大气降尘中23种金属元素的含量,采用多种方法对其富集程度、污染水平及生态风险进行评价,并用多元统计分析法结合Pb、Sr同位素示踪对污染来源进行解析.结果表明:泉州市大气降尘中不同金属含量空间分布差异较大;富集因子和地累积指数表明,Cd、Hg、Zn、Ca、Pb、Cu、Ni、Sr的富集程度及污染水平相对较高;生态风险指数显示,所有功能区的多元素综合潜在生态风险程度极高,由高到低顺序为工业区交通繁忙区商业区居住区风景区农业区;Cd和Hg的潜在生态危害程度极高,二者对综合潜在生态风险指数的贡献达95.56%.多元统计分析结果表明,V、Fe、Ba、Bi、Ni、Sr、Pb、Cs、Sc、Zn、Cd主要来源于工业污染和交通排放,Th、U、Rb、Y、Ti主要来源于土壤尘,Li、Mn、Cu、Hg、Cr、Co、Ca主要来源于燃煤.铅同位素三元混合模型计算得到降尘中铅来源主要为土壤母质(29.41%~64.00%)、燃煤尘(22.53%~60.48%)和汽车尾气(3.13%~13.47%);87Sr/86Sr和1/Sr分布图显示降尘中锶来源主要为燃煤尘和汽车尾气.     

珠江三角洲大气干沉降金属元素浓度和来源分析

本文对珠三角地区137个大气干沉降样品中金属元素含量和来源进行了分析。金属元素几何平均浓度高低依次为Fe>Zn>Mn>Pb>Cu>(Ni,Cr,Rb)>V>(Li,Y)>Co>(Cd,Cs)>Tl,其中Fe的浓度最高为31573mg/kg,Tl的浓度最低为1.0mg/kg,金属元素浓度主要与周边环境和当地发展类型影响有关,采样点位于工业区周边的金属元素浓度最高,城市居民区和近郊区次之,远离城市和工业地区的相对较低。富集因子分析表明Cd、Zn、Cu、Ni和Pb元素受人类活动影响显著,污染严重;相关性分析得出Cu、Pb、Zn具有显著性相关,Cr、Ni分别与Mn、Co、Li、Zn显著性相关,表明它们可能具有相同来源;因子分析得出Rb、Cs、Y、Mn、Ni、Li、Co主要受到土壤扬尘来源的影响,Pb、Cu、Cd及Ni、Cr与当地工业化和城市化过程密切相关,其中Pb元素主要受到燃煤和交通扬尘的污染,Cu和Cd元素主要来源于工业生产中产生的重金属污染。     

西安市大气降水污染和沉降特征及其来源解析

基于东亚酸沉降监测网(Acid Deposition Monitoring Network in East Asia,EANET)的湿沉降观测数据,分析了2000～2017年西安市大气降水化学特征、沉降特征以及潜在来源.结果表明,2000～2017年西安市降水pH和电导率的变化分别呈上升和下降趋势;大气降水中离子平均浓度大小依次为SO₄^2-> Ca²⁺> NH₄⁺> NO₃^-> Na+> Cl-> Mg²⁺> K+,其中SO₄^2-浓度占总离子的比值由2000年的38. 6%降低到2017年的27. 9%.近年来的SO₄^2-和NO₃^-的比值表明,西安市大气污染物排放类型有由燃煤型向混合型转变的趋势.近十几年来SO₄     

舟山市大气细颗粒物组分特征及其污染来源解析

为研究舟山市大气细颗粒物(PM_(2.5))的主要污染来源,在2016年4月—2017年1月期间利用3个国控点对舟山市PM_(2.5)开展手工监测,并对其主要污染源进行样品采集,基于420个环境样品和13类源样品的化学组分分析,应用CMB-二重源解析技术,对舟山市颗粒物受体成分谱、本地化源成分谱的组分特征和颗粒物的污染来源进行分析。结果表明:普陀点的PM_(2.5)浓度均值低于位于主城区的檀枫点和临城点,3个站点的颗粒物浓度分别为(36. 46±19. 40),(40. 92±20. 68),(40. 03±21. 55)μg/m~3。PM_(2.5)受体中以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等二次组分含量最高,二次无机盐和移动源是监测期间舟山市大气PM_(2.5)的主要来源,解析结果具有显著的海岛型城市特征。以船舶源为代表的移动源既是颗粒物的重要一次源,又是二次无机盐生成的主要前体物贡献来源之一,故加强移动源的排放管理对于舟山市的颗粒物污染防治具有重要意义。     

室内外PM2.5中金属元素的污染特征及来源

在南京市仙林地区住宅楼内和室外采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中金属的污染特征及主要来源.结果显示,室内外PM_2.5平均浓度分别为80.56μg/m³和96.77μg/m³,室内外PM_2.5浓度比（I/O）平均值为0.87.除Mg外,室外其他金属平均值均高于室内.元素Pb室内外浓度相关性最高,R值为0.807.室内外PM_2.5中金属元素Cd、Cu、Pb、Zn、As、Co、Cr和Ni富集程度较高.主成分分析结果显示,室外PM_2.5中金属的主要来源为土壤尘、交通排放、金属冶炼、垃圾焚烧等;室内PM_2.5中金属可能的来源为室外颗粒物的渗透及室内烹饪和家具材料等.     

厦门市降水中金属元素含量分布特征及来源解析

利用电感耦合等离子体质谱仪对厦门市雨水中包括稀土元素在内的41种金属元素含量及铅同位素比值进行测定,并通过富集因子法、同位素示踪法以及正定矩阵分解法(PMF)联用对其来源进行判定.结果表明,厦门市雨水中金属元素总质量浓度表现为冬季郊区(213. 964μg·L~(-1))冬季城区(176. 357μg·L~(-1))夏季郊区(75. 401μg·L~(-1)),其中,以Mn、Ni、Cu、Zn、Ba和Sr为主.稀土元素含量存在季节和区域间差异,其标准化配分模式与各潜在源均不一致,表明其来源相对复杂.富集因子分析表明Ni、Cu、Zn和Cd受人为源影响显著,而Be、Ti、V、Mn、Cr、Co、Ga、Rb、Y、Cs、REEs、Th和U受到自然源影响更大;铅同位素示踪结果表明降雨中铅受燃煤源影响较大,其贡献率为63. 67%,受土壤母质层、垃圾焚烧、机动车尾气和水泥尘共同影响的贡献率为36. 33%. PMF结合富集因子、同位素示踪法分析结果表明,降雨中元素总体受到燃煤源、自然源、工业源和交通源的共同影响.     

天津市PM2.5污染特征与来源解析

使用2013—2018年大范围长期连续PM_(2.5)观测数据分析了天津市PM_(2.5)污染特征,并使用SMOKE/WRF/NAQPMS模型研究了天津市不同季节PM_(2.5)来源情况。天津市近年PM_(2.5)浓度逐年下降,2013—2018年的年均浓度从96μg/m3下降到52μg/m3,均呈现冬季浓度最高,春、秋季较高,夏季最低的趋势;空间分布上呈西高东低、南高北低的分布特征。本地排放是天津市PM_(2.5)主要来源,不同季节占比为30%～40%,周边城市的跨省输送特征明显,沧州市的贡献约为10%,廊坊市的贡献在、秋冬季较大,为10%～14%,山东省在冬季以外的季节也有10%左右的PM_(2.5)贡献,国外及海洋的贡献在夏季较大(23%),但在其他季节的贡献较小。多数时期二次生成的PM_(2.5)贡献比例最大,贡献为30%～40%,说明天津所在的华北地区二次反应较强烈。另外,居民源与工业源的排放占比也较大,特别是冬季的居民源,占比高达42%。制定防治措施时可考虑不同季节的地区联防联控,但由于本地的排放占比均较大,在任何季节都应该强化本地排放的控制,控制重点是居民源与工业源。     

广东省臭氧污染特征及其来源解析研究

使用广东省近年大范围长期连续臭氧观测数据分析了珠三角与广东省的臭氧污染特征,并使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况.结果表明:2014—2016年广东省的臭氧污染局部在改善.珠三角的臭氧浓度水平总体高于粤东西北地区,广东省臭氧总体上呈现出珠三角中南部和粤东东部部分地区较高、粤西污染相对较轻的分布态势.广东省的臭氧夏秋季浓度较高,冬春季浓度较低.广东省臭氧主要来源于本地排放,夏季占比为57%,其余季节约占40%,臭氧的跨省输送特征明显.珠三角西南部春夏季臭氧本地贡献约为50%,但秋冬季仅占19%~28%.若要减轻广东的臭氧污染,建议实施臭氧消峰行动,即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放,特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制.同时,强化粤东西北地区与周边省份的协同减排.     

贵阳大气降水化学特征及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日~2009年9月30日降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的进行测定,并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹,分析了贵阳地区降水中离子来源以及影响离子浓度的因素.结果表明,2008~2009全年降水pH值加权平均值为4.23;SO42-是主要阴离子,加权平均值为265.63μeq/L,占总阴离子的69.29%.Ca2+和NH4+是主要的阳离子,加权平均值分别为182.90和112.79μeq/L,分别占总离子的47.10%和29.05%.并且NH4+、Ca2+与SO42-之间存在明显的相关性,说明贵阳大气中可能主要存着(NH4)2SO4、NH4HSO4、CaSO4等物质.总离子浓度季节差异性大,冬季高、夏季低,主要受到降水量、污染物来源等多方面的影响.海相和土壤富集系数表明,Ca2+、Mg2+、K+主要来自地壳源,而SO42-、NO3-主要来自人为源.贵阳后向轨迹表明春季气团轨迹较为杂乱,夏季气团主要来自沿海,秋冬季则主要受中国内陆的影响.     

瓦里关山降水化学特征的初步分析

报告了１９９７年在中国大气本底基准观象台（观测站点位于青海省瓦里关山）的降水化学观测结果，该站点位于我国北方高原的半干旱地区，周围较少有局地污染排放源影响，对获的５９个降水样品进行了ｐＨ值、电导率和可溶性离子成分的分析，其结果显示，该地降水的年平均ｐＨ值为６．４，呈中性；年平均电导率为１４．８μＳ／ｃｍ，降水较为洁净；降水中的主要离子成分依次为ＮＨ＾＋４，Ｃａ＾２＋，ＳＯ＾２－４，Ｍｇ＾２＋，Ｎａ     

泰山酸雨长期变化趋势及影响因素

酸雨污染是我国长期面临的重大环境问题之一。本研究基于泰山山顶（海拔1534 m）降水资料,探究了1992—?2020年泰山酸雨的长期变化趋势及其影响因素。结果表明：泰山降水年均pH值经历了波动上升（1992—?1998年）—?下降（1999—?2008年）—?上升（2009—?2017年）—?平稳（2018—?2020年）四个阶段,酸雨问题最严重的阶段发生于2007年和2008年。SO2、NOx排放量与泰山降水年均pH值之间具有良好的负相关关系,表明酸性气体排放是导致酸雨问题的重要原因。受土壤源气溶胶的中和作用和低层大气云下冲刷过程的影响,泰安市（地面站点）相对泰山山顶降水酸度降低、酸雨频率减小。泰山酸雨由“硫酸型”、“硫酸-硝酸型”已转变为“硝酸型”,进一步削减NOx排放量是降低酸雨污染的重要措施。     

希夏邦马峰北坡地区夏末降水化学特征探讨

1 997年 8— 9月野外工作期间 ,在希夏邦马峰北坡达索普冰川高海拔区 ( 2 8°33′N ,85°44′E)采集到一批大气降水样品 .样品化学分析结果表明 ,达索普冰川高海拔区夏末降水化学成分中NO3- 浓度最高 ,Mg2 浓度最低 .海盐离子浓度在海洋性气团降水中高于局地大陆性气团降水 .同全球其它偏远地区比较 ,本区夏末降水的主要离子浓度较低 ,与南极和格陵兰冰盖内陆地区雪冰相当 ,表明希夏邦马峰北坡地区夏末大气环境相当“洁净” ,可代表全球偏远地区大气降水的本底状况 .达索普冰川区夏末降水的 pH值 (平均值为 6.0 )和主要离子浓度表明 ,本区夏末大气降水受人类排放污染物的影响很小 ,同时降水的电导率较低而且变化较小 .     

渭南市降水中常量无机离子特征及其来源解析

根据2011—2014年渭南市连续采集的117次降水样品中10种常量无机离子浓度(NH_4~+、Ca~(2+)、Na~+、K~+、Mg~(2+)、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、F~-、NO_2~-)的测试结果,运用趋势分析法和相关分析法分析了降水中常量无机离子的化学特征,并结合富集因子法及端源贡献法探究其来源.结果表明:研究时段内,渭南市降水中各离子浓度大小顺序为NH_4~+SO_4~(2-)Ca~(2+)NO_3~-Na+Mg~(2+)K+Cl-F-NO_2~-,主要阴离子是SO_4~(2-)和NO_3~-,共占阴离子总量的92.35%,主要阳离子是Ca~(2+)和NH_4~+,共占阳离子总量的86.17%;降水总离子年平均当量浓度为814.58μeq·L-1,表现出显著的季节差异,且呈现冬季秋季春季夏季,分析原因主要受排放源、气象因素、植被、降水量等因素影响;SO_4~(2-)和NO_3~-90%以上由人为源贡献,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来源于地壳风化,Na~+海盐源和非海盐源贡献约各占一半,K~+98.47%来源于生物质燃烧或地表岩石矿物风化等非海盐源,F-和NH_4~+则几乎全部由人为源贡献.     

Size distribution of chemical elements and their source apportionment in ambient coarse, fine, and ultrafine particles in Shanghai urban summer atmosphere

Ambient coarse particles (diameter 1.8-10 μm), fine particles (diameter 0.1-1.8 μm), and ultrafine particles (diameter < 0.1 μm) in the atmosphere of the city of Shanghai were sampled during the summer of 2008 (from Aug 27 to Sep 08). Microscopic characterization of the particles was investigated by scanning electron microscopy coupled with energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM/EDX). Mass concentrations of Si, P, S, Cl, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Se, Br, Rb, Sr, and Pb in the size-resolved particles were quantified by using synchrotron radiation X-ray fluorescence (SRXRF). Source apportionment of the chemical elements was analyzed by means of an enrichment factor method. Our results showed that the average mass concentrations of coarse particles, fine particles and ultrafine particles in the summer air were 9.38 ± 2.18, 8.82 ± 3.52, and 2.02 ± 0.41 μg/m³, respectively. The mass percentage of the fine particles accounted for 51.47% in the total mass of PM10, indicating that fine particles are the major component in the Shanghai ambient particles. SEM/EDX results showed that the coarse particles were dominated by minerals, fine particles by soot aggregates and fly ashes, and ultrafine particles by soot particles and unidentified particles. SRXRF results demonstrated that crustal elements were mainly distributed in the coarse particles, while heavy metals were in higher proportions in the fine particles. Source apportionment revealed that Si, K, Ca, Fe, Mn, Rb, and Sr were from crustal sources, and S, Cl, Cu, Zn, As, Se, Br, and Pb from anthropogenic sources. Levels of P, V, Cr, and Ni in particles might be contributed from multi-sources, and need further investigation.     

煤中部分潜在毒害微量元素在表生条件下的化学活动性

利用连续化学浸取实验方法，对采自贵州省二叠经龙潭组的３２个煤样中的１０种潜在毒害微量元素化学的活动性进行了研究，结果表明：煤中Ｈｇ、Ａｓ、Ｓｅ、Ｃｄ等元素具有极强的化学活动性，其中平均８３．８％的Ｈｇ、９３．５％的Ａｓ、８０．３％的Ｓｅ．６３．３％的Ｃ在．１％的Ｃｕ的８６．８％的Ｐｂ可以被带出煤中而进入表生环境；煤中Ｚｎ的化学活动性次之，只有平均４６．６％的Ｚｎ可能迁移进行环境中；Ｔｌ、Ｃｒ、Ｎｉ     

黄山降水酸度及电导率特征分析

为了解黄山降水酸碱度和污染程度的总体特征,对2006～2011年黄山光明顶气象站常规监测的降水pH值和电导率进行了统计分析,结果表明:①该地区降水pH年均值在4.81～5.57,2009年之前,降水酸度加强,之后酸度减弱;降水平均pH值冬季最低(4.78),夏季最高(5.33);出现频率最高的降水事件为弱酸性到中性,总酸雨频率为46%,酸性降水累积雨量约占总雨量的45%.②年均降水电导率在16.91～27.84μS.cm-1,无明显年变化趋势.电导率在15μS.cm-1以下的降水发生频率最高,其次是15～25μS.cm-1之间.2010年2月～2011年12月,按日进行降水平行采样、存储、运送到实验室进行pH值与电导率测定和离子成分分析,对此期间的现场测定与实验室测定的两组pH值、电导率进行了比较分析.结果表明:①两组pH值间、两组电导率间都显著相关,但从山上现场到实验室,降水pH值向中性方向偏移,偏移幅度与降雨量和现场pH值有关,电导率的变化量与总离子浓度有关;现场pH值与电导率之间存在显著的负相关(r=-0.51).②使用一次性采样袋采样,pH值偏差变小,电导率之间相关性更强,两组pH与电导率间都存在明显的负相关.与中东部其他高山站的观测结果相比,黄山降水酸度弱,离子污染程度轻.