类水滑石复合金属氧化物的制备及催化分解N 2O的性能研究

采用共沉淀法制备了一系列类水滑石金属氧化物作为催化剂,并采用X射线荧光光谱(XRF)、BET分析、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对其进行了表征分析。结果表明,所制备的催化剂经过530℃焙烧仍基本保持了类水滑石的结构特征。催化剂表面CO_2吸附态大概可以划分为3种,即300℃以下的低温吸附态、300～550℃的中温吸附态及550℃以上的高温吸附态。催化剂催化分解N_2O性能的变化规律基本与其表面碱性变化相符。含La、Mg、Al的类水滑石复合金属氧化物催化剂具有较好的催化分解N_2O的稳定性。     

制备方法对铜镁铝类水滑石吸附性能的影响

为了考察制备方法对水滑石结晶形态及吸附性能的影响,同时解决吸附剂再生困难且易产生二次污染的问题,分别采用共沉淀法和水热法合成具有光催化作用的Cu-Mg-Al类水滑石,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法对制备的材料进行了表征,考察了其对盐酸四环素(TC)的吸附性能,吸附饱和的类水滑石采用紫外光照再生。结果表明,共沉淀法合成的LDHs-C吸附性能优于水热法合成的LDHs-H,对TC的去除率分别为95.2%和75.2%。Cu-Mg-Al类水滑石吸附TC的过程均符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型。吸附饱和的吸附剂在紫外线照射下30 min即可实现再生,经4次循环后,LDHs-C对TC的吸附量仍能保持原有的90%以上。     

固体超强酸和金属氧化物类催化剂上CH4-SCR还原NOx研究进展

由于还原剂甲烷价廉易得,甲烷选择性催化还原NOx(简称CH4-SCR)被认为是最有潜力替代NH3-SCR的催化还原技术.现有的CH4-SCR催化剂中,分子筛类催化剂因催化活性高而被广泛研究,但由于其水热稳定性不好,使得非分子筛负载的催化剂成为近年来的研究热点,其中主要包括固体超强酸和氧化物两大类.综述了这两类催化体系在催化活性、反应机理及掺杂改性等方面的研究现状,比较了各种催化剂的优缺点,并对CH4-SCR的发展前景进行了展望.     

N_2O直接分解催化剂的研究进展

本文详细综述了用于Ｎ２Ｏ直接分解催化剂的研究进展情况。Ｎ２Ｏ分解催化剂大致可以分作以下几类，即：（１）稀土氧化物及相关氧化物；（２）复合金属氧化物；（３）沸石催化剂；（４）水滑石热分解产物催化剂。前两类催化剂注重探讨催化分解Ｎ２Ｏ的机理；而后两类催化剂主要研究催化分解Ｎ２Ｏ的活性。     

制备方法对MgAl水滑石衍生氧化物负载钯催化剂丙烷完全氧化活性的影响

以沉积沉淀法(DP)、浸渍法(IM)和共沉淀法(CP)制备MgAl水滑石衍生氧化物负载钯催化剂,用ICP、XRD、SEM、TEM、EDS、TPR以及比表面测定等手段对催化剂进行了表征.ICP和XRD数据表明用上述3种方法均可成功制备水滑石为前体载钯催化剂.SEM、TEM、EDS数据表明不同方法制备的样品具有不同的形貌以及钯在其中的分散度.综合各类表征数据可知Pd在催化剂中暴露的活性位是影响其活性的主要因素.     

水滑石纳米晶负载铁磺基席夫碱光催化降解有毒有机污染物

为了研究负载型金属有机配合物作为异相光催化剂对有毒有机污染物的催化降解性能,合成了双(5-磺基水杨醛)邻苯二胺席夫碱(SSPA)铁配合物(FeSSPA)和氯型水滑石(LDH-Cl)纳米晶载体,通过离子交换法将FeSSPA负载在LDH-Cl上,制备得到了水滑石负载磺基席夫碱铁复合物(FeSSPA-LDH)。紫外-可见漫反射光谱(UV-VisDRS)表明,该负载型复合物在可见光区有较好的响应。在可见光照射下(λ420 nm),FeSSPA-LDH活化分子O_2降解有毒有机染料罗丹明B(RhB)及无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的催化特性研究表明,其对有色染料和无色有机物均可有效降解。苯甲酸荧光光度法测定体系中产生的高活性氧化物种羟基自由基,表明反应机理主要涉及羟基自由基氧化机理。     

反应条件对Cu/Ni/Fe类水滑石去除CS_2的影响

采用共沉淀法合成Cu/Ni/Fe三元类水滑石衍生氧化物作为催化剂,从反应温度、空速、进口浓度、氧含量和相对湿度等方面考察了该催化剂对二硫化碳(CS_2)催化水解性能的影响以及不同反应条件对催化剂硫容的影响。实验结果表明:当反应温度为60~70℃、反应空速为2 000~4 000 h~(-1)、进口浓度为100~340 mg·m~(-3)、相对湿度为0.47%~0.67%时,该催化剂具有较高的脱硫效果和工作硫容;O_2含量的增加促进了水解产物H_2S氧化为硫酸盐,进而堵塞催化剂的碱性位,加快了催化剂中毒失活;H_2O和CS_2之间存在竞争吸附,一定含量的水蒸气有利于CS_2的水解反应,而过高含量的水会阻碍水解反应的进行,导致催化剂失活。     

Mg/Al/Fe水滑石的焙烧产物对F~-的吸附

采用共沉淀法合成Mg-Al-Fe类水滑石,并通过不同焙烧温度制得焙烧类水滑石。采用XRD,FT-IR,SEM等方法进行了吸附材料表征。研究了焙烧温度,吸附剂投加量,吸附时间,吸附初始p H值,吸附动力学,吸附等温线、吸附热力学等因素对Mg-Al-Fe类水滑石及其焙烧产物吸附F-的效果。研究表明,500℃焙烧类水滑石吸附效果最好,0.2 g吸附剂是最佳投加量值,在p H变化范围为3~8内吸附量基本无变化。研究结果表明,焙烧水滑石吸附符合准二级动力学曲线,反应活化能为E_a=14.63 k J/mol。反应基本符合Langmuir吸附等温模型。△G~0为负值表明该反应是一自发进行过程。高温有利于吸附反应进行。     

煅烧的水滑石同时去除水体中砷和氟

为探讨水滑石类材料对水体中氟、砷离子的同时去除效果,采用共沉淀法合成(Mg∶Al=2∶1)纳米类水滑石(LDHs),用傅立叶转换红外光谱、电子扫描透射电镜、X射线晶体衍射等手段对合成的材料进行了表征,并研究纳米材料在不同初始浓度、pH、吸附时间、阴离子干扰条件下其同时除砷氟性能。结果表明,煅烧后的水滑石(LDOs)对砷最大吸附量为51.02 mg/g,对氟最大吸附量为36.63 mg/g。吸附动力学实验表明,煅烧水滑石对砷的吸附在前6 h内基本完成,对氟的吸附在前10 h内基本完成。砷氟共存溶液保持pH=4~10及pH=6~8时,水滑石分别对砷、氟保持良好的吸附效率。对比不同阴离子对水滑石共除砷氟效率的影响,水滑石除砷速率受到阴离子影响力大小为:HPO2-4CO2-3NO-3Cl-SO2-4;水滑石除氟速率受到阴离子影响力大小为:CO2-3HPO2-4SO2-4Cl-NO-3。材料再生循环利用4次后,对砷和氟的吸附效率均能达到90%以上。实验结果表明,所合成的水滑石是一种优秀的能共除砷氟的吸附剂。     

磁性水滑石快速吸附水体中Cu(Ⅱ)离子

为了探究磁性水滑石对水体中Cu(Ⅱ)离子的去除效果,利用四氧化三铁对水滑石进行磁化,用扫描电子显微镜、X射线衍射仪和傅里叶红外光谱仪表征磁性水滑石。然后,探究磁性水滑石在不同吸附温度、时间、pH、投加量等条件下去除模拟废水中Cu(Ⅱ)的性能。结果表明,磁性水滑石对Cu(Ⅱ)最大吸附量为32.36 mg/g,吸附动力学结果表明,磁性水滑石对Cu(Ⅱ)的吸附在前90 min基本完成。溶液保持pH 5.6~6.5时,磁性水滑石对Cu(Ⅱ)有良好的吸附效率。磁性水滑石可以再生循环利用3~4次。实验证明,磁性水滑石是一种良好的Cu(Ⅱ)吸附剂。     

微波诱导Fe2O3/沸石负载型催化剂催化氧化焦化废水的研究

以天然沸石为载体,采用尿素均匀沉淀法制备了Fe2O3/沸石负载型催化剂(简称负载催化剂),研究其在微波辐射下对焦化废水的处理效果,探讨了负载催化剂投加量、微波辐射功率、微波辐射时间等因素对处理效果的影响,并考察了负载催化刑的重复使用性能.结果表明,天然沸石、于350℃焙烧得到的负载催化刑和于550℃焙烧得到的负载催化剂...     

脉冲放电协同Ag改性CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂对富氧条件下NO_x的脱除

随着机动车尾气中氮氧化物排放量的逐年增加,其对环境还有人体的危害也越来越大,为控制氮氧化物的排放,采用多针-板脉冲放电协同负载Ni、Co、Mn、Ce等金属氧物的复合型γ-Al_2O_3催化剂技术研究其在富氧条件下的脱硝效率,以及NO转化率,并使用Ag对γ-Al_2O_3催化剂进行相关改性制备出金属氧化物复合型催化剂,进而研究其脱硝率。结果表明:CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂的催化效果好于其他金属氧化物催化剂,其中脉冲放电协同CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂脱硝率为40.75%;不同负载量的Ce对催化剂活性影响也不同,协同负载量为1%的CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂最佳脱硝效率为48.89%,NO转化率达到67.33%;在Ag改性且Ag负载量为1%后,CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂其协同脉冲放电脱硝效率达到51.67%,对其BET表征后发现比表面积增加了3 m~2·g~(-1),同时催化剂上NO_x的还原活化位点增多。实验结果表明Ag改性CeO_x/γ-Al_2O_3催化剂协同脉冲放电在富氧条件下可以有效提高NO_x去除率,为下一步开发更高性能的催化剂提供了研究依据。     

基于SCR反应器NO_x均匀度测试的脱硝系统超低排放改造

以东北地区某350 MW火电机组为研究对象,对其超低排放改造后的脱硝系统择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)反应器进行性能测试,利用所获数据绘制等高线图和折线图,研究并分析了SCR反应器出、入口烟气流场和NO_x浓度场的分布特性。结果显示,脱硝系统平均效率为97.37%,SCR反应器出口NO_x平均浓度为13.31 mg·m~(-3),均达设计要求(脱硝效率≥91.1%,出口浓度≤40mg·m~(-3)),总体脱硝性能表现良好。结果表明:入口NO_x均匀度较好;甲、乙侧反应器出口烟道NO_x浓度的离散度分别为31.49%、56.90%,高于设计值(≤15%),出口NO_x分布不均匀。技术改造使得该机组SCR反应器出口NO_x浓度满足了超低排放限值的要求(≤50 mg·m~(-3)),却在喷氨优化调整、喷氨格栅清理以及催化剂压差控制等方面存在不足。在增加新催化剂层的基础上,对于催化剂层结构疏通、喷氨自动控制、烟气流场的校核与改造等方面仍有提升的空间。     

固体超强酸和金属氧化物类催化剂上CH4-SCR还原NOx研究进展

由于还原剂甲烷价廉易得,甲烷选择性催化还原NO_x（简称CH₄-SCR）被认为是最有潜力替代NH₃-SCR的催化还原技术。现有的CH₄-SCR催化剂中,分子筛类催化剂因催化活性高而被广泛研究,但由于其水热稳定性不好,使得非分子筛负载的催化剂成为近年来的研究热点,其中主要包括固体超强酸和氧化物两大类。综述了这两类催化体系在催化活性、反应机理及掺杂改性等方面的研究现状,比较了各种催化剂的优缺点,并对CH₄-SCR的发展前景进行了展望。     

超薄水滑石纳米片除磷效果与机理

为了开发一种新型高效的除磷吸附剂,通过甲酰胺一步合成法制备了不同镁铝反应物浓度的水滑石纳米片(LDHns-F1~4),并利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)等技术对LDHns-F的形貌进行了表征。结果表明,该方法成功合成了超薄水滑石纳米片,横向尺寸约30 nm,呈板状形貌和六角形微晶的特点。冷干后的水滑石纳米片具有水滑石XRD特征峰,干燥过程会造成纳米片的部分堆叠。等温吸附实验结果表明,纳米片LDHns-F3(镁铝反应物摩尔浓度为0.08、0.04 mol·L-1)对磷酸盐的饱和最大吸附量为128.0 mg·g-1,固磷能力比层状水滑石LDH-P提高61%。吸附反应在15 min后达到平衡,吸附动力学符合伪二级动力学方程,表明化学吸附可能是LDHns-F3吸附磷酸根的速率控制步骤。通过Zeta电位和X射线光电子能谱(XPS)对吸附机制进行分析,结果表明磷酸盐在水滑石纳米片层板表面通过羟基络合形成了内层络合物。水滑石纳米片层表面存在的大量羟基使其对含氧阴离子型污染物具有良好的吸附性能,在高浓度含磷水体处理中具有广阔的应用前景。     

铈类催化剂催化臭氧化的研究进展

催化臭氧化由于能产生无选择性的羟基自由基(·OH),克服了传统单独臭氧对有机污染物具有选择性的局限。典型非均相催化臭氧化体系常利用金属氧化物作为催化剂,其中铈氧化物由于具有良好的催化臭氧化效果而被广泛研究。整理了铈类催化剂在催化臭氧化中的研究进展,介绍了常规铈类催化剂的制备方法,总结了铈类催化剂的催化臭氧化机理,包括吸附理论、自由基理论和臭氧直接氧化。根据催化剂的复合物形式,可将铈类催化剂分为活性炭负载型、介孔材料负载型和金属氧化物复合型3种。对各种铈类催化剂的应用现状及催化效果进行介绍,并对其发展趋势进行展望。     

γ-Al2O3负载金属氧化物热催化分解沙林毒剂模拟剂

为了考察负载型金属氧化物催化剂对毒剂的热催化分解性能,以γ-Al_2O_3为载体,金属氧化物(Mn、Ni、Fe、Co、Cu和Ce)为活性组分,采用等体积浸渍法制备了负载型金属氧化物催化剂,对沙林毒剂模拟剂——甲基膦酸二甲酯(DMMP)进行了热催化分解评价实验,分别研究了不同反应温度、空速条件下热催化分解性能的变化规律。结果表明,在几种负载型金属氧化物催化剂中,CuO/γ-Al_2O_3表现出了最佳的防护性能。通过调控CuO负载量(1%～20%),发现5%CuO/γ-Al_2O_3具有较高的分散度和比表面积,热催化分解性能最好。磷物种的沉积造成催化剂比表面积的降低和晶体结构的破坏,是催化剂活性下降的主要原因。     

选择性吸附氧化硫代硫酸盐催化剂的研究

采用共沉淀法制备铜改性MgAl类水滑石(CLDH),并对制得的CLDH进行结构表征。结果表明,铜镁比(摩尔比)为0.1、450℃下焙烧4h时制得的CLDH层状结构相对维持的最好,BET表面积、孔容积和孔直径最大。类水滑石层状结构和高分散氧化铜是CLDH活性提高的主要原因。将制得的CLDH作为催化剂选择性吸附脱除模拟脱硫废液中的硫代硫酸根,CLDH用量为5g/L,反应温度为60℃,反应时间为6h时,硫代硫酸根脱除率为93.0%,而硫氰酸根的脱除率不足8%,CLDH再生3次后对硫代硫酸根仍然表现出良好的脱除效果和选择性。     

炭基磷钨酸催化剂的脱硝性能

以活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型磷钨酸催化剂,并将其应用于NH3-SCR法低温脱硝。研究了磷钨酸(HPW)负载量和焙烧温度对脱硝性能的影响,通过BET、XRD和FT-IR等方法对催化剂进行了表征和机理研究。研究结果表明,HPW与载体活性炭之间存在着键合作用,且其在活性炭上存在的物相状态与负载量有关;研究焙烧温度时发现,负载在活性炭上的HPW随着焙烧温度的升高而逐渐发生分解;在NH3-SCR法脱硝反应中,催化剂的焙烧温度和HPW负载量对催化剂的脱硝性能有很大影响,通过XRD和FT-IR表征发现,活性炭上HPW晶相的出现和HPW的分解均不利于反应的进行。实验得到炭基HPW制备的最佳焙烧温度为400℃,负载量为30%,用于NH3-SCR法脱硝在反应温度为200℃时,NO转化率可达80.8%。     

负载型汽车尾气催化剂简介

本文就近年来对负载型汽车尾气催化剂的研究进展进行综述,侧重说明其组成配方,性能的影响因素,及相关的结构研究。讨论了催化剂制备工艺,添加剂的作用,催化剂种类,催化剂失活原因和表征方法