饮用水中内分泌干扰物阿特拉津UV光氧化研究

采用单独紫外光氧化工艺去除饮用水中低浓度阿特拉津,研究了不同影响因素对阿特拉津降解效果的影响,并分析了阿特拉津的降解机理.结果表明:单独紫外光氧化对阿特拉津有很好的去除效果,在光强为205μW/cm²条件下,光解120min后,阿特拉津去除率为92.38%.阿特拉津的光解过程符合一级反应动力学模型.通过提高紫外照射光强,可以在短时间内提高阿特拉津的去除率.阿特拉津的初始浓度对光解反应基本没有影响.自来水中的有机物及多种离子的存在会降低阿特拉津的光解速率.紫外光氧化阿特拉津主要降解途径是脱氯反应,反应速率很快.羟基化产物(OHA)是主要的中间产物.OHA在紫外光作用下可以继续发生脱烷基反应,生成OHDIA和OHDEA,反应速率非常缓慢.反应液中pH值的变化与中间产物的形成过程有很好的相关性.     

腐殖酸和β-环糊精对阿特拉津光降解的影响

在环境中广泛存在的三嗪类除草剂阿特拉津是目前应用最为广泛的除草剂之一,在环境中具有高持久性,对人体有致癌毒性和内分泌干扰影响。为考察溶解性腐殖酸和β-环糊精对阿特拉津光降解的影响,试验了β-环糊精、腐殖酸与阿特拉津的相互作用及腐殖酸对β-环糊精/阿特拉津光降解的影响。结果表明,阿特拉津光降解符合一级反应动力学,将阿特拉津与β-环糊精以2∶1和1∶2的摩尔比混合后,β-环糊精对阿特拉津的光降解有促进作用。加入不同浓度的腐殖酸,对阿特拉津的光降解存在抑制作用,腐殖酸浓度越大,对阿特拉津光降解的抑制作用就越明显。当阿特拉津与β-环糊精以2∶1摩尔比混合后,加入不同浓度的腐殖酸,对阿特拉津的光降解存在促进作用,降解率随腐殖酸浓度的增加而增加。     

基因工程菌生物强化膜-生物反应器工艺启动期影响因素研究

基因工程菌生物强化膜-生物反应器工艺经过启动期之后,可以实现对阿特拉津的高效稳定去除,去除率在90%以上.不同条件下,启动期最短2 d,最长可达12 d.阿特拉津初始进水负荷、运行温度和工程菌接种密度,对启动期具有显著影响.增加阿特拉津初始进水负荷、提高运行温度和增加基因工程菌接种密度,可以实现快速启动.进水水质对启动期影响不大,在人工配水和实际污水2种进水条件下,启动期基本相同,而且稳定期2种进水的阿特拉津去除情况也没有差异,说明进水水质对启动期和稳定期阿特拉津的去除影响都不大.     

阿特拉津降解菌SD41的分离鉴定及土壤修复

从山东省多年施用阿特拉津的农田土壤中分离到一株阿特拉津降解菌SD41,通过形态学、生理生化特征及16S rRNA序列分析初步鉴定为节杆菌属(Arthrobacter sp.)。该菌能以阿特拉津为唯一氮源生长,48 h内对1 000 mg/L的阿特拉津(pH 7.0)降解率为94.95%,在16~42℃、pH 7~10、0%~3%盐浓度条件下,对阿特拉津都有较高的降解率,外源性氮源对其降解无影响。该菌含有trzN和atzBC 3个阿特拉津降解基因。敏感作物盆栽试验证明,该菌株处理7 d能明显恢复小麦的各项生物量指标,具有很好的土壤修复能力,可为阿特拉津的生物修复提供良好的菌种资源。     

抗坏血酸还原降解土壤中的阿特拉津

研究了抗坏血酸还原降解土壤中阿特拉津的效率、影响因素和途径。结果表明:抗坏血酸能有效降解土壤中阿特拉津。当抗坏血酸浓度为20 mmol/L,初始pH为7. 0,温度为20℃时,土壤中阿特拉津降解率达到85. 5%,降解速率为0. 117 d-1。氧气会增加抗坏血酸的消耗量,从而抑制土壤中阿特拉津的降解。在20～50℃内增加反应温度能促进土壤中阿特拉津的降解,抗坏血酸降解土壤中阿特拉津的表观活化能为22. 6 k J/mol。抗坏血酸在碱性条件下降解阿特拉津的效率显著高于中性和酸性。抗坏血酸降解阿特拉津的途径主要包括脱氯、脱烷基和羟基化反应。     

阿特拉津生态毒性与生物降解的研究

阿特拉津在世界范围内已经使用了40多年,目前仍然是应用广泛的化学除草剂之一.在许多国家及地区的地表水、地下水和土壤中都检测出了阿特拉津及其降解产生的中间产物.阿特拉津在土壤和水体中的持留期较长并具有生物蓄积性,不但对粮食和食品安全构成了潜在威胁,而且会扰乱和破坏生物活性,对生态环境的影响具有全球性.因此,深入研究阿特拉津的生态风险问题及其污染水体和土壤的生物修复,已成为目前研究的热点.从阿特拉津生态毒性、阿特拉津降解微生物及降解途径方面,对降解阿特拉津的酶学、遗传学和生物工程研究概况作简要介绍,为更好的利用生物技术修复阿特拉津的污染提供理论依据.     

胶团强化超滤处理水中阿特拉津的研究

采用胶团强化超滤去除水中阿特拉津。考察了表面活性剂SDBS、pH值、操作压力、操作时间以及温度对阿特拉津去除效果的影响。结果表明,胶团强化超滤法能有效去除水中阿特拉津,最佳工艺条件为:采用分子量为5000 Dalton的聚砜中空纤维膜、SDBS浓度为8.00 mmol/L、压力为0.15 MPa、pH值为10、温度为25℃。在此条件下,初始浓度为10 mg/L的阿特拉津去除率为84.7%。     

阿特拉津污染水体净化技术与降解机理

阿特拉津污染水体对动物、植物和人类的影响具有全球性。阐述了受阿特拉津污染水体的几种净化技术及其近期研究进展,包括物理吸附、光解、高级氧化技术以及多种技术的协同与联用。并根据上述净化技术对阿特拉津降解中间产物的鉴定结果,分析并总结了阿特拉津的多种降解途径与降解机理。最后指出现今阿特拉津污染水体净化技术的不足之处及其未来发展方向。     

生物炭促进Shewanella sp.JN01厌氧降解水体系中阿特拉津的效能与机制

阿特拉津是一种三嗪类除草剂,具有内分泌干扰效应,其在厌氧环境中的半衰期较好氧环境更长,会对生态环境和人体健康构成威胁.为此,本研究筛选出厌氧条件下普遍存在的硫酸盐还原菌菌株希瓦氏菌（Shewanella sp. JN01）,在明确该菌株的最适生长条件和阿特拉津浓度的基础上,开展了不同温度（250、400和600℃）所制备的生物炭对Shewanella sp. JN01厌氧降解水体系中阿特拉津影响的研究.结果显示,生物炭、Shewanella sp. JN01及两者联合对阿特拉津的最大去除率分别为41.64%、70.52%和88.25%.当菌株/生物炭为2∶1（体积比）时,由玉米芯为原材料在250℃下制备的生物炭因具有较多的脂肪碳而更有效地促进了菌株的生长.通过qPCR检测Shewanella sp. JN01中的阿特拉津降解基因发现其含有atz A基因,但生物炭对atz A基因的表达水平无显著影响.因此,生物炭主要通过促进Shewanella sp. JN01的生长而实现对阿特拉津的有效降解.本研究结果可为利用微生物强化去除厌氧体系中的阿特拉津提供理论依据和数据支撑.     

共存污染物对阿特拉津在天然沉积物上吸附的影响

实验研究了重金属和表面活性剂对阿特拉津在沉积物上吸附的影响.结果表明,Cu2 和Cd2 在低浓度时对阿特拉津吸附无影响或降低其吸附,高浓度时则能明显或轻微促进其吸附.在实验浓度范围内,与对照相比,表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)抑制阿特拉津的吸附,而Span 20则在低浓度时(≤1mg·L-1)抑制阿特拉津的吸附,高浓度时(>1mg·L-1)促进其吸附.     

TiO2-Fe3+可见光催化H2O2降解阿特拉津的协同效应

以内分泌干扰物阿特拉津为模型污染物,研究了TiO2-Fe3+可见光催化H2O2降解阿特拉津的协同效应.结果表明,在H2O2存在条件下,金红石TiO2经可见光激发可持续稳定地产生.OH自由基,在Fe3+协同作用下,.OH自由基生成量急剧增加;TiO2能可见光催化H2O2降解阿特拉津,金红石TiO2显示出较锐钛矿TiO2及混晶TiO2(TiO2P25)更高的催化活性,反应60 min,阿特拉津的降解率可达40%;以Fe3+协同TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津时,反应效率显著加快,反应5 min即对阿特拉津的降解率达到100%,而金红石TiO2显示出更为明显的协同效应.     

O3/H2O2降解阿特拉津影响因素研究

摘要采用O3/H2O2,氧化去除水中内分泌干扰物阿特拉津,考察了反应条件及水质对去除的影响,并对反应机制进行了初步探讨。阿特拉津初始浓度2mg/L,投量为7．5mg/L的O3,单独氧化去除率为27．2％;相同O3投量下,控制H2O2/O,摩尔比为0．75,5min阿特拉津的去除率最高可达96．5％;pH值为7．5～8．5,温度在25～40℃的范围内,都维持了较高的去除率,表明H2O2/O3,体系对阿特拉津的去除效果良好,降解速度快,反应条件温和。0．5mg/L的腐殖酸,对阿特拉津的去除影响不大,腐殖酸浓度为1、2和5mg/L时,平均去除率分别为63．4％、50．7％和30．2％;碳酸氢钠的浓度为50和200mg/L时,去除率分别为88．1％和73．8％,说明水质对阿特拉津的去除影响较大。叔丁醇的浓度为5和20mg/L时,阿特拉津的去除率分别降低到44．7％和27．5％,去除率随自由基抑制剂叔丁醇增加而降低,说明H2O2/O3降解阿特拉津主要为该体系产生的羟基自由基的贡献。     

固相反硝化同时去除地下水中硝酸盐和阿特拉津的试验研究

以稻草秸秆作为固相反硝化的碳源和载体,采用自行设计的有机玻璃反应柱研究固相反硝化对地下水中硝酸盐和阿特拉津同时去除的效果。结果表明,当硝酸盐初始浓度分别为50,100 mg/L时,出水硝酸盐浓度在5 d内均达到较高去除率。当硝酸盐的初始浓度提高至150 mg/L时,硝酸盐去除率降低至82.3%。系统反硝化作用稳定,且表现出了一定的耐冲击负荷能力。研究还发现,随着阿特拉津浓度的提升(1,5,10 mg/L),去除率由80%下降至30%。试验结果表明高浓度的阿特拉津更容易达到稻草秸秆的饱和吸附量,产生较多无法被吸附的阿特拉津剩余量。相较于硝酸盐,阿特拉津更容易受到水力停留时间变化的影响,硝酸盐去除率在试验中一直维持在80%以上。阿特拉津去除率随水力停留时间的延长而增加,在HRT为8 h时,稻草秸秆对阿特拉津达到吸附饱和,最大去除率为78.64%。试验表明,适宜的HRT对阿特拉津和硝酸盐的同时去除起着关键作用。     

胶束强化超滤处理阿特拉津的研究

常规处理工艺并不能有效去除水中的环境内分泌干扰物质。研究采用十二烷基硫酸钠(SDS)为表面活性剂对阿特拉津进行增溶,并采用聚砜超滤膜和SDS胶束强化超滤处理阿特拉津。考察了SDS浓度、操作压力、无机盐、β-环糊精和烷基多苷(APG)等因素对工艺的影响。结果表明,胶束强化超滤对阿特拉津的去除率可达80%以上,无机盐、β-环糊精、APG和SDS的复配可以提高阿特拉津的去除率。     

液相色谱法测定底泥中阿特拉津的不确定度评定

摘要：文章采用实验室内部的非标准方法《底泥中阿特拉津残留量的液相色谱测定方法》测定底泥中的阿特拉津残留量。通过对影响测定结果的不确定度分量的分析和量化,求出被测量的标准不确定度,给出各分量对测定结果不确定度的相对贡献,对测定结果进行了表述。对实际河道底泥样品中的阿特拉津残留量进行了测定,得到阿特拉津农药残留量的拓展不确定度为0．23ug/g,k=2。     

固相好氧反硝化同步去除水中硝酸盐和阿特拉津可行性研究

研究了利用固相好氧反硝化同步去除水中硝酸盐和阿特拉津的可行性。通过释碳性能的比较得出淀粉基颗粒是适宜的反硝化碳源,在间歇式实验中,初始硝态氮浓度为55~60 mg/L时,平均反硝化速率为7.03 mg/(L·h),能有效去除水中的硝酸盐。当水中阿特拉津浓度低于10 mg/L时,对好氧反硝化脱氮没有影响,浓度增加至20 mg/L,对反硝化有抑制作用。在好氧反硝化条件下,阿特拉津初始浓度分别为0.1,1 mg/L时,24 h后去除率分别为93%和94.8%,阿特拉津的去除主要通过吸附作用。     

一株类节杆菌协同还原六价铬和降解阿特拉津的研究

六价铬(Cr(Ⅵ))和阿特拉津复合污染在环境中普遍存在,给生态安全和人类健康带来严重危害.为了实现对Cr(Ⅵ)和阿特拉津复合污染的协同修复,本研究在复合污染场地筛选出一株同时具有阿特拉津降解能力和Cr(Ⅵ)还原能力的类节杆菌Paenarthrobacter sp. AT.在单一污染条件下,菌株AT可以在24 h内将初始浓度为400 mg·L^-1的阿特拉津完全降解,将初始浓度为10 mg·L^-1的Cr(VI)完全还原;同时,菌株还具有很强的阿特拉津和Cr(Ⅵ)耐受性.菌株AT被鉴定含有trz N、atz B和atz C阿特拉津降解功能基因,将阿特拉津降解为无毒终产物氰尿酸,同时生成乙胺和异丙胺两种代谢副产物,其中,乙胺在溶液中持续积累,而异丙胺则短暂积累再被降解.在复合污染条件下,菌株AT对初始浓度为200 mg·L^-1阿特拉津的降解率为100%,对初始浓度为10 mg·L^-1的Cr(Ⅵ)的还原率为44%.本研究证实了微生物可以利用有机污染物作为氮源实现对重金属的转化,为开发绿色低碳微生物修复技术提供...     

淋土式介质阻挡放电等离子体修复阿特拉津污染土壤

介绍了淋土式介质阻挡放电等离子体修复阿特拉津污染土壤的方法,探究了土壤特性及等离子体发生参数对阿特拉津降解效果的影响并对中间产物进行检测与分析。结果表明:增加电压和频率有利于提高阿特拉津降解率,降低能量效率;增加初始浓度会导致降解率下降,能量效率上升;而增加土壤粒径或降低pH则导致降解率和能量效率下降;含水率增加使得降解率和能量效率先增后减。在峰-峰值36 kV,电源频率为200 Hz, pH=7.03条件下,60~80目的10 mg/kg阿特拉津污染干土经过50 s放电后阿特拉津降解率为70.95%,能量效率为0.014 mg/kJ。利用液相色谱质谱联用对中间产物进行测定,发现产物主要为脱烷基、脱氯和酮或醛等类阿特拉津产物,未检测到低聚物的生成。由于低温等离子体在土壤颗粒周围产生,使得臭氧和·OH等短寿命活性物种共同参与污染物降解过程,使得反应器降解效果得到增强。     

丛枝菌根根际细菌群落对阿特拉津胁迫的响应

为了探求丛枝菌根(Arbuscular Mycorrhiza,AM)根际细菌群落对阿特拉津胁迫的响应,本试验以摩西管柄囊霉(Funneliformis mosseae)为供试AM真菌菌株,以紫花苜蓿(Medicago sativa)为宿主植物,利用盆栽法建立AM共生体后,再施加10 mg·kg-1阿特拉津进行胁迫.当阿特拉津去除率达到50%时,分别采集未接种+未施药(NM.NA)、接种+未施药(AM.NA)、未接种+施药(NM.AT)和接种+施药(AM.AT)4种处理的根际土壤,通过16S rRNA V4高通量测序技术解析了根际土壤细菌群落特征,以及其与接种F.mosseae、施加阿特拉津之间的相关性.结果表明,变形菌门(Proteobacteria)、放线菌门(Actinobacteria)和厚壁菌门(Firmicutes)为4种处理根际土壤中的三大优势菌群.单独接种F.mosseae或施加阿特拉津均未对根际细菌群落α-多样性产生显著影响,但先接种F.mosseae形成AM后,施加阿特拉津可引起细菌群落Shannon指数显著增加.此外,接种F.mosseae提高了根际土壤中具有阿特拉津降解潜力菌属Arthrobacter、Mycobacterium、Frankia和Stenotrophomonas的相对丰度,其中,Arthrobacter受F.mosseae、阿特拉津及其二者交互作用的显著性影响.本研究结果在一定程度上揭示了AM间接提高土壤中具有阿特拉津降解潜力菌属的相对丰度,也可为利用AM真菌修复阿特拉津污染土壤奠定一定的理论基础.     

脉冲放电等离子体同时处理地下水中Cr(VI)和阿特拉津的研究

常规地下水修复技术如物理法、化学法和生物法难以同时降解地下水中重金属-有机物复合污染.本文提出多针-板脉冲放电等离子体同时降解地下水中重金属和有机物复合污染的方法 .以Cr(VI)和阿特拉津为目标污染物,研究复合污染中Cr(VI)和阿特拉津浓度、放电电压、溶液初始pH值和地下水中存在的主要离子对Cr(VI)和阿特拉津降解效果的影响,并探究放电过程生成的活性物质对复合污染中Cr(VI)和阿特拉津降解的作用效应.结果表明,相对单一污染物,复合污染物中Cr(VI)或阿特拉津的存在能够消耗放电过程产生的·H和·OH,阻碍其复合,Cr(VI)和阿特拉津在降解过程中产生协同效应.电压为13 kV时,单独处理10 mg·L^-1的Cr(VI)和阿特拉津的降解效率分别为34.0%和51.5%,而复合污染中Cr(VI)和阿特拉津的初始浓度均为10 mg·L^-1时,降解效率分别提高到45.0%和64.1%.放电电压增加,复合污染中Cr(VI)和阿特拉津的降解效率提高,但其能量效率呈下降趋势.增加溶液初始pH值,阿特拉津的降解效率减小,而Cr(VI)的降解效率呈现先...