伊宁市夏季大气臭氧生成机制及减排策略

为探究我国西北城市地区臭氧（O₃）生成机制及减排策略,2021年夏季在伊宁市开展环境大气加强观测,基于0-D盒子模型（采用MCMv3.3.1化学机制）分析伊宁市大气O₃生成机制并初步探究大气O₃生成敏感性.结果表明：①由O₃生成潜势（OFP）、·OH反应速率（k_·OH）和相对增量反应活性（RIR）这3个指标共同分析可知,烯烃、含氧挥发性有机物（OVOCs）和芳香烃是影响O₃生成的关键人为源挥发性有机物（AVOC）组分,且生物源挥发性有机物（BVOC）对O₃的生成贡献也不容忽视.基于RIR分析发现优控VOCs物种主要为乙醛、乙烯和丙烯等;②由盒子模型模拟可知,伊宁市O₃受到本地光化学生成和区域输出作用共同影响,且HO₂·+NO和·OH+NO₂反应途径分别对本地O₃光化学生成和去除贡献最大;③基于RIR（NO_x）/RIR（AVOC）和EKMA共同表明,伊宁市夏季O₃生成主要处于过渡区且靠近VOCs控制区.不同削减情景模拟表明,AVOC和NO_x协同减排能有效降低当地O₃体积分数,其中AVOC减排效果更为明显.研究结果可为西北区域类似城市大气O₃污染管控提供支持.     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

上海城郊夏季大气VOCs在臭氧生成中的作用

为研究上海市夏季臭氧高发季节大气VOCs在臭氧生成中作用,选取2018年5～8月大气臭氧较高的时段,在淀山湖科学观测研究站对103种挥发性有机物、臭氧和氮氧化物等环境污染物进行观测.结果表明,上海臭氧高发季节大气平均φ(VOCs)为32.7×10-9,羰基化合物是VOCs的主要组分,所占质量分数达35.0％.羰基化合物...     

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

基于响应曲面法的臭氧生成敏感性分析

准确判断臭氧(O₃)生成敏感性对O₃污染成因分析和防控对策的制定至关重要.首次利用响应曲面方法设计最优试验方案,基于盒子模式模拟结果,快速量化O₃对其前体物变化的响应.结果表明,CO对O₃有正贡献,NO_x和VOCs与O₃呈现显著非线性关系,当φ(VOCs)与[φ(NO_x)-13.75]比值大于4.17时,为NO_x控制区,小于4.17时,为VOCs控制区;烯烃为影响O₃生成的关键VOCs组分,当φ(烯烃)与[φ(NO_x)-15]比值小于1.10且φ(烯烃)<35×10^-9时,烯烃有利于O₃的生成.响应曲面法在多因素和其交互作用对O₃生成影响的研究中取得了良好效果,为高效判断O₃敏感性提供了新的思路和方法.     

山东临沂大气夏季典型时段臭氧污染特征及其控制因素分析

2020年6月,在山东省临沂城区开展臭氧(O3)及其前体物观测实验,基于观测数据结合MCM光化学模式模拟,对6月中旬O3污染特例生成机理及控制机制进行了分析.结果 发现,尽管观测期间降水较多,一旦天气转晴,O3迅速积累并超标,1-h和8-h φ(O3)超标天数分别为10d(频率32％)和14 d(45％).O3日变化呈...     

2021年夏季新乡市城区臭氧超标日污染特征及敏感性

基于2021年6～8月新乡市市委党校站点观测的挥发性有机物(VOCs)、常规空气污染物和气象参数,采用基于观测的模型(OBM)对臭氧(O₃)超标日的O₃敏感性和前体物的管控策略进行了研究.结果发现,O₃超标日呈现高温、低湿和低压的气象特征.在臭氧超标日,O₃及其前体物的浓度均有上升.臭氧超标日的VOCs最高浓度组分为含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃,臭氧生成潜势(OFP)和·OH反应性最大的VOCs组分为OVOCs.通过相对增量反应性(RIR)分析,新乡6月O₃超标日臭氧生成处于VOCs控制区,7月和8月处于VOCs和氮氧化物(NO_x)协同控制区,臭氧生成对烯烃和OVOCs最为敏感.6月各前体物的RIR值在一天中会发生变化,但始终保持为VOCs控制区;7月和8月在上午为VOCs控制区,中午为协同控制区,下午分别为协同控制区和NO_x控制区.通过模拟不同前体物削减情景,结果表明削减VOCs始终有利于管控臭氧,而削减NO_x     

德州市夏季臭氧敏感性特征及减排方案

近年来德州市臭氧污染频发, 2018年夏季(6～8月),德州市发生了严重臭氧污染事件,臭氧日最大8 h浓度值超标天数达60 d,超标率65%, 3个月平均值为176μg·m^-3,最高达262μg·m^-3.本研究利用WRF-CAMx耦合的HDDM模块,分析期间德州臭氧敏感性特征及减排方案.结果表明,在空间上,德州市中心城区为VOCs控制区,而郊区为NO_x与VOCs协同控制区.在时间上,VOCs敏感值每日为正值,但dO_3V50在6月(城区18.7μg·m^-3,郊区19.7μg·m^-3)和8月(城区15.3μg·m^-3,郊区16.4μg·m^-3)高于7月(城区13.0μg·m^-3,郊区11.8μg·m^-3),NO_x敏感值城区呈正负交错,郊区大部分为正值,并与VOCs敏感值接近.对于城区减排方案应考虑以仅VOCs...     

南京夏季大气臭氧光化学特征与敏感性分析

对流层臭氧（O₃）主要由氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）经过一系列光化学反应生成,反应过程呈现复杂的非线性关系.为深入了解O₃的光化学特征及生成机制,利用2018年夏季大气O₃与VOCs的观测数据,结合大气零维框架模拟模型F0AM-MCM,研究O₃超标日和非O₃超标日的O₃光化学特征之间的差异性.观测结果表明,O₃超标日期间φ（O₃）和φ（TVOCs）的平均值分别为47.8×10^-9和49.0×10^-9,为非O₃超标日期间O₃（26×10^-9）和TVOCs（30×10^-9）体积分数的1.8倍和1.6倍.使用F0AM模型,借助EKMA曲线和RIR分析等识别O₃敏感性,发现南京市O₃超标日和非O₃超标日O₃的形成均主要受VOCs和NO_x的协同控制.F0AM-MCM模拟结果表明,在O₃超标日,·OH和HO₂的日平均混合比分别是非O₃超标日的1.3倍和1.8倍,表明O₃超标日期间具有更强的大气氧化能力,且·OH和HO₂的形成和损失速率也有明显的增加,表明自由基循环的增强.此外,O₃超标日的O₃生成速率明显高于非O₃超标日,从而导致了O₃超标日的O₃净生成速率明显高于非O₃超标日.以上发现提高了对南京夏季O₃超标日大气O₃光化学特征的认识.     

上海市PM2.5和臭氧复合污染期多路径减排效果评估

为探究大气PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染期间的污染物浓度削峰方案,以上海市2018年4月27—30日PM_2.5和O₃复合污染时段为研究对象,结合区域多尺度空气质量模型(CMAQ模型),建立上海市O₃日最大8小时滑动平均值(MDA8 O₃)以及PM_2.5浓度与人为源排放的NO_x和VOCs之间的响应关系,获得了EKMA (empirical kinetics modeling approach,经验动力学建模方法)曲线.在此基础上,探讨上海市MDA8 O₃和PM_2.5对前体物排放的敏感性,并进一步量化了本地减排、提前减排和区域减排等不同情景下PM_2.5和MDA8 O₃的浓度变化.结果表明：(1)上海市PM_2.5和O₃复合污染期间MDA8 O₃的峰值率(PR)为0....     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

苏州市初夏臭氧污染成因及年际变化

以2017~2021年的5~6月苏州市城区站点的大气污染物浓度为研究对象,分析了臭氧（O₃）、氮氧化物（NO_x）、总氧化剂（O_x）、一氧化碳（CO）和挥发性有机物（VOCs）等污染物的变化特征,利用基于观测的模型（OBM）研究了O₃污染成因及其年际变化,解析了环境空气VOCs的主要来源及其变化趋势.结果表明：①近年来苏州O_x平均体积分数以及NO_x和CO平均浓度整体呈下降趋势,但VOCs的体积分数整体呈上升趋势;O₃污染天光化学反应前体物浓度水平仍较高,且显著高于优良天.②近年来苏州O₃生成处于VOCs控制区;苏州市VOCs和NO_x长期减排比例应不低于5∶1,在VOCs控制方面应注重对芳香烃和烯烃的减排.③源解析结果显示,工业排放、汽油车尾气和柴油机尾气是苏州市VOCs的主要排放源;近年来工业排放源和溶剂使用源有所下降,但汽油车尾气源和油气挥发源贡献率上升明显,且上述两类污染源排放VOCs的O₃生成潜势较高.④综合分析各排放源对O₃生成潜势的贡献发现,溶剂使用源和汽油车尾气源的VOCs排放是影响苏州市O₃生成的关键因素.     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

基于Brute-Force方法的京津冀区域夏季臭氧反应机制

近年来京津冀区域夏季臭氧（O₃）体积分数仍居高位,轻中度污染频繁发生,相关反应机制研究亟需开展.利用WRF-Chem模式对该区域2018年夏季代表月O₃浓度进行模拟,并基于Brute-Force方法探究了区域层面前体物减排的O₃变化.O₃在不同排放情景的变化表明,该区域O₃反应机制以VOCs控制区与非敏感区为主,VOCs控制区主要聚集京津冀中部,呈南北带状分布,面积占比15.60%~26.59%.区域各市城区的O₃浓度对前体物排放的相对响应强度（RRI）具有很大的空间差异性,对于VOCs,RRI_VOC在0.03~0.16范围内;而对于NO_x,RRI_NO_x在-0.40~0.03范围内.纬度越高的城区,RRI值越剧烈,表明了越为显著的区域输送影响.前体物排放强度高的城区,RRI_NO_x值越低,暗示RRI_NO_x对当地NO₂浓度的负向依赖;但RRI_VOC与NO₂水平无明显关联,更依赖于对前体物相对丰度（VOCs ：NO_x）.RRI_VOC与RRI_NO_x比值在多数城市表现为负值,VOCs协同减排以抑制O₃浓度恶化十分必要;该比值的绝对值在工业化和城市化高的城市远低于普通中小城市,意味着这些城市VOCs协同减排的要求将更高.然而,即使在前体物50%减排下,区域各城市O₃浓度改善仍然有限,毗邻省份的区域外联合治理也依然重要.     

上海市夏季臭氧污染特征及削峰方案

随着大气污染治理措施的不断推进,近年来上海市PM2.5浓度呈现明显的下降趋势,但O3污染现象依然频发,因此分析O3污染发生规律,科学制定O3削峰方案是目前亟需解决的问题.本研究以2017年7月为例,期间长三角17个城市累计O3污染天数165 d,其中上海最为严重,7月超标率为64.5％,分析前体物浓度和气象要素,主要是...     

郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析

基于环境空气质量和气象在线监测数据,研究了郑州市近地面臭氧(O3)污染的年际变化、空间差异及气象影响,并分析了 O3传输路径和潜在源区.结果表明,2014～2018年郑州市近地面03污染超标时间跨度增加,城区站点03日最大8 h滑动平均值(MDA8)第90％分位呈显著上升趋势(P＜0.05),增长速率为15.50μg·...     

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,V...