UiO-66/氧化石墨烯的制备及对水中四氯化碳的吸附

采用溶剂热法制备了UiO-66和UiO-66/氧化石墨烯复合材料;以水中四氯化碳为处理对象,研究了吸附时间、污染物浓度及温度等因素对吸附过程的影响,并对吸附过程进行动力学和热力学模拟探讨。结果表明,当四氯化碳浓度为10 mg·L~(-1)、30℃时,吸附反应在6 h达到平衡,四氯化碳的去除率为87.5%。UiO-66/氧化石墨烯材料对四氯化碳的吸附过程符合拟二级动力学模型。热力学结果显示ΔG0、ΔH0、ΔS0,由此判断吸附过程是自发、吸热和熵增加的过程。UiO-66/氧化石墨烯材料中比表面积、表面分散力和晶体缺陷的增加使其对四氯化碳具有更好的吸附性能。     

石墨烯氧化物气凝胶修饰金属阳极促进微生物燃料电池的产电性能

微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC)阳极的比表面积、生物相容性以及导电性被认为是影响微生物燃料电池产电性能的关键因素。三维金属阳极因其导电性强、比表面积较二维电极材料大等优点可用来取代碳基电极。为了提高微生物燃料电池的产电性能,本研究选用2种具有三维结构的不锈钢刷(SSB)和泡沫镍(Ni-foam)为金属阳极基材,并将石墨烯氧化物(GO)通过一步冷冻干燥法合成石墨烯氧化物气凝胶复合金属电极(GOA-SSB/Ni-foam),将其作为阳极进行MFC的产电性能研究。结果显示:在MFC运行中,GOA-SSB和GOA-Ni-foam作为阳极,最大功率密度分别达到490和119m W·m~(-2),比未修饰SSB和Ni-foam提高8.1和5.5倍。扫描电镜(SEM)表征显示三维复合金属阳极表面附着的微生物量远高于未修饰电极,且未修饰的SSB和Ni-foam电极表面较GOA-SSB和GOA-Ni-foam电极表面腐蚀更严重,说明GOA不仅可提升阳极比表面积、生物相容性还可减缓阳极基材的腐蚀。电化学阻抗(EIS)结果表明GOA-SSB和GOA-Ni-foam阳极相比于未修饰阳极能够极大的降低传荷电阻,证实GOA修饰阳极加快了电子传递速率。另外,拉曼(Raman)表征显示Shewanella oneidensis MR-1菌可原位还原GOA,佐证了GOA修饰阳极运行后欧姆内阻降低的原因。     

氧化石墨烯高压膜的制备及其在水处理中的应用研究进展

氧化石墨烯(GO)是一种理想的二维结构分离膜材料.从GO结构性质入手,探讨了GO混合基质膜和GO层压膜(GO膜)的制备及其在水处理中的研究现状与前景.分析了GO的添加方式对混合基质膜性能的影响,未来需要进一步对GO表面的活性基团进行改性以提高其分散性和与聚合物的相容性,并加强GO及改性GO的添加方式对膜性能影响的研究.GO混合基质膜在一定程度上可克服传统聚合物膜的Trade-off效应,技术成熟度较高、应用前景较好.GO膜在水溶液中的不稳定性是其在水处理中应用中的瓶颈,在系统分析提高GO膜稳定性的方法的基础上,进一步指出需要探讨采用新型交联剂或多种稳定方法同步强化其稳定性的可行性,同时其在实际应用中的稳定性及长期运行效果需要进一步研究和验证,以利于开拓其应用.     

Ag-石墨烯的制备及修饰电极对对苯二酚的电催化氧化

以石墨为原料,用改进的Hummers法制备了氧化石墨(GO),以葡萄糖为还原剂,采用一步还原法制备了Ag-石墨烯(Ag-Gr)纳米复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TGA)等手段对复合材料的结构及形貌进行了表征,并用循环伏安法考察了复合材料的电化学性能。结果表明:氧化石墨和银离子在葡萄糖的作用下,氧化石墨失去部分含氧官能团,被还原为石墨烯(Gr),银离子被还原为银纳米颗粒,均匀分布在石墨烯片层表面;在p H值为7.0,Ag-石墨烯浓度为2.5 mg/m L时,Ag-石墨烯修饰玻碳电极对对苯二酚具有良好的电催化氧化作用。     

石墨烯/碳化钴钼复合材料作为微生物燃料电池阴极催化剂的研究

用改良Hummers法和碳热还原法分别制备了石墨烯和碳化钴钼。用透射电镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)表征了材料的形貌和结构。用循环伏安(CV)表征了其氧还原(ORR)催化性能,结果表明,复合材料的氧还原峰电流和起峰电位均大大优于单一材料。旋转圆盘电极(RDE)实验表明复合材料的氧还原反应为高效的四电子转移过程。含有6 mg·cm~(-2)石墨烯/碳化钴钼复合材料作为阴极催化剂的微生物燃料电池(MFCs)最大功率密度为418 mW·m~(-2),达到商业铂碳的68.3%。因此,廉价的石墨烯/碳化钴钼复合材料作为MFCs阴极氧还原催化剂具有巨大的应用潜力。     

蛋白类污染物在PVDF/GO杂化膜表面的吸附特性

为从微观层面探讨蛋白质在膜表面的污染特性,采用改性Hummers法制备出具有"二维结构"的氧化石墨烯(GO),制得不同GO添加量的改性膜,通过自制的镀膜芯片,结合耗散型石英晶体微天平(QCM-D)等研究了牛血清蛋白(BSA)对改性膜污染的动态过程。结果表明:GO表面含有大量的亲水性官能团,其添加量不同,改性膜的接触角呈现不同程度的降低,且改性膜的亲水性越高,BSA在膜面的吸附速率和饱和吸附量相对越低。吸附过程中污染物在改性膜面的吸附累积经历了2个阶段,吸附初始阶段BSA在膜面快速累积,污染层的黏弹性较小;吸附过程中GO改性膜表面的亲水性官能团促使水分子不断地渗透到污染层中,改变吸附层的构象,导致其黏弹性显著增大,使改性膜的抗污染性能得到有效提高。     

氧化石墨烯-铁氧化物改性石英砂表面性能表征及其对腐殖酸的吸附特性研究

普通石英砂(RQS)滤料对腐殖酸(HA)的去除能力非常有限。以三氯化铁与氧化石墨烯(GO)为改性剂,对RQS进行改性,得到氧化石墨烯-铁氧化物改性石英砂(GO-IOCS),研究其吸附特性,并运用扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)和傅立叶变换红外光谱(FTIR)等手段进行表征。结果表明:(1)GO-IOCS对初始质量浓度低于5mg/L的HA溶液,吸附去除率高达98.57%,约为RQS的5倍;(2)GO-IOCS表面负载均匀密集的颗粒,且具有利于吸附的大量官能团(如—OH、C—O、C=O、Fe—O—C等);(3)GO-IOCS和RQS对HA的吸附动力学特性都符合准二级动力学模型,前者对HA的吸附速率约为后者的3倍;(4)GO-IOCS对HA的吸附除了静电作用外,还包括离子交换作用。     

石墨烯/TiO_2复合物的制备及其光催化性能

为拓展二氧化钛(TiO_2)在可见光区的光响应范围,在140℃水热条件下制备了不同氧化石墨烯含量的石墨烯/二氧化钛(RGO/TiO_2)复合材料。利用X-射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等对材料进行了表征。以甲基橙为目标污染物,研究了在模拟太阳光和紫外光照下TiO_2和RGO/TiO_2对甲基橙的光催化降解性能。结果表明,TiO_2和GO复合后,TiO_2由原来单一的金红石型转变为金红石型和锐钛矿型并存,出现了混晶效应;在模拟太阳光的条件下,复合材料的催化活性均高于TiO_2本身;光照4 h后80 mg氧化石墨烯添加量制备的复合材料对甲基橙的光催化降解率达到69.58%,是TiO_2的1.65倍;在紫外光照1.5 h时,复合材料对甲基橙的降解率达到了70%。由此可知,石墨烯的存在能够促进TiO_2半导体中电子和空穴的有效分离,显著提高了TiO_2光催化剂对可见光的响应。     

Fe3O4@SA/GO凝胶球的制备及对亚甲基蓝的吸附性能

以海藻酸钠为骨架,结合Fe3O4及氧化石墨烯制备了Fe3O4@SA/GO复合凝胶球.采用SEM、FT-IR、XRD、VSM等对制备的材料进行了表征分析,并且考察了Fe3O4@SA/GO对水中亚甲基蓝的吸附性能.结果 表明:Fe3O4@SA/GO凝胶球空隙较多,表面含有丰富的羧基、羟基等含氧官能团;材料磁性能良好,饱和磁...     

石墨烯及其复合材料在环境领域中的应用研究进展

石墨烯是一种具有比表面积大、载流子迁移率高、机械强度高等优异特性的二维纳米材料。因其在纳米技术和环保方面的巨大潜力,自2004年被发现以来即受到众多领域的关注。首先介绍了石墨烯的优异特性及其制备方法;其次重点阐述了十几年来石墨烯及其复合材料在光催化、电催化、Fenton、微生物燃料电池、海水淡化、吸附、电化学传感器等环境领域中的国内外研究进展及主要成果,并总结了在以上领域中的作用机理;最后对其在环境领域中的应用前景进行展望。     

氧化石墨烯/聚偏氟乙烯复合膜的制备及抗污染性能

采用改进的Hummers法制备出具有"二维结构"的氧化石墨烯(graphene oxide,GO),以聚偏氟乙烯(PVDF)为高分子聚合物,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为制孔剂,采用浸没沉淀相转化法制备得到GO/PVP/PVDF复合超滤膜。测定了复合超滤膜的纯水通量、接触角、污染物截留、膜片SEM和AFM图像、膜面Zeta电位以及复合膜与牛血清蛋白(BSA)之间的微观作用力等参数。结果表明,随着GO含量的增加,膜表面亲水性官能团的含量显著增加,复合膜的接触角从74.61°(M0)减小到66.39°(M2),纯水通量增加了33%;SEM和AFM的结果表明,复合膜的膜孔有所拓宽,表面粗糙度由23.79(M0)降低为20.2(M3),表面更加平滑。而GO的加入使得复合膜与BSA之间的微观作用力也从2.47 m N·m-1降至0.13 m N·m-1,说明GO/PVP/PVDF复合超滤膜较传统PVDF超滤膜具有较优越的抗污染性能。     

热还原石墨烯对Cr(Ⅵ)离子的吸附性能

为了研究石墨烯对重金属铬的吸附性能,提出了以氧化石墨为前驱体,通过真空低温热还原制备热还原石墨烯(TRG)。利用红外光谱,比表面分析和扫描电子显微镜对制得的石墨烯进行表征。考察了石墨烯在静态吸附条件下对Cr-(Ⅵ)离子的吸附性能。通过单因素和正交实验优选吸附条件,结果表明,在30℃,p H为1,石墨烯用量0.025 g,振荡时间2.5 h时,吸附率可达99%,吸附类型符合Langmuir等温模型,吸附过程符合准二级反应动力学模型。在30℃时最大单分子层吸附量为50 mg·g~(-1)。     

石墨烯和氮化碳改性CuMn2O4催化臭氧氧化效能的对比

为了开发新型功能材料,使用石墨烯(rGO)和石墨相C3N4(g-C3N4)对CuMn2O4进行改性.采用X射线衍射仪、比表面积分析仪、X射线光电子能谱仪和电化学工作站等对改性前后的CuMn2O4进行了表征;比较了改性前后CuMn2O4对二苯甲酮-4(BP-4)的降解效果以及对溴酸盐的抑制效果;分析了2种复合催化剂的结构...     

乙二胺还原的氧化石墨烯对镉离子的动态吸附

以乙二胺(EDA)还原氧化石墨烯(GO)制得一种吸附剂材料,即还原态氧化石墨烯(RGO)。考察了动态条件下Cd2+溶液的初始浓度、流速及吸附床高度对穿透曲线的影响,同时利用Bed-Depth-Service Time(BDST)模型对吸附床高度与穿透时间的关系进行线性拟合分析,研究了RGO对Cd2+溶液的动态吸附性能。结果表明,RGO可以有效地去除水溶液中的Cd2+,随着吸附床高度的增加,离子的去除率增大,穿透时间延长;当溶液初始浓度增大时穿透时间缩短,离子的去除率减小;而溶液的流速加快,穿透时间和去除率都相应减小。吸附床高度与穿透时间的关系可用BDST模型较好地进行描述,预测新的操作条件下的穿透时间与实验值误差均小于5%。     

有机化纳米粘土基絮凝吸附材料对马铃薯淀粉加工废水的资源化处理

采用物理化学提纯方法制备了有机化纳米粘土基絮凝吸附材料,经过以聚乙二醇2000(PEG-2000)、十六烷基三甲基溴化氨(CTAB)、四丁基氢氧化铵(TBAOH,质量分数25％)和溴化四苯基磷(TPPB)4种表面活性剂对絮凝吸附材料进行有机化修饰,并将其应用于马铃薯淀粉加工废水的资源化处理.实验结果表明,有机化纳米粘土...     

氧化石墨烯-FeCl3改性沸石联合生物预处理对氨氮的强化处理研究

以氧化石墨烯(GO)和FeCl_3·6H_2O为改性剂,制备GO-FeCl_3改性沸石,与生物预处理技术结合,对含(2.98±0.38)mg/L氨氮的微污染水进行强化处理,探讨了GO-FeCl_3改性沸石表面的挂膜性能以及GO-FeCl_3改性沸石的表面特性,并对GO-FeCl_3改性沸石、FeCl_3改性石英砂(IOCS)和普通石英砂(RQS)3种滤料联合生物预处理的强化处理效果进行了比较分析。结果表明:(1)与RQS和IOCS比较,GO-FeCl_3改性沸石表面生物量最高(17.26μg/cm~3);(2)GO-FeCl_3改性沸石联合生物预处理,对氨氮的去除率最高(95.60%),出水中悬浮物粒径最小(由进水的458.70nm下降至1.49nm),生物安全性最高;(3)GO-FeCl_3改性沸石比表面积最大,表面结构更加复杂且多孔,表面含有羟基、羧基等官能团,且煅烧过程形成的Fe_3O_4和α-FeOOH与GO结合,具有一定的可见光催化作用,因而强化处理效果最好。     

铁酸盐-还原石墨烯复合材料的制备及其对亚甲基蓝的吸附

以氯化铁(FeCl_3·6H_2O)、氯化锰(MnCl_2·4H_2O)、氯化锌(ZnCl_2)、氯化钴(CoCl_2·6H_2O)、氯化镍(NiCl_2·6H_2O)和氧化石墨烯(GO)为原料,制备了4种铁酸盐与还原氧化石墨烯(RGO)的复合材料(RGO-MFe_2O_4,M=Mn,Zn,Co或Ni),通过扫描电子显微镜、X-射线衍射仪、拉曼光谱仪进行了表征,系统研究了4种材料对亚甲基蓝的吸附。结果发现,RGO-NiFe_2O_4对亚甲基蓝的吸附能力最好,而对吸附起主要作用的是RGO。随着温度升高、染料初始浓度的增加和吸附时间的延长,RGO-NiFe_2O_4吸附量逐渐增大。RGO-NiFe_2O_4对亚甲基蓝的吸附动力学拟合符合伪二级动力学模型。吸附等温线模型拟合结果表明,Langmuir方程可以很好地描述其对亚甲基蓝的吸附。热力学参数ΔG~0在不同温度下均为负值,ΔH~0为正值,ΔS~0为正值说明吸附过程是自发的吸热反应。     

氧化石墨烯复合物对重金属废水中Ni~(2+)吸附效果的实验研究

正研究了氧化石墨烯复合物(MGO-SH)对含镍废水中Ni 2+的吸附性能。结果表明,MGO-SH吸附材料上有丰富的官能团,对Ni 2+有较强的吸附能力,去除率可达95%以上;较低Ni 2+初始质量浓度(≤25mg/L)下,吸附拟合结果与Freundlich吸附等温线模型较吻合;在采用该材料处理含Ni 2+工业废水时,应先将废水进行预处理,使Ni 2+低于25mg/L,再用MGO-SH吸附效果更佳。     

石墨烯/二氧化硅负载纳米零价铁对As(Ⅲ)的去除

以氧化石墨烯和正硅酸乙酯为原料,采用溶胶-凝胶法制得石墨烯/二氧化硅复合材料(GS),以GS为基体,采用液相还原法,得到石墨烯/二氧化硅负载纳米零价铁(NZVI/GS),将其用于水中As(Ⅲ)的吸附研究。通过XRD、TEM、BET、Zeta电位等表征手段对NZVI/GS进行表征。探讨不同反应条件对NZVI/GS的吸附影响,并进行动力学方程和吸附等温线方程拟合。结果表明,NZVI/GS对As(Ⅲ)具有良好的去除效果,当初始溶液pH为6~8,投加量为0.4 g·L~(-1),反应温度为35℃,砷初始浓度为2 mg·L~(-1)时,NZVI/GS对As(Ⅲ)的去除率高达99.81%。通过Langmuir等温吸附方程得到NZVI/GS对As(Ⅲ)最大吸附量55.93 mg·g~(-1)。     

氨基功能氧化石墨烯的制备(DH-GO)及其对废水中Cr(Ⅵ)的去除效果

本研究通过一步合成法,以二氨基胍盐酸盐(DH)为改性剂,以戊二醛为交联剂,制备了氨基功能化氧化石墨烯(DH-GO).利用单一变量法优化制备条件后,得到最优参数为:改性时间2.5h,温度35℃,pH=10,m(GO∶DH)=1∶5.通过红外和拉曼光谱、扫描电镜等手段对DH-GO进行了形貌的表征和结构的分析,发现改性材料表...