西安夏季PM2.5中碳组分与水溶性无机离子特征分析

2012年8月6日—22日利用大气细颗粒物水溶性组分在线监测分析系统和大气气溶胶OC/EC在线分析仪在线分析了西安PM2.5中的水溶性无机离子和OC、EC,并结合气溶胶前体物SO2、NO2和部分气象参数的监测数据进行了分析。结果表明,PM2.5中OC、EC和主要水溶性组分SO2-4、NH+4和NO-3的比重分别为:14.34%、5.35%、26.32%、12.90%和11.28%;以有机物(OM)为主要成分的总碳气溶胶(TCA)在PM2.5中的质量分数为28.30%,其中光化学反应导致OM中二次组分(SOC)高达45.30%;对主要水溶性组分之间的相关性分析发现,NO-3、SO2-4、NH+43种主要组分之间的结合形态为(NH4)2SO4和NH4NO3,对Mg2+和Ca2+的相关分析反映其有多种共同源;此外,硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)均较高,表明大气中存在较强的光化学反应。PM2.5的各组分因子分析得到4个主要来源(机动车尾气和燃煤、土壤建筑尘和生物质燃烧、二次硝酸盐气溶胶、二次硫酸盐气溶胶)。     

西安采暖期PM2.5及其水溶性无机离子的时段分布特征

为了探讨西安市采暖期大气颗粒物PM2.5及其水溶性无机成分的污染水平,于2010年1月4日—2月1日按一天8个时段(每个时段3 h)连续采集PM2.5样品四周,每周更换一次滤膜。结果显示,西安市采暖期PM2.5的质量浓度时段差异较大,呈现明显的双峰分布特征:21:00—24:00时段(147.516μg/m3)和09:00—12:00时段(141.678μg/m3)。4种被测水溶性无机组分总浓度为39.801μg/m3,占PM2.5总浓度的30.5%。SO24-和NO3-是最主要组分,占到4种无机组分的86.2%。各离子间相关分析显示,Cl-只与NO3-有较强的相关性,表明机动车尾气对Cl-有较大的贡献。SO24-和NO3-时段分布规律较为相似,与PM2.5浓度的时段分布特征相反:在PM2.5污染最轻的15:00—18:00时段,SO24-和NO3-的相对含量达到一天中的最高浓度时段,而在PM2.5双峰时段,它们的含量有所降低。     

天津市PM 2.5水溶性无机离子污染特征与来源分析

比较了天津市雾霾天和非雾霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、NH_4~+、Ca~(2+)、Na~+、Mg~(2+)、K~+)的污染特征,并对其来源进行分析。结果表明:(1)非雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为35～60μg/m~3,均值为43μg/m~3,雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为120～332μg/m~3,均值为242μg/m~3;雾霾天水溶性无机离子浓度均高于非雾霾天。(2)非雾霾天SO_4~(2-)主要来自大气中燃煤源的SO_2二次转化,NO_3~-主要来自一次污染源,雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-主要来自大气中燃煤源的SO_2、NO_2二次转化;非雾霾天NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,雾霾天NH_4~+主要以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在;Na~+、K~+、Cl~-除了海盐来源外,煤和生物质的燃烧及其二次转化是主要贡献源;Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自建筑扬尘源和土壤扬尘源。(3)风速和相对湿度是雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+浓度变化的重要原因。     

APEC会议期间天津市PM_(2.5)中水溶性无机离子的污染特征

2014年11月6—11日,亚太经济合作组织(APEC)会议在北京市召开,京津冀区域采取了最高级别的空气质量保障措施。于2014年11月3—20日同步手动采集天津市PM2.5样品,对APEC会议期间(2014年11月3—11日,在此期间实施了空气质量保障措施)及会议后(2014年11月12—20日)天津市PM2.5中水溶性无机离子组分浓度、二次转化特征等进行了分析。结果表明,APEC会议期间,天津市PM2.5平均质量浓度为78μg/m3,而会议后达到87μg/m3;会议期间PM2.5中水溶性无机离子的浓度为NO-3SO2-4NH+4Cl-K+Na+Ca2+Mg2+,会议后,除Mg2+外,各项离子浓度均有不同程度的上升;会议期间,PM2.5中NO-3浓度最高,在水溶性无机离子中所占比例为38.9%,其次为SO2-4(为22.0%)、NH+4(为20.8%),3者所占比例合计为81.7%,会议后3者所占比例降至75.0%;会议期间的大气污染以流动源为主;会议后,硫氧化率和氮氧化率均不同程度减弱,说明会议期间的二次离子转化更为明显;会议期间的停工停产措施对PM2.5中一次离子来源有明显改变,城市扬尘得到明显抑制。     

百色市右江区大气PM10中水溶性无机离子的化学特征与来源

2010年10月至2011年9月采集百色市右江区大气PM10样品,分析PM10及其水溶性无机离子的化学特征与来源。结果表明:(1)百色市右江区大气PM10为13.89～319.44μg/m3,年均117.48μg/m3,年均值超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准(100μg/m3)。百色市右江区大气可吸入颗粒物的污染主要出现在春冬季节。(2)水溶性无机离子浓度年均值依次为SO24->NO3->Cl->NH4+>K+>Na+>Mg2+>F-,SO24-、NO3-和Cl-浓度最高,分别占水溶性无机离子的57.7%、14.9%和14.5%。(3)百色市右江区大气PM10呈较强的酸性,高浓度的SO42-可能是导致百色市右江区大气PM10呈较强酸性的主要原因。(4)PM10的季节变化受气温和风速的影响极显著;气象因素对SO42-、NO3-、F-的影响不显著。(5)主因子分析表明,PM10中水溶性无机离子可能来自3个方面,Cl-和NO3-主要来自于当地低烟卤煤燃烧排放的烟气;Mg2+、K+和Na+主要来自于自然源;F-、SO24-和NH4+主要来自于混合源。     

宝鸡市大气PM_(10)中水溶性物质的组成及特征研究

2008年冬、春季在宝鸡市4个不同功能区采集PM10样品,探讨了PM10中水溶性物质的化学组成、时空分布特征以及来源。结果表明,冬、春季PM10的平均质量浓度分别为(402±100)、(410±160)μg/m3,无明显季节差异,冬季以交通干道区的PM10浓度为最高,而春季则以商贸区的PM10浓度为最高;冬、春季PM10中水溶性有机碳(WSOC)浓度最高值均出现在商贸区,最低值则分别出现在背景点和交通干道区,水溶性无机碳(WSIC)浓度最高值分别出现在交通干道区和商贸区,最低值均出现在背景点;冬、春季PM10中所含大多数无机离子浓度不存在显著空间差异,但不同功能区PM10中无机离子所占质量分数差异较明显;冬、春季PM10中的水溶性物质质量浓度分别为207、151μg/m3,在PM10中所占质量分数分别为51%和40%,其中,冬、春季水溶性物质浓度最高的分别为居民区和商贸区;冬季PM10中WSOC浓度与SO24-、NO3-浓度有较好的相关性,说明冬季PM10中WSOC的主要组分为二次有机气溶胶,而春季PM10中WSOC浓度与SO42-、NO3-浓度的相关性相对较差,这是由于一次有机气溶胶对WSOC的贡献率较冬季显著增大;宝鸡市与北京市大气PM10浓度、PM10中的SO42-、NO3-、NH4+浓度最为接近;广州市大气PM10中的SO42-所占质量分数(14%)要高于北方城市(宝鸡市和北京市均为9%)。     

宝鸡市冬季城郊水溶性离子浓度的昼夜变化及粒径分布特征

为研究宝鸡市冬季城郊水溶性离子浓度的昼夜变化及粒径分布特征,用分级采样器在宝鸡市城区和郊区同步采集2017年12月至2018年1月大气颗粒物,用离子色谱法分析9种离子的粒径分布。结果表明:(1)宝鸡市PM2.1(粒径≤2.1μm的细粒子)和PM2.1(粒径2.1μm的粗粒子)均呈郊区高于城区、夜间高于昼间的特征,PM2.1是颗粒物主要组成部分。二次离子(SO24-、NO3-和NH4+)是水溶性离子的主要成分,且主要存在于PM2.1中。城郊NO3-/SO24-(质量比)均大于1.6,表明宝鸡市移动污染源贡献大;(2)城郊PM2.1、PM2.1及6种主要离子均呈双模态分布,二次离子主峰分布于0.43～1.10μm粒径段,Ca2+、Na+、K+的主峰分布于4.70～5.80μm粒径段;(3)不同粒径段的硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)均呈双模态分布,主峰分布于0.43～1.10μm的细粒径段,说明在PM2.1中更易发生硫氧化反应和氮氧化反应。人为活动及车流量的昼夜时段性差异是造成城郊SOR和NOR差异的重要原因。     

上海市郊节假日大气颗粒物中碳和离子的粒径分布

由于人类节日活动,节日大气污染与平时相比有独特性,了解其污染特征对指导人类生活有重要意义。用Staplex公司分粒径的大流量采样器采集上海嘉定区2009—2010年节日(春节、劳动节、中秋节、国庆节)及相应临近非节日(以下简称非节日)的大气颗粒物样品,分析了颗粒物中主要化学组分的节日特征。在所研究的4个节日中,春节由于受到大量烟花爆竹燃放的影响,节日效应最为严重,且其影响主要在细粒径段(3.00μm)。春节细粒径段颗粒物质量浓度、有机碳和元素碳质量浓度分别为99.2、30.2、9.5μg/m3,与非节日的比值分别为1.5、2.6、3.4;而影响最严重的离子是K+和Mg2+,其与非节日的比值分别为29.0和23.7。总体而言,春节颗粒物浓度最高和化学组分污染最严重,其次是劳动节、国庆节、中秋节。     

西宁取暖季PM2.5水溶性离子的污染特征研究

于2017年1—5月(取暖季)在西宁市区、郊区、农村设置采样点采集PM_(2.5)样品,利用离子色谱法测定PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度。结果表明:取暖季西宁大气PM_(2.5)日均质量浓度为(55.98±52.66)μg/m~3,呈现明显的市区郊区农村的浓度变化特征。PM_(2.5)中水溶性离子质量浓度之和占PM_(2.5)质量浓度的36.3%,水溶性离子平均浓度大小为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Na~+Cl~-C_2O_4~(2-)Ca~(2+)F~-K~+Mg~(2+);取暖季西宁大气硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别为0.21、0.13,表明SO_4~(2-)、NO_3~-主要由二次转化形成,PM_(2.5)中NO_3~-/SO_4~(2-)(质量浓度比)为0.75,阳离子与阴离子电荷摩尔数比值为0.89,表明燃煤是PM_(2.5)主要贡献源,颗粒物总体呈酸性。后向轨迹分析表明,重污染期间西宁PM_(2.5)及其中水溶性离子的浓度变化不仅受本地污染源的影响,也受外来气团输送的影响。     

焦作市冬季PM2.5中水溶性离子组成特征及来源解析

为探讨焦作市冬季PM_(2.5)中水溶性离子特征及其来源,于2017年12月至2018年2月在焦作市区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品,测定其中9种水溶性离子浓度。结果表明,焦作市冬季PM_(2.5)质量浓度为(99.11±73.26)μg/m~3,总水溶性离子质量浓度为(66.88±48.68)μg/m~3,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH4_+是水溶性离子的主要成分,3者合计占总水溶性离子的81.5%(质量分数)。与清洁天相比,污染天NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+在PM_(2.5)中的占比显著增加,表明人为活动排放的二次污染物是焦作市冬季污染天PM_(2.5)的主要贡献成分;随着相对湿度的增加,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程;焦作市大气PM_(2.5)移动源贡献大于固定源。焦作市PM_(2.5)中水溶性离子在清洁天主要受工业和生物质燃烧影响,而在污染天主要受气态污染物二次转化影响;后向轨迹聚类显示,采样期间焦作市主要受京津冀地区、西北地区气团影响。     

无机离子对光催化水处理过程影响的研究进展

无机离子在自然水体和生产废水中广泛存在。在不同的反应体系,无机离子对光催化反应的影响不同。深入了解无机离子对光催化水处理过程的影响有助于研究光催化反应的机制,增强金属离子与有机污染物光催化反应的协同作用,提高光催化反应的效率。     

武汉市秋、冬季大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征及来源分析

采用离子色谱法测定武汉市秋、冬季大气PM2.5中水溶性离子浓度,对其化学组成、质量浓度变化特征及源解析等方面进行了研究。结果表明,NO-3、SO2-4、NH+4为武汉市秋、冬季大气PM2.5中主要的水溶性离子,相关性分析表明,燃烧源是秋、冬季大气PM2.5中水溶性离子的共同来源。成分分析表明,工业区的水溶性离子主要来源于燃烧源,交通区的水溶性离子主要来源于二次污染源,其中包括垃圾焚烧源,植物园的水溶性离子主要来源于二次污染源。     

微生物碳链延长技术转化废弃生物质合成中链脂肪酸

“碳中和”目标下,废弃生物质制备可再生化学品成为落实碳中和、减污降碳等国家重大战略需求的重要技术之一。其中,微生物碳链延长技术生产中链脂肪酸 (MCFAs) 是高值化回收废弃碳源的一个重要方向。MCFAs作为生物基化学品新星,兼具经济、环保与实用性优势,可部分地替代化石原料合成环保型燃料与化学品,降低传统化石资源依赖与碳排放,助力经济社会发展绿色转型。为此,系统梳理了碳链延长技术的反应机理、功能菌群,以及MCFAs生产应用存在的关键瓶颈和研究进展,以期为相关领域研究者开展创新研究、突破技术瓶颈提供参考。     

生物质利用方式对富营养水体中碳氮磷含量及其比例的影响

生物质常被添加至富营养水体中以调节碳氮比(C/N),促进脱氮,但不清楚生物质的粒径和投加方式对富营养水体中营养物质浓度和比例的影响。通过机械粉碎制得20~40、40~80、80~160目稻壳颗粒,并选取直接投加和无纺布包裹投加2种投加形式,以不添加稻壳或无纺布包裹砖块作为对照组。以超纯水为水样研究不同粒径和投加方式下稻壳的3 d碳氮磷释放特性;以成都市府河下游河段水样为研究对象,考察了不同粒径和投加方式下稻壳的21 d静态脱氮特性。结果表明,在超纯水中,稻壳释放出COD_Mn(5.5~16.5 mg·L⁻¹)、TP(0.18~0.45 mg·L⁻¹)、TN(0.39~0.95 mg·L⁻¹)、COD_Mn/TN(8.5~19.7)、COD_Mn/TP(27.9~37.5),前四者均呈现出80~160目>40~80目>20~40目的规律,仅COD_Mn和COD_Mn/TN呈现直接投加>无纺布包裹投加的规律。在静态脱氮实验中,21 d后,添加了稻壳的水样COD_Mn含量由28.1 mg上升至71.7~143.0 mg,TP含量由1.2 mg下降至0.2~0.5 mg,COD_Mn/TN由0.9上升至8.5~16.5,COD_Mn/TP由24.2上升至170以上,这4个参数的变化情况与稻壳的碳氮磷释放规律相同;TN含量由30.04 mg下降至7.64~8.68 mg,低于对照组(13.2~13.9 mg),但粒径和投加方式仅对实验初期水中氮的存在形态有影响。粒径决定稻壳的比表面积,投加方式决定稻壳的间隙,并影响微生物的附着效果,进而影响稻壳的碳氮磷释放效果。在实际应用时可根据情况,采用不同的生物质粒径和投加方式,以调节水中营养物质浓度和比例。     

无机碳对浮游藻类生长和群落结构的影响

采用水族箱生态模拟方法,利用碳酸钠和碳酸氢钠作为碱度调节剂设置不同碱度水平,研究了氮磷营养相对充足的试验水体中藻类各相关指标对无机碳的响应,并对试验过程中所测得的理化指标和生物指标进行统计分析.研究表明:富营养水体无机碳含量与藻类叶绿素水平存在着正相关关系;适当增加水体中的无机碳浓度能够改变蓝、绿藻门种类比例;当碱度水平达到一定程度时,铜绿微囊藻可以逐渐成为优势种,并从体系中上升,演替成为水华.     

朔州市市区环境空气PM10中元素碳、有机碳分布特征

采集朔州市市区采暖季和非采暖季季PM10样品,测定其中元素碳(EC)和有机碳(OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行了研究,结果表明:朔州市市区PM10中OC、EC平均浓度分别为(25.95±9.36)μg/m3和(26.58±10.36)μg/m3,总碳气溶胶(TAC)在PM10中的平均百分含量为30.1%;采暖季OC和EC浓度大于非采暖季,且OC、EC质量浓度大小在5个采样点位均呈现出点位5(工业开发区) > 点位2(居民区) > 点位1(商业、居民混合区) > 点位3(商业、文教混合区) > 点位4(相对清洁区)的变化规律,其中,点位5的OC、EC质量浓度最大,分别为(29.66±8.72)μg/m3和(31.40±10.42)μg/m3;PM10中OC/EC在采暖季和非采暖季比值均低于2,一次污染严重;OC和EC相关性较好,相关系数(R2)分别为0.85(采暖季)和0.69(非采暖季),说明PM10中的碳气溶胶主要来源于一次排放源,加强对燃煤烟尘、机动车尾气和生物质的燃烧等空气污染来源的控制对于改善朔州市环境空气质量有重要作用。     

生物质碳基固体酸催化剂的制备及其对酯化反应的催化性能

为了寻找一种以生物质为原料,能够温和地合成磁性碳基固体酸催化剂的路径,以生物质柚子果皮为原料合成磁性固体酸催化剂,并将其用于催化油酸和乙醇的酯化反应中。结果表明：MPC-0.4-SO₃H和MPC-0.8-SO₃H在反应温度为80 ℃、催化剂用量为油酸质量的7%、油醇比为1∶20、反应时间为8 h时,酯化率可达到68.0%和68.8%,高于商用催化剂Amberlyst-15的酯化率;2种催化剂耐水性好,稳定性高,重复使用3次和4次时,酯化率仍高于或接近Amberlyst-15。通过分析可知,2种固体酸活化能较低,与Amberlyst-15相比,其催化反应的速率常数更大,在生物柴油的合成中具有较好的应用前景。