超滤膜负载UiO-66@Fe3O4@UiO-66强化PPCPs去除和膜污染控制

本研究通过聚偏氟乙烯(PVDF)膜内负载具有协同吸附和催化作用的金属有机骨架(MOFs),吸附去除水中药品及个人护理品(PPCPs),并且达到膜滤过程中多功能材料吸附能力再生和膜污染控制的双重目的.在膜吸附方面,共混基质膜(MMMs)内MOFs材料UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66能够有效吸附以水杨酸(SA)和邻-苯二甲酸二甲酯(DMP)为模板化合物的两种常见PPCPs.在膜催化再生方面,UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66中的Fe₃O₄能够催化H₂O₂生成强氧化性的羟基自由基(HO·),实现对MOFs/PVDF膜吸附能力再生和膜内污染控制的耦合.结果表明,pH=7±0.1条件下,10%MOFs/PVDF膜对0.1 mmol·L^-1SA和DMP吸附去除率最高,它们的去除率可分别达到64.2%和46.1%.除此之外,膜内UiO-66@Fe₃O₄...     

Bi2WO6/UiO-66复合材料的制备与光催化性能研究

以冰乙酸作为模板剂,采用溶剂热法制备了一种Bi₂WO₆/UiO-66复合光催化剂,探究了不同UiO-66掺杂量对其光催化性能的影响,通过XRD、FTIR、SEM、N₂吸附-脱附、UV-Vis DRS、PL等手段对复合材料进行表征,以有机染料罗丹明B(RhB)作为目标降解物评价复合材料的光催化性能.结果表明,该复合材料在可见光下光催化降解RhB时具有很强的活性.经过4次循环实验,光催化剂的催化活性没有明显降低.通过自由基捕获实验证明起主要作用的活性物质为空穴(h⁺),并提出了可能的光催化降解机理为：UiO-66均匀分布在Bi₂WO₆的表面,增大了复合材料的比表面积,Bi₂WO₆光生电子转移到UiO-66的表面,降低了电子空穴复合率,h⁺则位于Bi₂WO₆表面,直接氧化有机物达到净化效果.     

混合金属氧化物/碳复合材料的制备及其对Pb(Ⅱ)的吸附性能

由金属离子及其类似物可控合成的层状双金属氢氧化物具有丰富的层间离子和表面官能团,因而在吸附方面得到了广泛研究,但吸附-脱附应用方式会对环境造成二次污染.将吸附刚果红的层状双金属氢氧化物通过煅烧碳化制备混合金属氧化物/碳复合材料,详细研究了对水溶液中重金属离子Pb(Ⅱ)的吸附性能.结果表明,混合金属氧化物/碳复合材料对Pb(Ⅱ)具有较快的吸附速率和较高的吸附容量.30 min内吸附量即可达到150 mg·g^-1以上,同时,其吸附量随层状双金属氢氧化物中引入Mg²⁺含量的增加而增加,最大达到368 mg·g^-1.混合金属氧化物/碳复合材料对Pb(Ⅱ)的去除机制主要是表面诱导生成难溶物Pb₃(CO3)₂(OH)₂.研究结果为混合金属氧化物/碳复合材料对含铅土壤的修复奠定了应用基础.     

改性水稻秸秆对溶液中Cd2+的吸附机制研究

选用水稻秸秆作为原料,采用强氧化剂和氢氧化物(KMnO₄、KOH和H₂O₂)进行改性.通过静态吸附试验,研究了改性秸秆的表面特性以及初始镉(Cd)浓度、pH值和固液比等因素对其吸附性能的影响.同时,运用电位滴定、等温吸附模型和吸附动力学模型来深入探讨其吸附机制.结果表明,KMnO₄为最佳改性试剂,改性后显著增强了秸秆对Cd²⁺的吸附性能,较原始秸秆提高了1.19～3.46倍.KMnO₄改性导致秸秆表面负载更多的锰氧化物,增加了其表面的羧基、羟基、氨基及总官能团数量.原始秸秆和KMnO₄改性秸秆对Cd²⁺的吸附过程均符合准二级动力学方程和Langmuir模型,这表明秸秆吸附以单分子层化学吸附为主导.此外,KMnO₄改性秸秆对Cd²⁺的吸附性能受pH影响较小,且具备出色的抗离子干扰性能,在不同pH值和复杂离子共存条件下,能够高效去除重金属污染废水中的Cd²⁺     

Fe/Ti-MIL-NH2吸附-光催化降解NDPhA

通过水热法成功制备Fe/Ti-MIL-NH₂吸附-光催化复合材料,考察了该材料对亚硝基二苯胺(NDPhA)的降解效能与机制.结果表明,Fe/Ti摩尔比为3:1时,Fe/Ti-MIL-NH₂能在不同水质条件下稳定去除84.4%以上的NDPhA,10mmol/L HCO₃^-的加入可使去除率达95.1%.与Fe-MIL-NH₂相比,Fe/Ti-MIL-NH₂(3:1)优异的吸附-光催化性能归因于其原位异质结构的形成,使其比表面积增加(310.2m²/g),加速光生空穴对分离并抑制其复合.通过动力学、吸附等温线拟合,明确了Fe/Ti-MIL-NH₂对NDPhA的吸附机制为表面吸附和分配作用.自由基捕获与探针实验结果表明,Fe/Ti-MIL-NH₂光催化过程通过自由基(^·O₂^-, ^·OH)与非自由基(Fe[IV]=O, h⁺)的共同作用降解NDPhA,提出了Fe/Ti-MIL-NH₂去除NDPhA的吸附光催化机制.通过分析光催化氧化中间产物,提出了NDPhA可能的降解路径.此外,Fe/Ti-MIL-NH₂(3:1)可完全去除天然水体基质中浓度<0.1mg/L的NDPhA,且重复使用5次后仍能去除83%的NDPhA,表明该材料稳定性较高.     

功能化凹凸棒吸附材料的制备及其对重金属废水中Pb2+的吸附行为

重金属离子废水会对人体健康和环境造成严重威胁,吸附法是去除重金属废水中重金属离子的重要方法.对凹凸棒土(ATP)接枝磁性Fe₃O₄纳米粒子,再使用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)进行改性,制备了具有良好吸附性能的凹凸棒复合纳米材料吸附剂(ATP-Fe₃O₄-APTES),并将其用于重金属离子废水的处理.利用FT-IR、 XRD、 SEM及TEM、 BET吸脱附法、 Zeta电位和VSM分析等方法对材料的结构和表面性质进行了分析表征.研究了所制备材料对重金属离子Pb²⁺的吸附行为,考察了溶液pH、吸附时间、吸附温度和Pb²⁺初始浓度等因素对材料吸附性能的影响作用,探讨了吸附过程的吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学行为.结果表明,材料对Pb²⁺的最大吸附容量为129.32 mg·g^-1.吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温式,表明材料对Pb²⁺的吸附是单分子层化学吸附;吸...     

新型MIL-100(Fe)基MOFs材料的制备及其对Sr2+的吸附

采用水热法和溶剂热法制备了金属有机骨架材料——MIL-100(Fe)和MIL-100(Fe)-DMA.利用FTIR、XRD、SEM、XPS和N₂吸附/脱附对材料结构进行了表征.通过静态吸附实验,探究了初始Sr²⁺浓度、吸附时间、溶液pH值和不同共存阳离子对材料吸附性能的影响,研究了两种材料对Sr²⁺吸附过程的吸附动力学和吸附等温线模型.表征结果表明:两种材料基本骨架一致,吸附Sr²⁺对材料骨架影响均可忽略;虽然MIL-100(Fe)-DMA比表面积小于MIL-100(Fe),但由于晶粒尺寸小,堆积形成的介孔结构更有利于Sr²⁺的扩散.吸附实验结果表明:随着反应时间和初始Sr²⁺浓度的增加,两种材料对Sr²⁺的吸附量先迅速增大再逐渐达到平衡;随着pH值的增大,两种材料对Sr²⁺的吸附量增大,且碱性条件下吸附效果好;两种材料吸附过程均符合准二级动力学模型、颗粒内扩散模型和Langmuir吸附等温模型;采用三价铁盐作为铁源以及DMA作为有机溶剂可提高MIL-100(Fe)材料对Sr²⁺的吸附效果.     

酸碱复合改性海泡石亚结构特征及其对Cd(Ⅱ)吸附性能

为强化海泡石(Sep)对溶液中Cd²⁺的吸附性能,采用酸碱复合改性处理获得改性海泡石(ABsep),借助氮气吸脱附等温线、SEM-EDS、TEM、FTIR和XRD等技术分析了改性前后海泡石的结构特征,采用静态吸附实验研究了时间、ABsep/Cd²⁺质量比、温度、吸附剂用量、pH及共存离子等因素对ABsep吸附Cd²⁺的影响.结果表明,ABsep孔隙结构发达,比表面积、平均孔径和孔容分别较改性前增加66.1%、15.7%和34.8%,可交换性离子含量有所增加,主要成分为SiO₂和Mg(OH)₂.改性前后海泡石对Cd²⁺吸附过程能较好地以准二级动力学方程和Langmuir模型进行拟合,且均为自发吸热反应,以化学吸附为主并伴有物理性吸附;最佳ABsep/Cd²⁺质量比为3:1;298 K时Sips拟合ABsep对Cd²⁺最大饱和吸附量为142.43 mg·g^-1,为改性前海泡石的3.55倍;随着吸...     

SnS2/α-Al2O3对酸性废水中汞离子的去除机制

基于硫化物与汞亲和性较强的特性,构建了SnS₂/α-Al₂O₃复合型除汞吸附剂材料.实验结果表明,该复合材料对Hg²⁺的最大吸附容量可达950mg/g,其吸附效果不受pH值（酸性pH=1~6）影响,汞浓度为65mg/L时,均能达到近100%的汞去除效率.同时,吸附过程不会受其他金属离子（Cd²⁺、Cr³⁺、Zn²⁺、Cu²⁺、Pb²⁺、Ni²⁺、Co²⁺等）的强烈干扰,汞浓度为1mmol/L条件下,汞的去除速率及效率均未有很大差距.吸附过程未有大量Sn²⁺析出,证明了该复合材料的酸性稳定性.通过吸附动力学以及吸附机制研究表明,该吸附过程为单层化学吸附.通过盐酸溶液浸泡洗涤,可以实现SnS₂/α-Al₂O₃复合材料的再生和循环使用.     

WS2强化Fe2+活化高碘酸盐降解酸性橙7的研究

构建无机还原剂硫化钨(WS₂)强化Fe²⁺活化高碘酸盐(PI)体系，以典型有机染料酸性橙7(AO7)为模拟污染物，探究了Fe²⁺浓度、PI浓度、WS₂浓度、p H值及水体常见共存阴离子对AO7去除过程的影响，并基于自由基淬灭与捕获实验(EPR)分析了体系中可能存在的活性氧化物种及其生成机制.结果表明：WS₂/Fe²⁺/PI体系氧化去除AO7的效率远高于同等条件下单一Fe²⁺/PI活化过程；在[Fe²⁺]₀=0.1 mmol·L^-1、[PI]₀=0.5mmol·L^-1、[WS₂]₀=0.3 g·L^-1、初始p H为2.6条件下，AO7去除率在12 min内达到93.0%.实验中Fe²⁺浓度、WS₂浓度与AO7去除率呈正相...     

7种改性水稻秸秆对溶液中Cd2+的吸附

为实现废弃水稻秸秆资源化利用及其治理水环境中Cd²⁺的污染问题,用KMnO₄、KOH、H₂O₂、KOH+H₂O₂、酒石酸、柠檬酸、TiO₂对水稻秸秆进行改性,制成不同的水稻秸秆吸附剂来吸附溶液中的Cd²⁺,利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱仪、比表面积及孔径分析仪和Zeta电位仪对改性前后的水稻秸秆进行表征分析,吸附过程采用准一级动力学方程、修正一级动力学方程、准二级动力学方程和颗粒内扩散模型进行拟合.结果表明：在Cd²⁺初始浓度100mg/L,pH7,水稻秸秆添加量为10g/L,25℃条件下,7种改性水稻秸秆吸附Cd²⁺的效果不同,其中经KMnO₄改性的水稻秸秆对Cd²⁺的吸附效果最好,吸附量达10.024mg/g,对Cd²⁺的去除率达到99.24%,比未改性水稻秸秆提高了99.44%,其次是KOH和KOH+H₂O₂改性处理的水稻秸秆,吸附量分别达到了9.302和9.189mg/g,对Cd²⁺的去除率分别达92.62%和90.82%,比未改性水稻秸秆分别提高了85.07%和82.83%.改性处理水稻秸秆吸附Cd²⁺的效果顺序为：KMnO₄ > KOH > KOH+H₂O₂ > TiO₂ > H₂O₂ > 柠檬酸 > 酒石酸.对于Cd²⁺的吸附过程,准一级速率方程只能较好地描述吸附初始阶段,准二级动力学方程则能很好地描述吸附的整个过程.经KMnO₄,KOH和KOH+H₂O₂改性的水稻秸秆是具有潜在利用价值的废水中Cd²⁺吸附剂.     

氢氧化镧掺杂氧化铝去除水体磷酸盐性能研究

为有效去除水体中的磷酸盐,采用沉淀沉积方法合成了氢氧化镧〔La(OH)₃〕掺杂氧化铝(Al₂O₃)的吸附材料La(OH)₃(X)/Al₂O₃〔X表示吸附剂中的La(OH)₃质量含量〕,并对其吸附磷酸盐的性能进行研究. 结果表明:①Al₂O₃和La(OH)₃是吸附剂中磷酸盐的主要结合位点. ②磷酸盐初始浓度为50 mg/L时,La(OH)₃(19)/Al₂O₃吸附剂在初始阶段吸附较快,且在200 min左右达到吸附平衡. La(OH)₃(X)/Al₂O₃吸附剂对磷酸盐的吸附量随着La(OH)₃负载量的提高而升高,其吸附等温线符合Langmuir模型拟合. La(OH)₃(7)/Al₂O₃、La(OH)₃(13)/Al₂O₃、La(OH)₃(19)/Al₂O₃和La(OH)₃(27)/Al₂O₃对磷酸盐的最大吸附量可分别达到25.32、27.40、43.10和53.76 mg/g (以P计). 这表明La(OH)₃掺杂Al₂O₃后为磷酸盐提供更多的活性位点,有效提高了磷酸盐的吸附容量. ③La(OH)₃(19)/Al₂O₃对磷酸盐的吸附量随pH的升高而降低,共存阴离子影响试验表明,La(OH)₃(19)/Al₂O₃对磷酸盐具有较高的吸附选择性. ④经过5次吸附-脱附循环后,La(OH)₃(19)/Al₂O₃表现出稳定的吸附和再生性能,对实际水体磷酸盐的去除试验结果表明其可用于实际水体中磷酸盐的去除. 研究显示,La(OH)₃(19)/Al₂O₃的磷酸盐吸附速率快、吸附容量高、吸附选择性高,具有潜在的应用价值.      

乌贼墨黑色素对Pb2+-Cu2+二元体系的吸附性能研究

为探索新型生物吸附剂，以乌贼墨黑色素（SIM）为吸附剂，研究Pb²⁺、Cu²⁺单组分溶液及Pb²⁺-Cu²⁺二元混合体系中SIM对Pb²⁺和Cu²⁺的吸附效果并构建等温吸附模型.结果表明，pH值、SIM添加量、吸附时间对SIM吸附Pb²⁺和Cu²⁺的吸附量影响较大，而吸附温度对吸附效果影响较小；单组分吸附与二元混合体系吸附对比表明，二元混合体系中Pb²⁺和Cu²⁺存在竞争吸附.应用L （Langmuir）和F （Freundlich）等温吸附模型拟合了SIM对Pb²⁺、Cu²⁺单组分金属离子的吸附过程，其中L模型与试验结果拟合度更高；应用Non-modified Langmuir、Modified Langmuir isotherm、Extended Langmuir、Extended Freundlich和SRS模型5种模型对Pb²⁺-Cu²⁺二元混合体系的等温吸附过程进行拟合，其中Extended Langmuir模型与试验结果拟合度最佳.应用红外光谱（FTIR）分析SIM吸附金属离子的原理时发现，SIM上羟基、-NH和不饱和键是金属离子的吸附位点，且SIM对Pb²⁺的吸附能力优于对Cu²⁺的吸附.     

NO3-对二级出水DOM与Cu2+络合作用的光谱特性影响

利用三维荧光光谱法和紫外分光光度法,研究NO₃^-对二级出水DOM与Cu²⁺络合作用的光谱特性和络合能力的影响.随投加NO₃^-浓度增加,二级出水DOM与Cu²⁺络合作用后代表类蛋白质（类色氨酸）物质荧光峰消失,紫外吸收峰右侧红移.投加NO₃^-浓度与二级出水DOM和Cu²⁺络合作用后的HIX、α₃₀₀、α₂₅₀/α₃₆₅、E₃/E₄和UV₂₅₃/UV₂₀₃值呈显著正相关,与BIX显著负相关（r为-0.958~-0.719）,与S_240-400和S_275-295值分别呈指数增加和指数减少关系（R²分别为0.9678~0.9952和0.9965~0.9978）,对FI、α₃₅₀、α₃₅₅和S_350-400值影响较小.二级出水DOM中的紫外光类腐殖质、可见光类腐殖质和高激发波长类色氨酸物质与Cu²⁺作用后的条件稳定常数lgK分别为2.08~2.46,1.84~2.51,2.27~2.57L/mmol,配位荧光官能团比例分别为19.5%~36.5%、22.5%~33.3%和24.4%~29.2%.二级出水DOM中类腐殖质和类蛋白质与Cu²⁺的络合反应强度相差不大,且样品中NO₃^-浓度不同时,用部分荧光参数（HIX）和紫外参数（α₃₀₀、α₂₅₀/α₃₆₅、E₃/E₄、S_240-400和S_275-295）表示DOM的含量、分子性质存在一定的不确定性.     

西安市PM2.5中水溶性离子的季节变化特征

为探究西安市大气PM_2.5中水溶性离子的污染特征及来源,本研究采集2017～2018年的PM_2.5样品,利用离子色谱仪测定9种水溶性离子(SO^2-₄、NO^-₃、Cl^-、F^-、Na⁺、Mg²⁺、NH⁺₄、K⁺和Ca²⁺)的浓度水平,并对NH⁺₄的存在形式分析、氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)以及[NO^-₃]/[SO^2-₄]等进行探究.结果表明,西安市PM_2.5中水溶性离子主要来自扬尘、燃煤、生物质燃烧和二次生成.Ca²⁺、SO^2-₄、NH⁺<...     

SO2对掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂脱碳性能影响

针对SO₂对吸附剂CO₂吸附性能的影响，该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体，浸渍法制备吸附剂，通过固定床实验系统进行N₂低温吸附-脱附实验，研究了掺杂KMnO₄的K₂CO₃/Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能以及SO₂对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学，并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明：吸附实验最佳反应温度60℃，掺杂KMnO₄提高了K₂CO₃/Al₂O₃的CO₂吸附性能，吸附量提高0.13 mmol/g。在CO₂吸附实验中加入微量SO₂，掺杂KMnO₄后会减小烟气中SO₂对CO₂吸附...     

基于高分辨率MARGA分析成都市PM2.5中水溶性离子污染特征

利用高分辨率MARGA对2019年成都市PM_2.5中水溶性离子展开连续监测,结合气象参数分析水溶性离子污染特征.结果表明,MARGA监测的8种水溶性离子质量浓度与PM_2.5变化趋势一致,水溶性离子年均浓度为(23.1±13.6)μg·m^-3,在PM_2.5中占比为48.6%,表明水溶性离子为PM_2.5重要组分.各离子质量浓度大小顺序依次为:NO^-₃、 SO₄^2-、 NH⁺₄、 Cl^-、 Ca²⁺、 K⁺、 Mg²⁺和Na⁺,其中二次离子(NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄)年均质量浓度为(20.2±2.7)μg·m...     

铁基磷酸化二氧化钛复合材料的合成与吸附重金属性能研究

在水解法合成二氧化钛(TiO₂)过程中,同步利用共沉淀方法以不同的方式在TiO₂结构中赋予含P和含Fe基团,制备出铁基磷酸化复合材料P-FeN-TiO₂和FeP-TiO₂,并借助SEM、EDS和FTIR等表征分析材料吸附前后的结构形貌、元素组成和基团构成等.然后,在不同的pH值、温度和溶液初始浓度等条件下开展材料吸附水体中Cd(Ⅱ)的性能测试.结果表明,在pH值为6时,P-FeN-TiO₂和FeP-TiO₂对Cd(Ⅱ)吸附性能最佳,其最大理论吸附量分别为62.50 mg·g^-1和4.37 mg·g^-1.相比而言,P-FeN-TiO₂的吸附性能要优于FeP-TiO₂.它们均属于以化学反应为主的单分子层吸附,且吸附容量随着温度升高而增加.由于重金属离子富集系数的差异性,在存在其他重金属离子的情况下,复合材料竞争吸附的顺序为Pb(Ⅱ)>Cu(Ⅱ)>Cd(Ⅱ).最后...     

As2O3与Cu-ZSM-5催化剂的相互作用机理

基于密度泛函理论计算了NO和As₂O₃在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As₂O₃在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As³⁺在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As₂O₃与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As₂O₃都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As₂O₃在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As³⁺作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As₂O₄在相邻的活...     

安阳市大气PM2.5中水溶性离子季节特征及来源解析

为探究安阳市大气PM_2.5中水溶性离子的污染特征及其来源,于2018～2019年的典型月份在安阳市采集PM_2.5样品,使用离子色谱测试了9种水溶性离子(Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、F^-、Cl^-、NO₃^-和SO₄^2-).开展了PM_2.5和水溶性离子浓度水平的分析、阴阳离子平衡和氮氧化率(NOR)、硫氧化率(SOR)的计算、离子相关性和主成分分析等.结果表明,安阳市PM_2.5和水溶性离子年均浓度分别为(85.81±45.43)μg·m^-3和(48.21±30.04)μg·m^-3,各离子浓度高低顺序为NO₃^->SO₄...