天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2垂直柱浓度的变化研究

为研究天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2垂直柱浓度(VCD)的变化特征,选择乌鲁木齐郊区三道坝镇、博乐郊区84团和库尔勒郊区西尼尔镇为观测站点,采用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX DOAS)观测NO_2VCD。结果表明:(1)天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2VCD呈早晚双峰型,峰值出现在9:00和18:00,3地平均NO_2VCD早、晚峰值分别为(8.361±5.105)×10~(15)、(8.590±3.298)×10~(15) molec/cm~2;(2)通过对NO_2VCD和云量的二次曲线拟合,发现云量大于0.3%时,NO_2VCD与云量呈正相关;(3)月均NO_2VCD呈现三道坝镇84团西尼尔镇,三道坝镇与西尼尔镇、三道坝镇与84团的NO_2VCD差异显著。     

基于MAX-DOAS的乌鲁木齐市NO_2时空变化

为研究乌鲁木齐市NO_2污染状况,了解其时空分布特征及其影响因素,基于多轴差分吸收光谱技术(MAXDOAS),利用2014年4月—2015年12月3个监测点和多次车载移动观测的数据,反演了乌鲁木齐对流层NO_2垂直柱浓度(VCD),并且结合气象和地形等因素进行了分析。结果表明:NO_2VCD由高到低的季节依次是冬季、春季、秋季和夏季,均值为10.84、7.78、5.98和3.56×1015molec·cm~(-2);由高到低的监测站依次是城区站、工业区站和郊区站,年均值为9.52、8.44和5.58×1015molec·cm~(-2);日变化上春冬两季呈U型,夏秋两季呈双峰型;NO_2空间分布由南到北呈明显的"两头低中间高",高值通常出现在市区高架桥附近;乌鲁木齐NO_2VCD与气象因子温度、风速、相对湿度、日照时数都有较好的相关性;乌鲁木齐夏季盛行西北风,顺势于地形利于市区污染物传输出去,冬季盛行东北风,而东面有博格达山阻挡致使风速较低,污染物滞留堆积浓度高。     

乌鲁木齐市夏季大气对流层NO_2垂直柱浓度特征研究

为掌握乌鲁木齐市夏季大气对流层NO2垂直柱浓度(VCD)变化特征,2013年6—8月利用地基多轴差分吸收光谱仪,依据该市南高北低的地形和常年主风向(西北风/东南风),分别在商业区、生活区、工业区和农田区进行大气对流层NO2VCD的监测。结果表明:(1)乌鲁木齐市夏季大气对流层NO2VCD均值为5.70×1015 molec/cm2,早、晚的浓度较高;随南高北低地势,大气对流层NO2VCD呈现南部北部中部的趋势;从不同功能区看,商业区农田区工业区生活区;(2)比较不同天气条件下的大气对流层NO2VCD,晴天的浓度大于多云的浓度;且多云条件的日变化幅度小于晴天,但在不同天气条件下大气对流层NO2VCD在市区不同空间点各有差异;(3)功能区因素、地形地貌因素、主要污染物因素、气象因素和风场效应等的共同作用是乌鲁木齐市夏季大气对流层NO2VCD变化特征空间差异的原因。     

天山南北绿洲城市重污染期对流层NO_2垂直柱浓度时空分布特征

为探讨天山南北绿洲城市重污染期对流层NO_2的垂直柱浓度(VCD)分布特征,利用多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)对2015—2017年重污染期间天山北坡乌鲁木齐、石河子、小城市博乐及南坡中等城市库尔勒、小城市和田市区进行定点监测和车载移动监测,研究NO_2VCD时空分布规律,并与同期臭氧监测仪(OMI)卫星反演提供的NO_2VCD进行对比分析。结果表明,天山南北绿洲城市NO_2VCD日变化均呈"早晚高,中午低"趋势,其中最大4h(15:00—19:00)NO_2VCD为乌鲁木齐市库尔勒市石河子市和田市博乐市;移动监测数据表明,城市对流层NO_2VCD在风向稳定且具有较高风速的监测日时,下风向浓度通常高于上风向,且车流量较高的立交桥与道路交汇处容易出现高值;因天山南北绿洲城市的地形不同,气象因子的差别(尤其是风场)是导致对流层NO_2VCD浓度差异的重要原因;MAX-DOAS监测的NO_2VCD与OMI卫星反演NO_2VCD具有较好的一致性。     

新疆库尔勒对流层NO2特征分析

利用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS),选择新疆开孔河流域绿洲城市库尔勒为研究区,于2014—2016年对其市区及郊区的对流层NO_2垂直柱浓度(VCD)进行观测,结果表明:(1)从日变化来看,市区在不同季节的NO_2VCD日均值为冬季秋季春季夏季,郊区为冬季春季秋季夏季。(2)从季节变化来看,市区和郊区的NO_2VCD波峰均出现在冬季,波谷基本出现在夏季;NO_2VCD的年均值在2014年最高,2015年有所下降,2016年又开始回升。(3)NO_2VCD与同期NO_2地面浓度变化趋势基本一致,两者相关性良好(R=0.795)。(4)地形与风向影响使得库尔勒污染物不断向郊区扩散,造成郊区NO_2浓度的增加;冬季漫长的采暖期、风沙天气频发以及不利于污染物扩散的静稳天气条件导致污染物的聚集,难以及时扩散。     

汾渭平原采暖期与非采暖期大气环境质量时空变化特征研究

采暖期重污染天气频发,成为大气环境质量改善的难点。汾渭平原刚被划为中国环境治理的重点区域,大气污染形势十分严峻。基于2014—2018年PM2.5、SO_2、NO_2、O_3和CO等污染物监测数据及空气质量指数,分析了汾渭平原采暖期和非采暖期大气环境质量的时空变化特征。结果表明:(1)采暖期PM_(2.5)、SO_2、NO_2和CO浓度均高于非采暖期,非采暖期PM_(2.5)相比采暖期低42%～54%,采暖期SO_2、NO_2和CO的平均浓度分别是非采暖期的2.7、1.5、1.6倍,而非采暖期O_3平均浓度是采暖期的2.2倍;(2)PM_(2.5)和SO_2为采暖期首要污染物,O_3为非采暖期首要污染物;(3)采暖期和非采暖期三省交界处和临汾的PM2.5浓度均较高,采暖期气态污染物的空间分布与非采暖期基本相似,其中SO_2浓度的空间分布为山西境内河南境内陕西境内;(4)采暖期PM_(2.5)与SO_2、NO_2、CO浓度均呈正相关,与O_3呈负相关,非采暖期SO_2、NO_2和CO随PM_(2.5)浓度呈一致变化趋势,均先上升后下降,与采暖期的变化趋势并不相同;(5)采暖对PM_(2.5)和SO_2的年平均贡献率分别为34.9%和42.1%。     

西安市全年中PM_(2.5)水溶性无机离子变化特征

采用ICS-1100型离子色谱仪在2014年6月到2015年6月期间对西安市大气中PM_(2.5)水溶性离子(NO_3~-、NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_2~-、Cl~-、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、K+)进行的实时监测,分析了全年PM_(2.5)中水溶性无机离子变化特征。结果显示:采样期间,西安市PM_(2.5)中NO_3~-、NH_4~+、SO_4~(2-)和Cl~-年均值占总离子的89.49%,且有明显月变化趋势,峰值出现在11和12月份,月浓度均值较往年同期降低,最高达到30.26、15.19、11.43和16.60μg·m~(-3)。Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)和K~+浓度变化趋势与主离子不完全一致。NO_3~-均值大于SO_4~(2-)均值,表明PM_(2.5)中水溶性离子的主要贡献者为移动源。NO_3~-小时均值高于SO_4~(2-)小时均值,且在10:00和20:00处形成2个峰值。PM_(2.5)中NO_3~-与NO_2~-在0.05水平上显著相关,SO_4~(2-)与Cl~-的在0.01水平上极显著相关。     

西安市机动车污染物排放清单与空间分布特征

基于机动车排放因子(MOVES)模型和地理信息系统(ArcGIS)技术,建立了西安市2017年分辨率为1km×1km的机动车污染物排放清单。结果显示:2017年西安市机动车污染物PM_(2.5)、PM_(10)、NO_x(NO+NO_2)、NO、NO_2、N_2O和挥发性有机物(VOCs)的年排放总量分别为126.1×10~4、138.2×10~4、2 884.2×10~4、2 577.8×10~4、306.4×10~4、27.9×10~4、1 281.2×10~4 kg;柴油车是PM_(2.5)、PM_(10)和NO_x排放的主要来源,贡献率分别为80.2%、79.5%和75.8%;VOCs和N_2O则主要来自汽油车,贡献率分别为74.2%、89.7%;总体看来,研究区域内不同污染物的空间分布规律相似,这与西安市公路分布有关,PM_(2.5)和NO_x的排放主要集中在主城区及周边县区的高速路和国道,而VOCs的排放主要集中在主城区二环及环内。     

液相络合脱硝中吸收脱除NO的反应机理

在鼓泡反应器中研究了乙二胺合钴溶液吸收NO的反应机理。实验结果表明:[Co(en)_2(NO)(OH~-)]~+不能被O2直接氧化;[Co_2(en)_4O2(OH~-)]~(3+)基本没有脱除NO的能力;[Co_2(en)_4O_2(OH~-)]~(3+)能够与[Co(en)_2(NO)(OH~-)]~+反应生成NO_3~-和NO_2~-;[Co_2(en)_4O_2(OH~-)]~(3+)与[Co(en)_2(NO)(OH~-)]~+的混合溶液具有脱除NO的能力。     

杭州市区空气污染特征及灰霾成因分析

利用2013年3月1日至2014年2月28日杭州市区4种常见污染物(NO_2、CO、PM_(2.5)和PM_(10))的小时浓度监测数据对杭州市区全年空气污染特征进行分析,并针对2014年1月17至19日的一次灰霾过程进行了污染特征与成因分析。结果表明,杭州市区NO_2质量浓度年均值为51.55μg/m~3,CO为0.87mg/m~3,PM_(2.5)为67.02μg/m~3,PM_(10)为102.06μg/m~3,均表现为冬季浓度高夏季浓度低的特征。4种污染物基本都在每天的9:00—10:00和19:00—20:00出现两个峰值。杭州市区PM_(2.5)主要来自于二次污染物转化,灰霾过程中PM_(2.5)质量浓度最高值接近300μg/m~3。这次灰霾过程的主要潜在源区包括京津地区、山东中部和江苏南部等地区,杭州市区本身气象条件加剧了这次污染的严重程度。     

基于MODIS数据的中国地区气溶胶光学厚度时空变化特征

利用2007—2017年的MODIS/AQUA C6版MYD08_M3气溶胶产品数据资料,从时间和空间角度分析中国气溶胶光学厚度(AOD)变化特征。结果表明:(1)2007—2017年中国AOD年均值在0.40～0.55波动,平均值为0.48,11年间中国AOD年均值降低0.06;(2)中国AOD高值区集中在长江中下游、华北平原、珠江三角洲以及新疆的塔里木盆地,而川西、滇西北与青藏高原交界的地区为低值区,东北及内蒙古北部的AOD也相对较低。(3)地势对AOD分布具有一定影响,一般地,AOD高值区总体分布在低海拔地区,而AOD较低的区域主要位于高海拔区。(4)中国AOD表现出一定的季节变化特征,总体上呈春夏季高峰,秋季最低,冬季至次年春季逐步回升的趋势,此外采暖期内AOD整体上低于非采暖期。     

济南市PM2.5化学组分及污染特征分析

为探讨济南市大气PM_(2.5)主要化学组分和污染特征,2017年在济南市开展了PM_(2.5)样品采集工作,分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子浓度水平。结果表明:采样期间济南市PM_(2.5)中OC、EC年均质量浓度分别为9.10、2.68μg/m~3,全年OC与EC质量浓度的比值为3.4,二次有机碳污染严重;OC、EC季节分布特征明显,均为冬季浓度最高,且秋、冬季两者相关系数较高,表明秋季和冬季OC、EC来源较为一致。NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+年均质量浓度之和为34.29μg/m~3,占水溶性离子总量的88.9%,是济南市PM_(2.5)中最重要的组分;各水溶性离子浓度具有明显的季节变化特征,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、Cl~-和K~+均冬季浓度最高,而Ca~(2+)春季浓度最高;PM_(2.5)中NO_3~-与SO_4~(2-)质量浓度的比值为1.10,说明相比于固定污染源,移动污染源对济南市PM_(2.5)影响更大。     

北京与伦敦空气中气态污染物的比对研究

城市空气质量问题已经引起广泛关注.通过对中英2个大城市北京与伦敦 2004 年 8 月～2005 年12 月空气中气态污染物 O3、NOx、SO2 和 CO 浓度变化的分析与对比发现:参照世界卫生组织空气质最准则、欧盟空气质量标准、美国国家空气质量标准或国家空气质量二级标准,北京O3、NO2、SO2和 CO 浓度的超标天数或时数明显高于伦敦.观测期内,北京 O3、NOx、SO2 和 CO 浓度明显高于伦敦,平均值分别是 17.9±22.1×10-9、72.4±76.1×10-9、19.5±21.8×10-9、2 004.6±1 509.8×10-9与10.8±9.9×10-9、54,6±38.9×10-9、1.8±2.2×10-9、372.3±235.0×10-9.两城市 O3 统计日变化形式均表现为白天高、夜晚低,峰值出现在午后 14:00 左右,日较差分别为 31.5±30.9×10-9与 11.1±7.7×10-9;NO、NO2、SO2 和 CO 呈双峰态日变化,峰值出现在交通的早高峰与晚高峰附近.北京 O3 最高值出现在夏季,而伦敦出现在春季;但两城市NOx、SO2 和 CO 最高值均出现在冬季.北京与伦敦的NO2与 NO 呈显著线性相关,且斜率与截距十分相似,分别是 1.25 和 1.28 与 28.1 和 23.2;同时两城市 CO/NOx 比率明显高于 SO2/NO 分别为 14.0、4.5 与 0.13、0.03.由此可以判断:对于两城市空气污染问题,交通源的贡献要远大于点源;但点源也对两城市空气质量造成影响.此外,连续逆温的天气是造成重污染事件的原因.     

机动车细微颗粒物及气体污染物排放的隧道实测研究

利用隧道实验法对澳洲Vulturestreet公交专用隧道的细微颗粒物和气体污染物进行连续4d实测,分析了自然通风和纵向通风下隧道内NOX、细微颗粒物数目浓度以及细微颗粒物粒度分布特征。结果表明,隧道内细微颗粒物粒径谱呈双峰分布,峰值区段细微颗粒物粒径分别在19～25、70～105nm,判定为低硫柴油公交车和CNG公交车共同作用结果。隧道内NO2/NOX比值与NOX具有很强的相关性(R2=0.8320),当NOX大于1.000×10-6时,NO2/NOX渐进于(0.088±0.001),同时,NOX与细微颗粒物数目浓度、细微颗粒物总体积(VFP)呈明显的线性相关关系。柴油公交车和CNG公交车的混合条件下,细微颗粒物数目浓度、NOX平均排放因子分别为(2.48±1.53)×1014个/km、(12.8±5.1)g/km,柴油车和CNG公交车细微颗粒物数目浓度排放因子和NO排放因子没有明显差异。     

西安采暖期PM2.5及其水溶性无机离子的时段分布特征

为了探讨西安市采暖期大气颗粒物PM2.5及其水溶性无机成分的污染水平,于2010年1月4日—2月1日按一天8个时段(每个时段3 h)连续采集PM2.5样品四周,每周更换一次滤膜。结果显示,西安市采暖期PM2.5的质量浓度时段差异较大,呈现明显的双峰分布特征:21:00—24:00时段(147.516μg/m3)和09:00—12:00时段(141.678μg/m3)。4种被测水溶性无机组分总浓度为39.801μg/m3,占PM2.5总浓度的30.5%。SO24-和NO3-是最主要组分,占到4种无机组分的86.2%。各离子间相关分析显示,Cl-只与NO3-有较强的相关性,表明机动车尾气对Cl-有较大的贡献。SO24-和NO3-时段分布规律较为相似,与PM2.5浓度的时段分布特征相反:在PM2.5污染最轻的15:00—18:00时段,SO24-和NO3-的相对含量达到一天中的最高浓度时段,而在PM2.5双峰时段,它们的含量有所降低。     

兰州市冬季机动车限行对环境空气质量影响的效果评价

通过观察2014—2016年兰州市环境空气质量变化,特别分析了2016年冬季机动车单双号限行政策对兰州市环境空气质量的影响,初步评价兰州市机动车限行政策效果。结果表明:2014—2016年冬季限行期(11月20日至12月26日)PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、CO年均值均呈现逐年上升现象;2016年冬季限行期PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2日均值和O_38h均值没有明显改善,分时段单双号限行期PM_(2.5)、NO_2日均值较全天单双号限行期有所升高,冬季单双号限行政策效果有限;气象条件、地理类型、人为活动对兰州市空气质量影响较大。     

PVA凝胶内基质扩散系数测定及其传质性能的优化

凝胶的传质性能是影响其处理效能的主要因素之一,为了提高PVA凝胶内基质的扩散能力,对PVA凝胶的传质性能进行了研究,通过单因素实验确定添加剂活性炭和CaCO_3对传质性能的影响程度采用2因素5水平的响应面分析法(response surface methodology,RSM)优化了PVA凝胶的传质性能。研究结果表明:添加适量的活性炭和CaCO_3可有效改善PVA凝胶的传质性能;在添加剂最优添加量下AH+4~+-N,NO_2~--和NO_3~--N在凝胶中的有效扩散系数分别为1.3637×10~(-9)、1.085O×1O~(-9)和1.0199×lO~(-9)m~2·s~(-1)。     

无烟煤去除水中亚硝酸盐氮的机理研究

近年来,随着工农业迅速发展,城市化进程加快,水体"三氮"污染逐渐成为研究热点,其中NO_2~--N的危害及毒性居首,去除饮用水中的NO_2~--N意义重大。通过对无烟煤、瓷砂和沸石3种滤料去除水中NO_2~--N的效果进行比选,结果表明,无烟煤对水中NO_2~--N的去除效果最好。无烟煤对NO_2~--N的等温吸附更符合拟二级动力学吸附过程,且能很好地用Freundlich吸附模型拟合。pH对去除效果有影响,pH在6~7的范围内去除效果最佳。在一定浓度范围内,提高NO_2~--N的初始浓度,有利于提高无烟煤对NO_2~--N的去除效果。5种无机阴离子(Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、CO_3~(2-)和PO_4~(3-))对无烟煤去除NO_2~--N有不同程度的抑制作用:PO_4~(3-)CO_3~(2-)SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-。HCl可以有效再生无烟煤,最佳再生浓度为0.2 mol·L~(-1)。无烟煤重复再生使用4次之后,对NO_2~--N的去除率仍然可达88%。     

紧凑型SCR催化剂在船舶柴油机上的脱硝性能

为了减小SCR系统在船舶上的占用空间,在YC6A220C型高速船舶柴油机实验平台上进行了紧凑型蜂窝状V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂在高空速下的脱硝实验研究,研究了不同氨氮比、空速、温度和NO浓度对脱硝性能的影响。实验结果表明:在氨氮比为1、空速35 000 h-1、温度250~360℃、NO浓度约205×10~(-6)~600×10~(-6)时,催化剂对柴油机尾气的脱硝效率都在80%以上,满足Tier-III对高速船舶柴油机的NOx排放标准;在氨氮比为1、空速35 000 h~(-1)、温度360℃时,催化剂对NO浓度达到1 300×10~(-6)和1 900×10~(-6)的脱硝效率都在80%以上,达到Tier-III对中、低速柴油机的NOx排放标准。     

北京市交通干道空气中CO_2和δ~(13)C变化及来源分析

采用离轴积分腔输出光谱技术分析了夏季和冬季北京市四环路空气中CO_2浓度和δ13C值变化特征。结果表明,四环路上车流量大,夏季和冬季均超过15万辆/d,06:00—10:00和15:00—19:00车行缓慢,平均车速小于25 km/h,车道占有率超过60%。机动车排放出大量的CO_2,导致四环路的空气中CO_2浓度呈双峰曲线日变化和δ~(13)C值呈双波谷曲线日变化。同位素定量区分结果显示,四环路空气中CO_2主要来源于机动车尾气排放,夏季和冬季均在52%以上。逐步回归分析表明,平均车速和车道占有率是影响四环路上CO_2浓度和δ13C值的主要因子。06:00—10:00和15:00—19:00来源于汽车尾气的CO_2比例比整个白天来源于汽车尾气的CO_2比例高出6个百分点以上,表明车行缓慢显著增加了CO_2的排放。