微波强化Cu/Fe_3O_4/活性炭-过硫酸钠催化氧化邻苯二甲酸二丁酯的研究

为探索微波、过渡金属对过硫酸盐的活化效应,采用微波强化活性炭负载铁铜(Cu/Fe_3O_4/AC)催化过硫酸钠(SPS)处理邻苯二甲酸二丁酯(DBP)废水,研究了影响DBP降解效果的主要因素,并比较了不同工艺对DBP的降解效果。结果表明,微波强化Cu/Fe_3O_4/AC-SPS体系降解DBP的主要影响因素有反应温度、反应时间、SPS投加量以及初始pH。最佳反应条件下(温度为70℃、反应时间为25min、SPS∶DBP(摩尔比)为50∶1、初始pH为7.0),投加0.1g Cu/Fe_3O_4/AC,DBP去除率达到96.96%,微波、Cu/Fe_3O_4/AC和SPS发生协同效应。     

微波辅助Pb/ZrO_x光催化降解水中的对硝基苯酚

采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助水热法制备了适用于微波辅助光催化体系的高效Pb/ZrO_x催化剂,并对其进行了XRD、XPS、BET和SEM等表征,其XPS结果显示在Pb/ZrO_x表面,Zr以+2、+3和+4三种价态共存。考察了微波辅助光催化氧化(MW/PC)对硝基苯酚(PNP)过程中,微波辐照功率、催化剂投加量、溶液初始pH和PNP初始浓度对PNP去除效果的影响,得到最优操作条件为,PNP初始pH值为5,催化剂投加量为1.0 g·L~(-1),微波辐照功率为200 W。此条件下,初始浓度为50 mg·L~(-1)的PNP溶液反应12min后,PNP转化率达95%,TOC去除约70%。并且,Pb/ZrO_x能够在重复使用5次的情况下仍保持较好的活性。比较了MW、PC和MW/PC 3种体系,得到MW/PC体系将PNP去除率从单独PC体系的48%提高至95%。微波与紫外光存在良好的协同作用,MW/PC能够快速、高效去除水中PNP,为微波辅助光催化氧化去除污染物提供理论基础。     

泥浆系统中Fe~(2+)活化过碳酸钠降解三氯乙烯

主要探究泥浆系统中Fe2+活化过碳酸钠(SPC)降解三氯乙烯(TCE)的效果。通过批次实验研究土壤对TCE的吸附作用,并考察泥浆系统中SPC和Fe2+投加量对TCE去除效果的影响。结果表明,土壤对TCE具有一定的吸附作用;泥浆系统中,土壤含有的有机质越多,TCE去除效果越低;当SPC/TCE摩尔比为5/1~20/1时,SPC投加量对TCE去除影响不明显,TCE去除效果随Fe2+投加量增大而提高。当水土质量比为30/1,TCE初始浓度为20 mg/L时,SPC/Fe2+/TCE最优摩尔比为10/30/1,此时TCE最终去除率达到97.5%。综上所述,Fe2+活化过碳酸钠降解三氯乙烯快速高效,为应用于实际场地修复提供有效的理论依据。     

污泥基活性炭催化臭氧氧化对氯苯甲酸效能

以城市污水处理厂剩余污泥和玉米芯为原料,用氯化锌活化法制备出污泥基活性炭(SCAC),研究了其催化臭氧氧化去除水中对氯苯甲酸(p-CBA)的效能和机理,同时,考察了臭氧浓度、SCAC投量、p-CBA初始浓度以及自由基抑制剂叔丁醇的加入对SCAC催化活性的影响。实验结果表明,SCAC的加入可以显著提高臭氧对p-CBA的氧化去除效果,在反应初期尤为明显,反应1.0 min时p-CBA的去除率由单独臭氧氧化的26.1%提高到SCAC催化臭氧氧化的60.2%。SCAC催化臭氧氧化对p-CBA的去除率随臭氧浓度的增加和p-CBA初始浓度的减小而增加。此外,在一定范围内增加催化剂的投量可以增加p-CBA的去除率。叔丁醇的加入显著减弱了SCAC催化臭氧氧化降解p-CBA的效能,表明SCAC催化臭氧氧化反应的主要活性物种为羟基自由基(·OH)。     

绝缘油污染土壤微波热脱附的影响因素

为探究绝缘油污染土壤微波热脱附的影响条件,考察了温度、停留时间、土壤含水率、污染物初始浓度和微波功率对土壤中绝缘油去除效果的影响.结果表明,温度和停留时间显著影响土壤中绝缘油的去除率,在400℃、微波处理时间5 min的条件下,土壤中绝缘油的去除率为98.6％.当土壤含水率为5％时,土壤中绝缘油的去除率达到最佳.在微波处理15 min内,土壤中绝缘油的去除率随着绝缘油初始浓度的升高逐渐降低.微波功率越高,土壤中绝缘油的微波热脱附效率越高,综合考虑能耗和去除率,微波功率为1 000 W时较优.绝缘油污染土壤微波热脱附机理研究表明,脂肪烃主要通过蒸汽蒸馏和热解吸两种方式从土壤中脱除.本研究结果可为高浓度绝缘油污染土壤微波热脱附技术应用提供参考.     

亚铁活化过碳酸钠对垃圾渗滤液污染地下水中COD的去除

针对垃圾渗滤液渗漏严重威胁地下水水质的问题,以过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC)为固体氧化剂来构建地下水的原位修复技术,采用单因素法,以受污染的高COD地下水为处理对象,通过实验研究了n(SPC):n(FeSO₄·7H₂O)、药剂投加量、反应时间对SPC/Fe²⁺体系去除COD的影响和SPC/Fe²⁺体系的反应机理。结果表明：n(SPC):n(FeSO₄·7H₂O)和SPC的投加量显著影响COD的去除效能;在初始pH值为7.22、 n(SPC):n(FeSO₄·7H₂O)=1:2.75、 SPC投加量为48 mmol·L^-1以及反应30 min的最佳实验条件下,COD的去除率可达82.09%;SPC/Fe²⁺体系通过降解类蛋白有机物和腐殖酸实现高COD地下水的有效处理,主要活性物种HO·能够有效减小腐殖质分子量及其分子间聚合度,同时降低芳香性构化...     

微波辅助光催化降解水中酚的研究

利用改装的家用微波炉和自制的无电极灯(EDL)试验了5种酚在水溶液中的微波辅助光催化降解效果.结果表明,反应30 min,微波辅助光催化作用(MW/EDL/TiO2)能去除80%以上的苯酚、间硝基苯酚、对氯苯酚和对甲酚,相应溶液的总有机碳(TOC)均减少70%以上,2-萘酚的去除率为59%,溶液TOC减少54%;微波(MW或MW/TiO2)作用对酚的去除率有一定贡献;对上述5种酚的微波辅助光催化反应动力学进行了初步研究,发现均符合准一级动力学方程.     

紫外活化过硫酸钠降解水中三唑酮的效能

针对常规水处理工艺难以去除原水中低浓度有机氯农药的问题,采用新型高级氧化技术——紫外(UV)活化过硫酸钠(PS)去除水中有机氯农药三唑酮(triadimefon,TDF),分别研究了TDF初始浓度、PS浓度、初始pH、氯离子浓度以及腐殖酸(HA)浓度对TDF降解效果的影响。结果表明:随着TDF浓度的增加,其去除率逐渐降低;PS浓度从100μmol·L~(-1)增到250μmol·L~(-1),TDF去除率可以提高6.83%;初始pH为5时,TDF的去除率最大;氯离子的存在会抑制TDF降解;存在HA时会降低TDF去除效果。当TDF浓度为200μg·L-1、PS投加量为250μmol·L~(-1)、pH为5、温度为(25±2)℃和反应时间为600 s的反应条件下,TDF的去除率达到99.83%。相比于单独采用UV辐照和PS氧化技术,UV/PS技术对TDF的去除率分别提高了64.2%和86.22%。TDF的降解机制是紫外直接光解和以硫酸根自由基(SO4·-)为主的自由基氧化的共同作用。     

活化过硫酸钠去除长期污染土壤中的TPH

探讨了利用过硫酸钠氧化修复实际污染场地长期高浓度石油类(TPH)污染土壤的可行性。研究了过硫酸钠的活化方式、添加量、添加方式、土壤初始p H等因素对TPH降解效率的影响,并采用探针化合物研究了活化过硫酸钠对TPH的氧化去除机制。结果表明:Fe~(2+)活化方法对TPH去除效果最好,反应24 h最高去除率达40.8%;碱活化效果次之,去除率可达35.2%;过氧化氢活化效果一般,去除率为21%左右;热活化效果较差,去除率仅为15.6%。Fe~(2+)活化过硫酸钠去除土壤中TPH的反应在5 min内基本完成,最佳过硫酸钠用量为2.5 mmol·g-1土,过硫酸钠/硫酸亚铁/柠檬酸投加量之比为4∶1∶1,一次添加氧化剂的方式较多次添加效果好。实验场地土壤初始p H对TPH降解效果影响不大,自由基探针实验证实反应中硫酸根自由基、羟基自由基、还原性物质的存在。对于本场地污染土壤的修复,利用Fe~(2+)活化过硫酸钠修复是较为有效、快速的方法。     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.     

土壤柴油污染修复的抽气提取去除实验研究

为得到土壤气相抽提(SVE)去除柴油的优化条件,进行了一维土柱抽气提取去除柴油污染物的实验研究,研究不同初始含水率、不同抽气量对污染土壤中柴油去除率的影响及不同深度残留柴油的变化规律。结果表明：在本实验模拟的范围内,抽气量越大,SVE处理效果越好;初始含水率越低,处理效果越好;此外,不同深度去除率变化的规律基本上是随深度的增大而减小。实验结果可为土壤轻油污染实际治理提供实验数据基础。     

基于过碳酸钠的类Fenton体系对亚甲基蓝的降解动力学

采用改良低温结晶法制备过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC),对其进行XRD表征,并用以作为氧化剂构建类Fenton体系(SPC/Fe~(2+))降解亚甲基蓝(MB),对其降解的影响因素及反应动力学进行了研究。结果表明,在该体系中,当溶液初始pH分别为2~10时,亚甲基蓝的去除率在1 min时均可达到97%以上,说明该体系可高效去除水体中的亚甲基蓝,反应速率快,且过碳酸钠的使用可以拓宽Fenton反应的pH范围。该反应的最佳工艺条件为0.75 g·L~(-1)硫酸亚铁,300 mg·L~(-1)过碳酸钠,亚甲基蓝去除率在反应10 min后可达99.0%。亚甲基蓝在该体系中的降解遵循二级反应动力学方程,反应速率常数分别为64.50×10~(-3)L·(mol·s)~(-1),快于Fenton体系的17.83×10~(-3)L·(mol·s)~(-1)。该体系反应活化能为16.6 kJ·mol~(-1),远小于Fenton体系(46.234 kJ·mol~(-1)),说明以过碳酸钠为氧化剂更有利于非均相类Fenton反应的发生。     

高性能二氧化铅电极制备及降解邻甲酚

为了处理难生物降解有机污染物,制备了聚乙二醇(PEG)改性Ti/Sb-Sn O_2/PEG-Pb O_2电极,分别用线性伏安扫描(LSV)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、计时电流、电极加速寿命等方法对电极性能进行了表征,并以邻甲酚为目标污染物,考察了PEG改性Pb O2电极的电催化氧化性能。研究结果表明,掺杂PEG后,电极的电催化活性以及稳定性均得到提高,PEG最佳掺杂量为9 g/L。在此条件下制备的Pb O_2电极,其析氧电位为2.48 V,强化电极寿命为114 h,是未修饰电极的3.35倍。利用该电极降解邻甲酚模拟废水,邻甲酚去除率随着其初始浓度增加而下降,当初始邻甲酚浓度为100mg/L、溶液初始p H=10、电流密度为10 m A/cm~2时,1.5 h邻甲酚去除率为100%。邻甲酚的降解反应是·OH参与的间接氧化反应,且遵循一级动力学规律。     

FeOOH/g-C3N4异质光催化剂耦合过硫酸盐降解环丙沙星

采用原位沉淀法制备了FeOOH/g-C3N4异质光催化剂,并通过耦合过一硫酸盐(PMS)建立了多反应耦合型高级氧化体系,在此体系下考察了其对环丙沙星(CIP)的去除性能.在催化剂/可见光/PMS反应体系下,相对于g-C3N4,FeOOH/g-C3N4的催化性能明显提高,其中5％ FeOOH/g-C3N4表现出最优异的催化性能,表明FeOOH的耦合提高了g-C3N4的光催化活性,且光催化+PMS活化体系加速了污染物的降解.此外,分别考察了FeOOH负载量、催化剂投加量、pH等因素对CIP降解性能的影响.结果 表明:在催化剂投加量为0.4 g·L-1、pH为9.0时,5％ FeOOH/g-C3N4对CIP的降解率达到72.34％.使用XRD、TEM、XPS、UV-vis DRS等分析方法对催化剂进行了表征,FeOOH的复合显著增强了g-C3N4的光吸收能力,提高了其光催化活性.最后,基于实验数据与活性物种捕获实验,初步提出了FeOOH/g-C3N4对CIP催化降解的可能机理.     

超声波降解四环素类抗生素废水

采用超声波降解模拟废水中四环素类抗生素(TCs):土霉素(OTC)、四环素(TC)和金霉素(CTC),考查废水初始浓度、初始pH、超声波输入功率密度、曝气量和自由基清除剂(正丁醇)对降解效率的影响。结果表明,超声波可以快速高效地降解废水中的TCs,CTC最易被降解,TC和OTC次之;在OTC、TC和CTC初始浓度0.25 mg/L,初始pH=8.2,声功率密度1.2 W/mL,气水体积比30∶1的条件下,超声波辐照20 min后去除率分别达到76.8%、84.0%和94.4%。在实验研究条件下,TCs去除率均随初始浓度(0.25~2.00 mg/L)的增大而降低,但总去除浓度升高;碱性条件有利于TCs降解,去除率随初始pH(6~11)升高而升高;功率密度(0.24~1.96 W/mL)越高,TCs去除率也越高;曝气后TCs的去除率明显升高,随着气水比(10∶1~60∶1)的增大,去除率逐渐上升;正丁醇有效抑制TCs超声波降解,可推断TCs主要降解途径为自由基氧化。TCs超声波降解过程符合伪一级动力学反应特征。     

微波辅助催化湿式氧化技术降解高浓度苯酚废水

以纳米CuO为催化荆,采用微波辅助催化湿式过氧化氢氧化方法对高浓度苯酚废水(1 000 mg/L)进行降解处理,并与传统的催化湿式过氧化氢氧化技术进行比较,研究了微波强化作用对该技术的处理工艺条件、降解效率及机制的影响.结果表明,在微波的辅助作用下,当温度仅为60℃、压力为0.3 MPa时,催化湿式氧化反应15.0 min,苯酚废水的TOC去除率即达到90.8%.这表明微波促使催化湿式氧化反应可以在温和的条件下实现,而且效率高、速率快.进一步的降解机制研究发现,在微波的作用下,苯酚于2.0min内完全氧化转化,主要发生直接开环反应,生成短链羧酸,所经历氧化过程更为简单.     

以萘为共代谢的芘的好氧生物降解

为更好有效去除地下水中的常见污染物芘,以萘为降解基质,利用苍白杆菌降解芘,并对反应影响因素进行了研究,模拟了反应动力学。结果表明:浓度为100 mg·L~(-1)、pH=7、25℃、萘的初始反应24 h后萘的去除率达到99.84%,芘的去除率达到37.5%。另外,菌株在萘初始浓度不同的条件下对萘的降解符合一级动力学,对芘的降解符合二级动力学。结果表明苍白杆菌在去除地下水中的萘和芘方面具有很大前景。     

抗坏血酸强化Fe(Ⅲ)催化过碳酸钠体系降解水溶液中乙苯

采用还原剂抗坏血酸(AA)强化Fe(Ⅲ)催化过碳酸钠(SPC)体系处理水溶液中的乙苯(EB),考察SPC浓度、Fe(Ⅲ)浓度、AA浓度、溶液初始pH及无机阴离子浓度等对EB降解效果的影响,探讨AA在SPC/Fe(Ⅲ)体系中的作用,确定EB降解过程中起主导作用的自由基。结果表明,AA的存在可促进Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环,明显提高EB的降解效率,AA与Fe(Ⅲ)最佳摩尔比为1∶2。SPC/AA/Fe(Ⅲ)体系中EB的降解随溶液初始pH的升高而降低,溶液中存在的HCO_3~-会抑制EB的降解。化学探针实验、电子顺磁共振检测及自由基清扫实验表明,该体系中有·OH和O_2~-·产生,·OH对EB的降解起主要作用。     

微波-Fenton对沼液中抗生素和激素的高级氧化

采用微波强化Fenton氧化处理系统,研究H2O2浓度、Fe2+浓度、初始pH、微波辐射时间和微波辐射功率对沼液中喹乙醇、土霉素、四环素及金霉素降解效果的影响.结果发现,采用微波强化Fenton氧化降解沼液中抗生素与激素的最优条件是:H2O2浓度为40 mg/L、Fe2+浓度为12 mg/L、初始pH为4、微波辐射时间为2 min、微波辐射功率为中火(445W),沼液中喹乙醇、土霉素、四环素、金霉素和COD的去除率分别达到67％、93％、91％、88％和46％.在水浴条件下,与单独微波辐射和单独Fenton相比,微波强化Fenton氧化有明显的优越性.     

微波诱导AC/Cu、AC/Fe催化非均相Fenton 反应催化降解垃圾渗滤液

采用活性炭载体负载Cu、Fe为催化剂,在微波诱导作用下,对垃圾渗滤液污染物进行降解。实验结果表明,活性炭负载金属前经适当浓度硝酸浸泡处理后,催化剂对COD去除率提高可超过15%,过高硝酸盐浓度对COD去除有不利影响;催化剂对COD去除率随Cu、Fe金属负载量增加呈先增加后降低的趋势,催化剂对Cu、Fe的最佳负载量分别为质量百分比2.11%和1.12%。对于AC-Cu体系,在初始pH=3,H2O2投加量为4.98×103mg/L,催化剂用量为5.0×103mg/L,420 W功率下微波辐射10 min时,垃圾渗滤液COD去除率可达到84.13%;对于AC-Fe体系,当H2O2投加量为0.33×103mg/L,催化剂AC-Fe用量为2.0×104mg/L,420 W功率下微波作用10 min时,垃圾渗滤液COD去除率为60.16%。分析2种催化剂对COD去除差异的原因,可能是催化剂AC-Cu表面单分子分布的阈值比AC-Fe高。降解液的pH值对AC-Cu体系、AC-Fe体系COD去除影响存在拐点,最高COD去除率点对应的降解液pH值为3。微波辐射功率较低时,体系COD去除率随辐射功率增加而增加;辐射功率较高时,高温下垃圾渗滤液中有机硫化物分解成小分子硫化物,对催化剂活性存在一定抑制作用。