河北省中南部二氧化碳浓度的飞机探测研究

为探究河北省中南部CO₂时空分布特征,利用空中国王350飞机搭载高精度CO₂分析仪和相关辅助设备,对石家庄、邢台城市上空(600～5600m)CO₂浓度进行飞机探测,探测期间共飞行4架次,取得7组CO₂浓度垂直廓线数据,探测期间CO₂浓度最小值为398.3×10^-6,最大值为414.6×10^-6,多架次垂直方向上平均浓度为(401.4～403.9)×10^-6.CO₂浓度随高度的增加,无明显规律性变化.边界层顶位于1000～2000m左右高度,在边界层顶以下受近地面排放源的影响较大.2500m高度上,其浓度随高度变化均存在一个短暂减小的趋势,高空基本不受近地面污染源的影响,CO₂浓度接近地面本底浓度.在同一高度上,白天CO₂浓度均略高于夜间.夜间CO₂在混合层聚集,混合层顶浓度达最大.邢台上空的CO₂与CH...     

我国中部地区大气CO2柱浓度时空分布

基于日本GOSAT及美国AIRS反演数据产品,对我国中部六省大气CO₂时空分布特征进行研究,结果表明：由GOSAT反演的中部地区2010~2013年大气CO₂年均柱浓度由389.36×10^-6增长到396.52×10^-6,年均绝对增长率达2.39×10^-6/a,呈现出冬春季高值、夏秋季低值的季节变化特征,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区;其CO₂柱浓度高值区集中在湖南、江西及周边一带,年均绝对增长率为2.01×10^-6,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值与长三角地区相当,略低于京津冀和东三省地区,由于受地面源汇影响较小,其与GOSAT反演结果相反,可能是由于AIRS反映了对流层中层大气状况,而GOSAT则更多地反映了近地面层大气CO₂变化.     

辽宁辽中县城郊地区大气污染物时空变化及来源特征

以辽中县水文站为辽宁省典型城郊地区大气背景站点,针对大气污染物,ρ(PM_2.5)和气象因子等进行了1年(2007年2月—2008年1月)的连续观测.研究了各污染物的浓度水平,日、季节变化以及来源特征.φ(O₃),φ(CO),φ(SO₂),φ(NO),φ(NO₂),φ(NO_x*),φ(NH₃)和ρ(PM_2.5)平均值分别为19.9×10-9,0.85×10-6,9.7×10-9,8.8×10-9,14.5×10-9,23.2×10-9,29.8×10-9和66.6 μg/m3. 除SO₂外,各污染物浓度水平均优于我国《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)的二级标准.φ(O₃)在日间达到最大值,一次污染物呈现双峰分布.从季节变化来看,φ(O₃)在夏季最高,春季最低.一次污染物如CO,SO₂,NO以及PM_2.5的浓度均在冬季达到最大值.地面监测的φ(O₃)和OMI卫星反演的NO₂ 柱浓度的变换趋势相同,但地面观测的φ(O₃)在春季明显低于柱浓度.后推气流轨迹分析结果表明,在φ(O₃)较高的夏、秋季,从东北地区和渤海湾起源的气流贡献最大.      

多源碳卫星近地面XCO2及人为CO2排放量特征分析

为定量分析近地面XCO₂与人为碳排放的时空特征,文章首先使用GOSAT、OCO-2卫星长时间序列近地面XCO₂数据集分析成渝地区XCO₂时空特征;再对XCO₂浓度及人为CO₂排放量进行EMD时间维分解,分析四川、重庆、北京不同时间尺度的变化特征。并用北京地面观测站点数据与卫星数据对比验证数据可靠性。结果表明：(1)201001-202112成渝地区近地面年均XCO₂浓度集中在389×10-6～410×10-6内,总体呈条带状分布,总年均增幅达19.6×10-6;XCO₂低值区位于西部、高值区位于中部及东部。(2)EMD及EEMD分解201001-202112成渝地区XCO₂后各IMF具有年际变化和季节变化的时间周期特性,RSE仍呈上升趋势。IMF1～IMF4为人为源碳排放,IMF5～IMF7为自然源碳排放。结果存在一定滞后性。(3)EMD分解201901-202012四川省、重庆、北京日尺度人为CO_2<...     

基于卫星遥感的四川省XCO2高分辨率时空分布

为深入了解四川省碳源、碳汇情况,该研究基于XGBoost机器学习算法,对多源卫星(GOSAT、OCO-2和OCO-3)的CO₂干空气柱平均摩尔分数(XCO₂)数据进行融合填补,重构四川省2015-2021年1 km网格XCO₂逐日浓度时空分布。结果表明,XGBoost模型基于网格和天的留出验证R²分别为0.98和0.96,可实现XCO₂数据的高精度时空分布重构。四川省2015-2021年XCO₂年平均浓度为406.5×10^-6,年平均增长速率为2.50×10^-6,增长速率呈逐年下降趋势。多年XCO₂浓度在春季最高,秋季最低,季节差异为3.4×10^-6。XCO₂浓度在空间上呈现“东部高,西部低”的分布特征,四川盆地内的城市XCO₂浓度普遍较高。各个城市的XCO₂在空间上呈现不同的分布特征,与当地碳源、碳汇密...     

1991—2004年东亚温室气体浓度特征及变化趋势

利用NOAA Earth System Research Laboratory提供的1991─2004年Tae-ahn(韩国),Ulaan Uul(蒙古)以及瓦里关(中国)的大气温室气体CO₂和CH₄的数据,对东亚地区大气温室气体的浓度特征及变化趋势进行研究.结果表明:14年来东亚地区大气中φ(CO₂)和φ(CH₄)月和年平均值总体呈明显上升趋势;3个监测站的φ(CO₂)年线性递增率比较接近,平均值为1.91×10-6a-1,季节变化较一致;从沿海到内陆这2种温室气体的浓度均随海拔升高而逐渐降低.      

基于地基便携式FTIR的CO2与CH4柱浓度观测研究

地基傅里叶变换红外光谱技术(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)由于其具有高的时空分辨率、对地表大气浓度变化敏感等优点，已成为遥测温室气体柱浓度的重要技术。基于便携式的傅里叶变换红外光谱仪(EM27/SUN)采集的太阳光谱来反演北京市区CO₂与CH₄柱浓度。通过与高分辨率FTIR观测结果比对，验证了EM27/SUN观测的准确性和可靠性。同时利用正午观测的CO₂和CH₄柱浓度结果计算了CO₂与CH₄观测精度。其中CO₂的观测精度为0.16×10^-6,CH₄的观测精度为1.4×10^-9。最后，给出了CO₂与CH₄时间序列变化，CO₂与CH₄在观测期间的变化较为一致。该研究表明了便携式FTIR观测CO₂与CH     

基于多源碳卫星融合产品的中国地区XCO2与人为CO2排放时空变化

准确评估大气CO₂浓度和人为CO₂排放时空变化对于减缓温室气体排放导致的气候变化至关重要,因此,本文基于GOSAT和OCO-2卫星数据融合生成的全球长时间序列、时空连续的Mapping-XCO₂产品,研究2010～2020年中国大气CO₂柱浓度(XCO₂)时空变化特征以及卫星监测人为CO₂排放能力.结果表明:Mapping-XCO₂与中国大气本底站观测存在较高的一致性,具有良好的适用性;2010～2020年中国XCO₂呈现东高西低的空间分布,年均XCO₂为400.4×10^-6,年增长速率为2.47×10^-6;非生长季XCO₂异常可刻画人为CO₂排放时空变化,各省级行政区非生长季XCO₂异常与人为排放清单EDGAR和ODIAC的相关系数分别为0.71、0.67;2010～2020年京津...     

京津冀地区严重光化学污染时段O3的时空分布特征

利用MCCM(多尺度气象空气质量模式)对京津冀地区2008年6月严重光化学污染时段的近地面φ(NO_x)和φ(O₃)进行了模拟;同时,为了检验MCCM系统模拟φ(O₃)时空分布的能力,将模拟的气象要素、φ(NO_x)和φ(O₃)与观测数据进行了比对,并利用验证后的模拟结果对该地区严重光化学污染时段O₃时空分布特征进行研究. 结果表明:①MCCM模式可较好地反映气象场和污染物浓度场的时空分布特征. 气温、露点温度和气压的观测值与模拟值的相关系数分别为0.85、0.77和0.95;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符. ②城市中心地区φ(NO_x)较高,北京和天津城市地区的φ(NO_x)甚至超过了30×10-9;京津冀平原大部分地区午后14:00φ(O₃)的最大值超过了70×10-9;而太行山沿线φ(O₃)的最大值超过了80×10-9. 结合气象要素的分析表明,午后φ(O₃)在太行山沿线的高值与气压场和流场关系密切. ③利用判断O₃生成敏感性指标——H₂O₂/HNO₃(体积分数比)分析发现,φ(O₃)日最大值和φ(总氧化剂)(总氧化剂=NO₂₊O₃)平均值的高值区域与O₃生成受NO_x和VOCs协同控制的区域极为吻合. 因此,要达到降低区域的光化学污染,应以VOCs的消减为主,同时兼顾NO_x的消减.      

象山湾大气中CH4和CO2时空分布及其同位素组成特征

海湾区域的温室气体排放对于全球变暖具有重要影响,因此本研究选取中国东部典型海湾-象山湾作为研究对象,通过对CH₄和CO₂的浓度与同位素的时空变化特征分析来揭示海岸带对全球气候变化的影响.象山湾海域低层大气中CH₄浓度变化范围为(1.72～2.17)×10^-6,平均浓度为1.82×10^-6;δ¹³C_CH4的变化范围为-60.69‰～-41.10‰,平均值为-50.261‰;CO₂浓度变化范围为(410.3～640.3)×10^-6,平均浓度为433.294×10^-6;δ¹³C_CO2的变化范围为-16.79‰～-2.33‰,平均值为-6.83‰.CH₄含量整体上呈湾内大于湾外、从陆地向海方向逐渐减少的趋势,表明近浅海区域是大气甲烷的源;而CO₂含...     

唐山上空CO2和CO浓度特征的飞机探测研究

为研究唐山城市上空CO₂与CO浓度时空分布,进一步定量其碳排放,于2018年11月~2019年3月,利用运十二飞机搭载高精度温室气体分析仪和相关辅助设备,对唐山市上空（200m~4600m）CO₂与CO浓度进行飞机探测.探测期间共取得6组CO₂和CO浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CO₂浓度变化范围406×10^-6~453×10^-6,CO浓度变化范围27×10^-9~1135×10^-9.夜间探测有明显的混合层存在时,CO₂与CO浓度分布在混合层内有向上聚集现象,且在混合层顶均达到最大值;白天探测无明显的混合层存在时,浓度整体随高度增加而减小.在探测期间整层的平均风力小于4级时,CO₂和CO浓度极显著相关,CO₂和CO浓度比变化范围32.2~43.9.以2019年2月23日白天的架次为案例进行分析,微风条件下空气团经过城市后,CO₂和CO浓度均有所增加,显示当日唐山是CO₂和CO的源,结合质量平衡法或大气反演模式可以进一步估算城市CO₂和CO排放量.     

诱导结晶反应中介稳区的研究

CaCl₂-Na₂CO₃溶液体系中c(Ca2+)和c(CO₃2-)处于介稳区中,是该体系诱导结晶反应能够进行的前提条件.临界值点是介稳区的边界点,应用电导率法测定CaCl₂-Na₂CO₃溶液体系的临界值点,对影响临界值的温度,pH,反应时间和搅拌强度等因素进行了研究,绘制了不同条件下CaCl₂-Na₂CO₃溶液体系的介稳区.结果表明,降低温度,增加溶液的pH,搅拌强度适中能够降低出现临界值时的电导率,增加介稳区的面积.考虑到试验的可操作性和成本等因素,确定CaCl₂-Na₂CO₃溶液体系诱导结晶反应的最佳条件:温度为25 ℃,pH为9.0,反应时间为10 min,搅拌强度为200 r/min.在最佳反应条件下,c(Ca2+)和c(CO₃2-)满足3.496×10-10［Ca2+］-1.182 6<［ CO₃2-］<4.96×10-9［Ca2+］>/sup>-1时,诱导结晶反应能够在介稳区中进行.      

中国服务业能源消费CO2排放及其因素分解

基于IPCC温室气体排放清单指南中的CO₂排放因子与核算方法,估算了1995—2010年中国服务业能源消费与CO₂排放量,并对其总体变化趋势进行时间序列分析;以LMDI(对数平均迪氏指数)法辨识与分解3个时段(1995—2000年、2000—2005年和2005—2010年)中影响中国服务业CO₂排放量变动的关键因素及其对CO₂排放量的贡献值. 结果表明:1995—2010年中国服务业能源消费CO₂排放量增长态势明显,累计排放总量为853197.55×104t;服务业能源消费主要依赖于高碳化能源燃料,各年度油品和煤品分别占能源消费总量的67%~74%和5%~27%;LMDI分析结果显示,1995—2010年产业规模和人口效应引起CO₂排放增加量分别为133357.10×104和7691.25×104t,能源效率和能源结构引起CO₂排放减少量分别为59034.50×104和23898.60×104t. 提出CO₂减排对策:①以经济、政策和监管手段促进服务业节能减排;②依托科技创新提高能源综合利用效率,降低服务业CO₂排放量.      

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

基于烟雾箱模拟的己烯醇与O3气相反应的动力学研究

为了研究O₃与挥发性不饱和醇的动力学常数以及反应活性差异的原因,使用绝对速率法在烟雾箱中对5种己烯醇和O₃的反应动力学进行研究.结果表明:Z-2-己烯-1-醇、E-2-己烯-1-醇、Z-4-己烯-1-醇、E-4-己烯-1-醇、5-己烯-1-醇与O₃在298 K、101 325 Pa下的反应动力学常数分别为（8.94×10-17±0.80×10-17）、（13.95×10-17±0.48×10-17）、（8.82×10-17±0.31×10-17）（10.01×10-17±1.03×10-17）和（0.82×10-17±0.04×10-17）cm3/（molecule·s）,并通过理论计算结果来解释和讨论动力学常数的变化趋势,发现不同烯醇与O₃反应的活性会受到—OH和双键相对位置的影响.通过试验所得动力学数据与大气氧化剂平均浓度计算得到各种己烯醇的大气寿命,发现O₃、OH自由基和NO₃自由基在消除Z-2-己烯-1-醇、E-2-己烯-1-醇、Z-4-己烯-1-醇和E-4-己烯-1-醇的过程中均属于竞争反应,但在高O₃污染地区,这4种己烯醇的消除是由O₃所主导的,5-己烯-1-醇因结构的原因,其大气寿命较长,超过7 h.研究显示:O₃对这5种己烯醇的清除作用明显;研究数据为环境空气质量预测模式提供了相关的动力学参数;己烯醇中各官能团的不同位置对其与O₃反应活性的影响结果,可为类似烯醇与O₃的反应速率常数的测定和预测提供理论支持.      

长三角地区大气NO2和CO2浓度的时空变化及驱动因子分析

以长三角城市群为研究对象,利用卫星遥感观测数据协同分析长三角地区大气NO₂和CO₂浓度的时空变化特征和驱动因子,揭示了长三角地区污染物和CO₂高浓度地区空间格局.结果表明长三角城市群地区大气NO₂和CO₂浓度的时空分布及变化特征呈现了受化石燃料燃烧和机动车排放等人为活动以及区域地形、地表覆盖、气候等自然条件的综合影响结果.大气NO₂和CO₂高浓度值围绕太湖明显呈口对西南向的U字形分布,一致于围绕太湖分布的杭州、上海、苏州、无锡、常州和南京等大型城市区域,以及安徽铜陵地区的工业排放区.大气NO₂浓度值呈现秋冬时期较高,夏季最低的季节分布特征.大气CO₂浓度受植被CO₂吸收和CO₂的积累影响,8~9月最低,4~5月最高.此外,随着人为排放活动的急剧减少,2020年1~3月的大气NO₂浓度比2019年同时期降低了50%以上,其中分布了以钢铁厂、燃煤厂为主的大型工业热源的城市NO₂浓度下降最多,如镇江、南京、马鞍山.     

典型“组群式”城市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源

为探究典型“组群式”城市——淄博市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源,于2016年8月对淄博市6个城市点（桓台、张店、临淄、淄川、博山、周村）、2个郊区点（沂源、高青）及1个清洁对照点（鲁山）同步进行PM_2.5和PM₁₀采样,分析了大气颗粒物质量浓度及9种水溶性离子的空间分布特征,并利用主成分分析方法探讨了PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源.结果表明:①淄博夏季各点位（清洁对照点除外）PM_2.5和PM₁₀质量浓度日均值范围分别为57.2~112和77.4~163 μg/m3,空间分布特征表现为城市点>郊区点>清洁对照点;各点位PM_2.5/PM₁₀（质量浓度之比）在0.61~0.80之间,表明淄博夏季大气颗粒物污染以PM_2.5为主.②水溶性离子在PM_2.5和PM₁₀中占比分别为53.3%和48.5%,其中二次无机离子分别占总离子浓度的91.4%和83.7%,表明大气颗粒物主要以二次离子为主,并且主要富集在PM_2.5中;PM_2.5中∑阴离子/∑阳离子（摩尔浓度之比）为1.07,PM₁₀中该比值为0.87,说明PM_2.5接近中性,而PM₁₀呈弱碱性.③淄博夏季各点位离子来源具有一定的空间差异性,城市点、郊区点与清洁对照点间的CD（分歧系数）均高于0.2,而城市点间CD值低于0.2,说明城市点位间的水溶性离子的化学性质较为相似.④主成分分析表明,淄博夏季大气PM_2.5中的水溶性离子可能主要来源于工业源、生物质锅炉、燃煤、二次源、道路尘及建筑尘,而PM₁₀中的离子主要来源于道路尘、建筑尘、海盐及二次源.研究显示,淄博市颗粒物污染严重,具有明显的空间分布特征,水溶性离子来源复杂,应采取分区、多源控制的污染防治对策.      

五台山大气CO2本底浓度及源汇特征

基于五台山站2017年1月~2020年12月的大气CO₂连续观测资料,采用平均移动过滤法（MAF）和后向轨迹分析方法,对五台山大气CO₂本底浓度及源汇特征进行研究.结果表明：五台山大气CO₂浓度受到区域或局地源汇的影响,筛分后的CO₂本底小时浓度振幅为44.9×10^-6,小于未经筛分的CO₂浓度振幅94.7×10^-6.2017~2020年CO₂本底浓度呈逐年上升趋势,但增幅放缓;抬升浓度占比有所下降,吸收浓度占比波动较小,表明人类活动对CO₂浓度的影响逐年减弱,而五台山周边地区陆地生态系统碳汇作用相对稳定.CO₂本底浓度夏季最低,秋冬季次之,春季最高;日变化夏季最明显,峰谷值分别出现在05：00和16：00,其他季节日振幅仅在0.7×10^-6~1.8×10^-6之间.与本底浓度相比,抬升浓度的差异值自10月至翌年3月明显增大,而吸收浓度的差异值在6~9月最显著,分别反映出人为活动排放源以及陆地生态系统吸收汇对CO₂本底浓度的影响.源汇浓度日变化均为单峰结构,抬升浓度白天高、夜间低,吸收浓度刚好相反.春、秋和冬季造成CO₂浓度明显抬升的地面风向主要为西南风,且随风速的增加CO₂浓度能够保持较高水平,而夏季主要为东北偏东风;春、夏季,2~4m/s的风速有利于进一步降低CO₂吸收浓度.后向轨迹分析表明,气团远距离输送对源汇浓度的影响除了取决于气团途径区域的CO₂排放情况,还与气团的空间垂直输送路径有关.