粤东北地区秋季臭氧来源解析与生成敏感性研究

秋季是广东省臭氧污染最严重的季节,利用三维空气质量模型对粤东北城市梅州空气污染进行模拟与评估,综合运用多种手段深入研究臭氧污染过程与臭氧生成敏感性及定量臭氧的来源。在偏东北气流的作用下,尽管风速较大,但因日照较强,臭氧生成旺盛,污染比较严重。梅州秋季臭氧大部分为背景浓度,午后约达60%,本地排放贡献10%,午后最高约10μg/m~3,外地排放贡献30%,江西与福建两省午后最高约23与11μg/m~3,广东省其它城市的贡献率不足1μg/m~3。按排放源分类,对梅州市秋季臭氧浓度贡献最大为火电、工业高架源与飞机排放,午后臭氧贡献达17~20μg/m~3。秋季,梅州市区臭氧生成敏感性历经早上的NOx敏感区到中午的VOCs敏感区,最后为傍晚的NO_x敏感区阶段。全天平均而言,秋季臭氧主要是在VOCs敏感区内生成。要控制粤东北的臭氧污染,在秋季要重点控制北面省市的火电、工业高架源等,同时加强对VOCs的控制。     

基于Model-3/CMAQ模式的本溪市大气细颗粒物数值模拟

为探究北方山区城市大气细颗粒物污染特征,应用气象模式WRF耦合空气质量模式CMAQ对本溪市2016年PM_2.5空间分布特征、化学组分特征及主要污染源贡献情况进行分析.本溪市SO₂、NO_x、TSP的工业排放量分别达到5.2×104、4.1×104、16.1×104 t.结果表明,模拟值与监测值变化趋势基本一致,模拟效果较好. 1月ρ（PM_2.5）明显高于7月,空间分布均呈现"西高东低"态势,高值区出现在人口稠密的市区附近. 1月ρ（PM_2.5）本地源贡献率表现为钢铁（35.7%）>供暖（12.5%）>居民（7.5%）>移动（5.2%）>秸秆（2.0%）>电力（0.4%）;7月为钢铁（48.6%）>移动（9.2%）>建材（3.5%）>居民（2.8%）>电力（1.5%）.受气候、地貌及大气污染物排放特征影响,1月区域传输特征明显,外来源贡献为24%,高于7月的14%.另外,1月和7月本溪市PM_2.5组分中二次粒子（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）占比分别为29%和32%,碳组分（OC、EC）占比分别为43%和37%,碳气溶胶污染严重.研究显示,本溪市大气细颗粒物污染具有明显的季节性变化特征,1月部分区域浓度超标主要是由于以钢铁行业为主的工业排放造成,加之本溪市1月以西北风为主且风力较大,市区位于西部低海拔地区,来自中部城市群的污染物在向东南方向传输过程中受到高海拔山区阻隔,从而形成污染物积聚效应.      

基于无人机的大气细颗粒物与臭氧污染探测与溯源研究进展

近年来,中国大气细颗粒物(PM_2.5)污染的治理已取得阶段性成效,但臭氧(O₃)污染快速上升,实现PM_2.5和O₃协同控制的基础与关键是针对大气污染物的精细化探测和污染溯源.随着无人机技术和传感器技术的迅速发展,基于无人机平台的大气污染探测可以有效获得近地层的PM_2.5和O₃结构特征,并结合计算机算法对大气污染事件进行精准溯源,具有高时效性、高灵活性和高时空分辨率的特征,有助于研究人员了解区域污染物的分布、变化以及来源,为大气复合污染的协同控制提供科学依据.通过回顾传统的大气污染探测方法,总结了污染探测领域常用的无人机飞行平台类型和探测仪器,归纳了基于无人机的PM_2.5和O₃污染探测应用与相关溯源算法,并展望了无人机大气探测的未来研究方向.     

秦皇岛市区大气臭氧生成过程及前体物敏感性研究

O₃生成速率与前体物VOCs和NO_x之间的非线性关系,决定了明确当地的光化学属性是制定有效臭氧污染控制策略的重要前提.为掌握秦皇岛市O₃污染状况,探究秦皇岛市区O₃生成过程且明确秦皇岛市区臭氧生成与其前体物的敏感性关系,本研究对2015—2019年O₃污染状况进行了统计分析,并于2019年5月和9月分别选取天气晴朗的3 d对O₃生成过程及影响O₃生成的因子间的相互关系进行了研究,应用VOCs的OH消耗速率（L_OH）和臭氧生成潜势（OFP）评估了VOCs对O₃生成的贡献,并利用基于观测的箱化学模型对观测日期的O₃生成与前体物关系进行了敏感性计算.研究发现,秦皇岛市O₃污染天数自2015年后显著增加,2015—2019年间O₃月均浓度最大值发生在夏季6月份左右.5月和9月加强观测期间O₃日变化明显,呈单峰型,高值出现在12：00—18：00,大部分观测期间O₃浓度峰值与温度峰值同时出现.加强观测期间日O₃浓度最大值出现在5月24日为277 μg·m^-3.两个月份各类别VOCs浓度排序均为烷烃>炔烃>烯烃>芳烃.VOCs各类别中烯烃的OH自由基反应活性总量最大,烷烃和烯烃的臭氧生成潜势相当,其对O₃生成的贡献均较大.基于观测限制的箱模型对O₃生成的前体物敏感性计算表明,观测期间秦皇岛市区处于VOCs控制区,且O₃生成对烯烃的变化最为敏感.     

基于光化学模型的臭氧生成敏感性研究进展

近年来中国城市臭氧污染形势日益严峻,臭氧前体物减排是控制臭氧污染的工作关键。为制定合理的前体物减排计划,需分析各类前体物生成臭氧敏感性。该文在总结光化学模型进展基础上,论述使用光化学模型开展臭氧生成敏感性研究的方法。通过介绍各方法的研究进展和分析不同方法优缺点,指出使用单一方法存在的局限并展望了OBM和OSAT的前景,认为在进行相关研究时应将多种方法结合使用。     

基于光化学指标法的邯郸市臭氧生成敏感性

邯郸市近年来O₃污染状况越发严峻,2018年夏季（6~8月）,邯郸市O₃日最大8 h平均浓度为175μg·m^-3,超标天数达54 d,超标率59%,最高浓度达257μg·m^-3.本研究应用WRF-CMAQ模式系统和光化学指标法对邯郸市夏季O₃生成敏感性特征进行分析.结果表明,用H₂O₂/HNO₃表征O₃生成敏感性较其他指标在理论和模拟效果方面均更合适.基于精细化的源清单和网格分辨率,CMAQ对H₂O₂和HNO₃有较好的模拟效果.对H₂O₂/HNO₃的模拟结果显示,邯郸市VOCs控制区范围逐月减少,6月协同控制区范围占比最大,7月和8月以NO_x控制区为主.邯郸市各区县VOCs和NO_x排放量比值显著的空间差异,是O₃生成敏感性差别的主要原因.VOCs/NO_x<1.7的区域,其O₃生成趋向于受VOCs控制,邯郸南部VOCs/NO_x>6.9的区域,NO_x是O₃生成的主控因子,1.7x<6.9的区域更易受到VOCs和NO_x的协同控制.当HCHO/NO₂、O₃/HNO₃和O₃/NO_x过渡范围分别为0.35~0.6、20~35和10~25时,可以得到与H₂O₂/HNO₃较为一致的敏感性空间分布,H₂O₂/（O₃+NO₂）不能指示出与其他指标一致的结果,表明该指标可能不适用于邯郸市.     

南京市大气颗粒物春季污染的特征

采用大流量采样器,于2002年春季(3月)对南京市城区PM₁₀、PM_2.5(大气中粒径dp≤10或2.5mm的颗粒物)进行了研究测定,并对其水溶性组分及Ph值进行分析.结果表明,南京市大气颗粒物春季污染严重,PM₁₀超标率达83%.PM_2.5全部超标,超标倍数为1.8～4.9.PM_2.5的酸性明显强于PM₁₀. PM_2.5中水溶性组分占总量的24.4%,其中,阴离子约为8.0%,水溶性金属元素+NH₄⁺约为8.9%,TOC约为7.5%.这些水溶性组分对干、湿沉降的酸度影响较大,且主要以细颗粒的形态存在,其在大气中滞留时间较长,对人类的影响深远,应引起足够重视.     

空气细颗粒物PM2.5的来源及研究状况

近几年来,我国由PM2.5引起的大气污染问题频频发生,特别是多次出现灰霾天气、大气能见度降低,引起人们的广泛关注。颗粒物污染不仅对气候有重大的影响,对人体更有明显的毒性作用,可造成机体呼吸系统、免疫系统等较为广泛的损害,困此必须对细颗粒物的污染高度重视。文章分析比较了细颗粒物PM2.5的来源类型、污染状况、监测、分析方法以及其产生的影响等。     

石家庄市采暖期大气细颗粒物中PAHs污染特征

采集2015年12月-2016年2月采暖期石家庄市文教区、交通密集区、居民区和商业交通混合区大气细颗粒物样品,依据HJ 646-2013《环境空气和废气气相和颗粒物中多环芳烃的测定气相色谱-质谱法》分析石家庄市大气细颗粒物中PAHs污染水平及分布特征、气象参数与PAHs相关性,并解析PAHs污染来源.结果表明:石家庄市冬季采暖期大气细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）的日均值分别为397.66、349.09和272.35 ng/m3,分别是采暖期前（11月1-15日）的6.16、4.62和4.82倍,并且呈交通密集区>居民区>文教区>商业交通混合区的空间分布特点.相对湿度与细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）均呈显著正相关,R2分别为0.30、0.37和0.33,而风速与三者呈显著负相关,R2分别为-0.39、-0.53和-0.26;PM_1.0中具有显著相关的PAHs单体数量多于PM₁₀和PM_2.5.根据PAHs环数分布特征及特征化合物比值判断,石家庄市冬季采暖期PAHs污染为燃煤与机动车尾气复合型污染特征,同时餐饮油烟也有一定的贡献.      

基于卫星遥感资料监测地面细颗粒物的敏感性分析

分析了垂直分布、粒径分布和吸湿增长3个影响因子及其组合对基于卫星遥感资料监测地面细颗粒物(PM2.5)的敏感性.以广州地区为例,使用影响因子及其组合对2010年全年、干季和湿季的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)资料进行订正,与时空匹配的地基实测PM2.5质量浓度数据对比和分析.研究表明,两者的直接相关性很低,全年相关系数(R)仅有0.147.经单个因子订正后,效果提升有限.其中,粒径因子的敏感性最高,垂直因子次之.组合因子中,垂直及粒径订正的效果最好,敏感性最高,全年R达0.526.垂直及粒径因子再加上湿度因子后,全年R降为0.498.垂直及湿度订正的敏感性最低,全年R仅为0.145.总体而言,垂直及粒径订正因子敏感性最高,效果最佳.粒径因子加入后订正效果提升显著,而经验吸湿增长因子的时空代表性比较单一.     

北京山前典型细粒子污染过程的气象条件分析

可吸入颗粒物(PM₁₀)是近年来北京地区冬季首要污染物,其中细粒子(PM_2.5)污染受到广泛关注,由于该地区具有山前地区的地形和气象条件,使其细粒子污染更具区域代表性.对2007年12月北京出现的4次细粒子污染过程及气象条件进行了分析,结果表明:细粒子山前累积/清除时间,ρ(PM_2.5)峰值均与气象条件相关;12月23─26日的3 d连续累积,使26日的ρ(PM_2.5)日均值达到313.4 μg/m3,是国家ρ(PM₁₀₎二级标准〔环境空气质量标准(GB3095─1996)〕(150 μg/m3)的2.1倍,超过世界卫生组织ρ(PM_2.5)日均指导值(25 μg/m3)的11倍;持续的偏南风和边界层底层局地性环流,使得京津冀南部区域细粒子以日均96.7 μg/m3的高值累积在北京山前地区,造成了12月23—31日具有代表性的北京冬季严重细粒子污染.      

广州市交通干线附近细颗粒污染特征

利用中山大学大气环境监测平台数据,对广州市交通干线附近的ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)进行了统计学分析,以研究交通干线附近细颗粒污染特征及变化规律. 结果表明:2008—2012年广州市PM_2.5超标严重,但ρ(PM_2.5)有所下降. 受季节性污染源及气象因素影响,广州市夏季ρ(PM_2.5)平均值为42μg/m3,明显低于春、秋、冬三季. ρ(PM_2.5)在工作日与周末差异明显,周末明显高于工作日,而ρ(PM₁)在工作日与周末差异不明显. ρ(PM_2.5)与ρ(PM₁)日变化趋势基本一致,整体上呈白天低、夜晚高,上午低、下午高的特征. ρ(PM_2.5)日变化呈单峰,19:00左右达到最大值(53μg/m3);而ρ(PM₁)呈双峰变化,在20:00左右达到高峰值(43μg/m3),上午09:00左右也有一小峰值(37μg/m3). ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)的相关性较好,R(相关系数)为0.94,PM₁是PM_2.5的主要构成颗粒,所占比重平均值为0.65. ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)均与交通流量存在相关性,在白天和夜晚变化趋势相一致,但交通流量白天与ρ(PM_2.5)更为密切,夜晚则与ρ(PM₁)更为密切.      

深圳市大气细粒子(PM_(2.5))中汞的污染特征

于2008年8月─2009年1月系统地采集了深圳市学院区和工业区的大气PM2.5样品,应用冷原子荧光法分析颗粒态总汞的含量〔以(ρ(汞)计〕.结果表明:深圳市大气PM2.5中ρ(汞)为1.93~249.27 pg/m3,平均值为72.11 pg/m3,与国内外同类研究的结果相比,其处于中等污染水平.PM2.5中ρ(汞)存在较大的季节和功能区差异,且季节差异更为显著,冬季污染最重,夏季次之,秋季最轻.夏季PM2.5中汞污染水平较高的原因:①受局地燃煤电厂排放量增加的影响;②由于台风外围下沉气流导致污染物在局地累积.从功能区差异来看,受局地燃煤电厂排放的影响,工业区PM2.5中汞的污染水平显著高于学院区.但在秋季,由于受集中的生物质燃烧排放的影响,学院区PM2.5中ρ(汞)约为工业区的1.51倍.此外,利用TEOM同步测定了学院区PM2.5中的w(汞),范围为0.19~3.43μg/g,平均值为1.11μg/g,冬季明显高于夏、秋季.PM2.5中w(汞)和温度呈显著负相关,说明温度是影响颗粒态汞的重要因素.     

南京地区PM2．5污染特征及其影响因素分析

文章利用2007年南京市草场门和迈皋桥采样点的PM2．5在线监测资料研究了南京地区PM2．5浓度的时空变化特征。对PM2．5质量浓度进行了月季变化、日变化特征分析。并利用同时期气象资料分析了PM2．5浓度与气象条件的关系。结果表明,南京市细颗粒物污染较严重,草场门采样点各月超标率均在55％以上,年超标率达72％;2采样点各季节霾天气下PM2.5质量浓度均大于非霾日下浓度均值,不管是霾天气还是非霾天气下,草场门采样点各季节PM2．5质量浓度均高于迈皋桥采样点（除秋季非霾天气）。2007年南京市PM2．5质量浓度呈现出春冬季节较高、夏秋季节较低的特点;日变化呈双峰分布。对PM2.5质量浓度与水平能见度的相关性研究表明,南京市大气能见度与细粒子质量浓度呈现很好的负相关性,相关系数高达0．98。草场门采样点霾天气下平均能见度水平仅5．2km,最高能见度为13km,最低为1．7km。     

霾天气南京市大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征

为了讨论南京市大气细颗粒物(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征,2007年6月10日至2008年5月29日对南京市大气细粒子PM2.5进行了采样,用PM2.5在线监测浓度、离子色谱法等分别测得PM2.5的质量浓度、水溶性离子组成,初步研究了南京市大气细粒子(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征。结果表明,南京市大气细颗粒物污染严重,霾天气下PM2.5中总水溶性离子质量浓度为54.28μg/m3,为非霾天气的1.6倍。分析的6种离子中SO42-、NO3-、NH4+是PM2.5的主要组成成分。灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4+的相关性较高,PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3,(NH)42SO4或NH4HSO4。对比不同季节不同天气下的SOR(SO2转化率)和NOR(NOx转化率),发现霾天气下SO2和NOX转化率高于正常天气,表明SO2、NO2在霾天气更容易转化为二次粒子。     

苏州市连续重污染过程中可溶性离子组分分析研究

文章利用苏州南门空气质量监测站点的可溶性离子组分的数据,结合2013年连续重污染过程细颗粒物中可溶性离子组分.结果表明,重污染过程是在不利气象条件下一次污染过程,从后向轨迹分析,空气团裹挟大量污染物到达苏州,使本地污染和区域污染相互叠加;可溶性离子组分占到细颗粒物组分的一半,可溶性离子又以硫酸盐、硝酸盐和铵盐为主要成分,其中硫酸盐主要来自于二氧化硫的转换.     

南京市空气中颗粒物PM10、PM2.5污染水平

 为了初步调查南京市空气中颗粒物PM10、PM2.5的污染水平,于2001年冬、春、秋3季在南京市的5个典型城市功能区,用大流量采样器收集了50个样品.结果表明,南京市PM10、PM2.5的污染很严重,超标率分别为72%和92%,最大超标倍数达到6.3和9.0,而且对人体健康危害更大的PM2.5占PM10的大部分,约为68%,应引起公众和相关职能部门的高度重视.     

天津市大气中PM10、PM2.5及其碳组分污染特征分析

2007年12月~2008年10月期间,分3个时段,设置2个点位,采集了天津市大气环境中PM10和PM2.5样品.用热光反射分析仪测定样品中的碳组分含量,并用OC/EC最小比值法估算二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,市区采样点颗粒物浓度高于郊区,2个采样点的颗粒物浓度变化趋势一致.5月份 PM2.5/PM10比值最小,主要由于土壤风沙尘对PM10的贡献较大.PM10和PM2.5中的有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度12月份最高,且变化趋势相同.OC占总碳(TC)比例较高,PM10中OC/TC为0.60~0.83,PM2.5中OC/TC为0.55~0.81.碳组分主要集中在PM2.5中,PM10中约有76%的OC存在于PM2.5中.12月份的SOC浓度最高,与12月份的气象条件和污染源排放等因素有关.     

南京颗粒物时间序列相关性及其成因分析研究

以南京2014年2月到5月的PM2．5、PM10日平均值和气象要素观测资料为例,根据Pearson相关系数和双尾检验显著性水平对其逐日时间序列进行相关性分析。结果表明：南京2014年2月到5月PM2．5、PM10与前2日质量浓度值呈正相关性,但两者与前3日、前4日质量浓度值都没有明显线性相关性;PM10较PM2．5相关性更强。在此基础上,从PM2．5、PM10成分来源等方面,阐述了该结论产生的原因。