氮磷双改性酚醛树脂基有序介孔碳电极对水中痕量铅的测定

以常见的磷氮双成份磷酸二氢铵为改性剂,间苯二酚/甲醛和F127为碳源和模板剂,成功制备了对痕量铅具有高灵敏度的氮磷双改性介孔碳OMC-MAP改性玻碳电极.通过N2吸附脱附等温线、FT-IR、XPS和阳极溶出伏安法对OMC-MAP的物化性质及其改性玻碳电极电化学性能进行了表征和分析.结果表明:OMC-MAP具有较高的孔容...     

稀土Nd改性纳米TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的制备、结构及性能

采用溶剂热法制备了稀土Nd掺杂TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极,以苯酚作为典型有机物,考察了电极组成、结构与电极电催化效能的关系,实验结果表明,Nd的掺杂量对电极电催化性能有较大的影响,当前驱液中Nd/Sn原子摩尔百分比为3%时,电极的电催化活性最佳,对苯酚浓度及TOC的降解速率较空白电极(Nd0%)提高了60%及52%。利用SEM及XRD分析方法对所制备的电极进行了形貌及晶形结构的表征,并计算了电极表面SnO_2晶胞参数以及平均粒径,结果显示,适量地掺杂Nd元素后,电极表面更加致密,SnO_2平均粒径变小。通过XPS分析电极表面元素组成,并计算电极表面吸附氧含量,结果表明,由于Nd元素的存在,降低了涂层中晶格氧(O_(lat))的含量,减弱了电子的吸引作用,促使了Sn~(4+)周围电子云密度升高,从而电极表面Sn元素特征衍射峰表现为向低结合能方向偏移。与空白电极(Nd0%)相比,改性后的电极(Nd3%)涂层表面Sb含量下降,且吸附氧(O_(ads))含量上升,为空白电极的1.6倍。EPR测试结果进一步证实了改性后电极性能提高的机制,Nd元素的引入,增加了电极涂层表面氧空位的浓度,使得电极涂层表面各元素的化学环境发生改变。掺杂改性后,电极的析氧电位以及产羟基自由基能力均得以提升,从而促使电极催化活性大大增强。     

铈锆固溶体负载LaCoO3催化碳烟的性能和表征

用柠檬酸法制备了铈锆固溶体负载不同量LaCoO3的催化剂。用热重法测试了催化剂样品对碳烟的催化活性。采用程序升温还原法（H2-TPR）、BET、X-射线衍射仪（XRD）和X-射线光电子能谱仪（XPS）对催化剂进行了测试。结果表明,铈锆固溶体表面形成了稳定的LaCoO3钙钛矿相结构;负载量为30%LaCoO3的催化剂具有最高的催化活性,起燃温度降到530℃;催化剂的催化活性与催化剂还原峰强度以及催化剂表面氧物种OII的含量紧密相关。     

铈锆固溶体负载LaCoO_3催化碳烟的性能和表征

用柠檬酸法制备了铈锆固溶体负载不同量LaCoO3的催化剂。用热重法测试了催化剂样品对碳烟的催化活性。采用程序升温还原法(H2-TPR)、BET、X-射线衍射仪(XRD)和X-射线光电子能谱仪(XPS)对催化剂进行了测试。结果表明,铈锆固溶体表面形成了稳定的LaCoO3钙钛矿相结构;负载量为30%LaCoO3的催化剂具有最高的催化活性,起燃温度降到530℃;催化剂的催化活性与催化剂还原峰强度以及催化剂表面氧物种OII的含量紧密相关。     

钛修饰电极的制备及电化学性能比较

通过电沉积法在钛网(Ti)上负载钯、钯镍双金属及聚吡咯(PPy)双金属,对比研究不同修饰对电极电化学催化活性的影响。循环伏安测试(CV)表明,在最佳制备条件下,Pd/Ti电极在-500 mV(以Hg/Hg₂SO₄为参比电极)左右获得氢吸附峰值为-59.47 mA;引入Ni制备双金属修饰电极(PdNi/Ti电极)获得氢吸附峰值为-64.40 mA,双金属修饰电极表现出较好的电催化性能;吡咯修饰后制得的Pd-Ni/PPy/Ti电极获得的氢吸附峰值最大,峰值为-80.14 mA,电催化性能更优。扫描电镜(SEM)分析了Ni和PPy的引入对电极表面形态的改变。利用原子发射光谱(AES)分析了电极表面Pd、Ni金属的负载量。实验表明,Ni与PPy的引入使Pd-Ni/PPy/Ti电极在大大减少钯负载量的情况下,仍具有很好的电催化性能,电化学脱氯潜能也很大。     

MIL-101前体制备多孔铁碳材料构建高效异相电芬顿体系

通过水热法合成MIL-101(Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能。将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H_2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性。在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB。在催化剂负载量为1.5 mg·cm~(-2),pH为7条件下,浓度10 mg·L~(-1)的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上。通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体。以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景。     

纳米二氧化钛的改性及光催化氧化烷烃研究

催化剂的表面结构是影响催化反应的重要因素之一.利用原位红外(In-situ FT-IR)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)等现代物理技术考察了热处理改性对纳米 TiO2的表面结构、晶相结构、粒子大小、比表面积和吸光性能的影响,采用In-situ FT-IR光谱着重研究了纳米TiO2催化剂上环己烷光催化降解机制及催化剂的结构特性与催化反应之间的相关性.研究表明,400 ℃条件下热处理纳米TiO2具有最佳光催化活性,适宜的表面结构、晶相结构、吸光能力及晶化度是纳米TiO2光催化剂高催化活性的主要原因.借助In-situ FT-IR光谱,观察到环己烷氧化的主要产物是CO2和H2O,同时捕捉到了中间产物CO以及乙酸,提出了环己烷光催化降解的可能机理.     

碳纤维毡表面改性对微生物燃料电池性能的影响

研究以碳纤维毡为阳极,采用不同的表面改性方式对微生物燃料电池（MFC）产电效率的影响,并通过塔菲尔曲线（Tafel）和慢速扫描循环伏安法（SSCV）研究了碳纤维毡表面经不同改性处理后作为阳极的电化学行为。结果表明．碳纤维毡经丙酮浸泡（CZ—C）和热处理（CZ-H）后,最大输出功率从763mW／m2上升到896mW／m2,提高了17％;电化学测试证实碳纤维毡热处理后阳极交换电流密度提高,且氧化峰电位正移、峰电流增大。     

负载TiO_2的活性炭纤维改性电极电吸附除氟

采用溶胶-凝胶法制备TiO2凝胶,将TiO2凝胶涂覆在活性炭纤维表面并进行热处理制备改性电极（TiO2/ACF）,利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射光谱仪（XRD）、比表面和孔隙度分析仪对负载前后电极的表面特性进行表征,并探讨了其对NaF溶液的电吸附效果。结果表明,电极负载TiO2后表面变得粗糙,比表面积和总孔体积减小,而介孔体积和平均孔径增大。此外,表面的TiO2同时以金红石和锐钛矿的晶型存在。电吸附实验结果显示,加电可以提高吸附容量,而且电压、pH和初始氟离子浓度均对电吸附容量产生影响：电压增大,吸附容量增加,当施加电压为2 V时,电吸附容量为1.03 mg/g,比开路电位时提高40%;pH可以通过影响氟离子在溶液中的存在形态和TiO2/ACF电极表面的羟基基团对电吸附容量产生影响;初始氟离子浓度升高,电极吸附容量增大,但是去除率降低。在处理初始氟离子浓度为4 mg/L的NaF溶液时,在2 V电压、中性pH和12 h的吸附时间下,改性ACF为电极的吸附量为1.32 mg/g。     

负载TiO2的活性炭纤维改性电极电吸附除氟

采用溶胶-凝胶法制备TiO2凝胶,将TiO2凝胶涂覆在活性炭纤维表面并进行热处理制备改性电极(TiO2/ACF),利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射光谱仪(XRD)、比表面和孔隙度分析仪对负载前后电极的表面特性进行表征,并探讨了其对NaF溶液的电吸附效果。结果表明,电极负载TiO2后表面变得粗糙,比表面积和总孔体积减小,而介孔体积和平均孔径增大。此外,表面的TiO2同时以金红石和锐钛矿的晶型存在。电吸附实验结果显示,加电可以提高吸附容量,而且电压、pH和初始氟离子浓度均对电吸附容量产生影响:电压增大,吸附容量增加,当施加电压为2 V时,电吸附容量为1.03 mg/g,比开路电位时提高40%;pH可以通过影响氟离子在溶液中的存在形态和TiO2/ACF电极表面的羟基基团对电吸附容量产生影响;初始氟离子浓度升高,电极吸附容量增大,但是去除率降低。在处理初始氟离子浓度为4 mg/L的NaF溶液时,在2 V电压、中性pH和12 h的吸附时间下,改性ACF为电极的吸附量为1.32 mg/g。     

Ti/Ru/SnO_2+Sb_2O_5电极的制备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化

通过实验探究了不同Ru掺杂量对Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极电化学性能及表面结构的影响。结果表明:Sb含量10%,溶胶涂覆6层,煅烧温度600℃,煅烧时间1 h条件下,Ru掺杂量为10%的涂层电极的加速寿命最长,为50 min;该条件下制备的电极涂层表面金属氧化物SnO_2的特征峰强度较大,峰形窄;涂层表面光滑,无裂缝。同时用Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极处理垃圾渗滤液MBR出水,Ru掺杂为10%的电极对废水COD去除率最高,为93.33%,电解出水芳香化程度大幅降低,对腐殖质和芳香族化合物的去除效果良好。研究对Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极在实际工业生产中的应用具有指导意义。     

LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能

为了研究镧、铈2种稀土元素共掺金属氧化物催化剂对甲苯的去除效果,采用等体积浸渍法制备了LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3稀土改性催化剂。考察了活性组分负载量、焙烧温度对催化剂催化活性的影响,确定了催化剂的最佳制备工艺。同时对镧、铈两种稀土元素不同原子配比对催化活性的影响进行研究。实验结果表明,LaxCe1-xMnO负载量为12%,催化剂的焙烧温度为450℃,La、Ce物质的量比为4∶1,制得的催化剂催化活性最强,催化效率最高,在6 000 h-1空速下,反应温度为320℃时即可将甲苯气体完全燃烧。运用BET、XRD、SEM、XRF等方法对催化剂的结构进行表征,结果表明,催化剂表面活性组分具有高分散性,氧化物颗粒粒径均一且分散均匀。稀土共掺催化剂与单一稀土改性催化剂相比,活性组分易于负载在载体表面,负载效果有着显著的提高。     

太空舱冷凝废水处理中Pt催化剂的研制

采用浸渍还原法制备了Pt/椰壳活性炭(AC)、Pt/Al2O3和Pt/Al2O3.Ti O2催化剂,在常温、常压下考察了其对乙醇的催化活性。结果表明,3种Pt催化剂中Pt/AC对乙醇有着更好的催化活性。Pt前驱体中H2PtCl6与AC载体质量比为1∶10时,所制备的Pt/AC催化活性最佳。采用H2O2和HNO3对AC载体进行了改性,考察了载体改性对Pt/AC催化活性的影响,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)对改性前后的AC载体及催化剂进行了表征。结果表明,AC载体的改性增加了其组成的含氧基团含量,降低了杂质含量;Pt在改性后的AC载体上具有较大的分散度,显著提高了Pt/AC催化剂对乙醇的催化活性;制备的Pt/AC催化剂经过多次使用后仍具有较高的催化活性。     

二氧化钛光催化剂成型过程中制备条件对活性影响因素研究

通过对TiO2粉体在热处理和成型过程中制备条件的筛选,研制了具有较高机械强度和光催化活性的TiO2光催化剂颗粒,经XRD、XPS、DRS和Zeta电位分析表明,该催化剂主要晶型为锐钛矿型,适量的添加剂使其表面酸性增加,500℃热处理改善了催化剂的表面性质,催化剂颗粒对光的吸收带边红移,扩大了光能利用率.     

Fe/Ga2O3-Al2O3催化甲烷还原NO的性能

以甲烷为还原剂的选择性催化脱硝技术(SCR-CH_4)是一种很有潜力的新的脱硝方法,但催化剂的催化活性比较低。为了提高催化剂的活性以及抗水能力,可使用Fe对Al_2O_3负载的Ga_2O_3催化剂进行改性。采用共沉淀法,制备了xFe/Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂,在固定床反应器中测试其选择性催化CH_4还原NO的性能。使用XRD、N_2吸附脱附、XPS、H_2-TPR、Py-IR等方法进行表征。结果表明:经过Fe改性后的催化剂提高了中高温的催化活性,提高了催化剂的N_2选择性,并改善了催化剂的抗水特性;5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂在500℃、富氧条件下,达到76%的NO转化率和100%的N_2选择性;在5%水蒸气条件下,5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3在500℃仍保持60%以上的NO转化率。N_2吸附脱附结果显示,引入Fe后,催化剂保持了原有比表面积,并且大大增加了催化剂孔径,可提高催化剂抗水能力。XPS与UV-vis显示,5Fe/Ga_2O_3-Al_2O_3具有高含量的游离态Fe~(3+),可提高催化剂的中高温活性。H2-TPR结果显示,Fe的引入提高了催化剂氧化还原能力,增强了原有Ga_2O_3-Al_2O_3中高温的还原活性。Py-FT-IR结果显示,催化剂表面同时存在Lewis酸和Br?nsted酸,铁的引入增加了催化剂表面的Lewis酸量。因此,Fe修饰Ga_2O_3-Al_2O_3是提高Ga_2O_3-Al_2O_3催化剂的SCR-CH_4脱硝性能的有效方法。     

掺硫改性TiO2对活性艳红X-3B的光催化降解性能研究

以硫脲为硫的源物质,以钛酸四丁酯为TiO2的前驱体,采用溶胶-凝胶法制备了掺硫改性TiO2光催化剂.以活性艳红X-3B为目标污染物,研究了该催化剂的光催化降解性能,对硫掺杂量、催化剂焙烧温度、溶液pH值以及催化剂添加量等影响因素进行了研究,并采用XRD分析手法对光催化剂进行表征.结果表明,经掺硫改性后的TiO2的催化活性有了很大提高,且硫的掺杂有一个最佳值,即Ti:S的摩尔比为1:1.经掺硫改性的TiO2在可见光区具备一定的催化活性,180 min内对活性艳红X-3B的去除率可达35.1%,且在紫外光区的催化活性优于纯TiO2.     

金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛整体式催化剂催化分解臭氧性能

采用金属氧化物改性的氧化锰八面体分子筛(OMS-2)为原料,与铝胶混合涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,制备得到金属氧化物改性的OMS-2整体式催化剂,并考察了不同金属氧化物改性对OMS-2催化剂在常温常压下分解臭氧性能的影响。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面积测试和程序升温氢气还原(H_2-TPR)等多种技术对催化剂的物相结构、形貌、表面性质和还原性能等进行了表征。结果表明,CuO改性的OMS-2催化剂比未改性的OMS-2催化剂表现出更好的臭氧分解活性,而其他金属氧化物(Fe_2O_3、Co_3O_4、NiO和CeO_2)改性的OMS-2催化剂活性相比之下均有一定程度降低。金属氧化物改性未对OMS-2催化剂的物相结构和形貌产生明显影响。然而,CuO改性的OMS-2催化剂具有最丰富的表面Mn~(3+)含量和最佳的还原能力,这可能是OMS-2催化剂经CuO改性催化分解臭氧活性提高的主要原因。     

氮掺杂碳催化剂活化过一硫酸盐的活性位点分析及其对双酚A的降解机制

为了探究氮掺杂碳催化剂中不同类型缺陷点位在活化过一硫酸盐((PMS))时的反应活性,以碳黑和二氰二胺混合物为前驱体,通过热解得到了一系列不同氮掺杂量的碳催化剂(CNx),并对所制备催化剂的缺陷度、化学组分以及PMS活化性能进行了研究.结果表明,增加碳催化剂中的高活性氮杂质缺陷点位可有效促进催化剂的PMS活化性能;不同本...     

氮掺杂氧化钛的简易制备及可见光催化活性的研究

为开发对可见光响应的催化剂,以尿素为氮掺杂剂,采用简易溶胶-凝胶法制备氮掺杂氧化钛,并以2,4-DCP的降解检验其光催化活性。XRD、BET、XPS和UV-Vis漫反射光谱分析表明,随着氮/钛原子比（N/Ti)的增大,各催化剂晶粒尺寸减小,比表面积增大,锐钛矿相向金红石相的转变得到抑制,除0#样品出现金红石相外,其他催化剂均只出现锐钛矿相;掺入催化剂的N位于晶格O位点和晶格间隙,替代N和间隙N掺杂使催化剂的光吸收发生明显的红移。荧光光谱分析表明,当N/Ti在0～6范围内增加时,反应体系中·OH自由基的产生速率增加,当N/Ti增大至8时,速率则下降。相似的规律也表现在氮掺杂量对光催化活性的影响。适量氮掺杂能增强氧化钛的可见光催化活性,该改性催化剂可用于有机污染物的太阳光激催化降解。     

焙烧温度对TiO_2催化剂催化燃烧性能的影响

以TiOSO_4·2H_2O为原料,采用沉淀法制备了TiO_2催化剂,考察焙烧温度对TiO_2催化剂催化燃烧二氯甲烷(DCM)性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、BET比表面积测试、扫描电子显微镜(SEM)、X射线荧光(XRF)等分析方法对TiO_2催化剂进行表征。结果表明:TiO_2催化剂的催化活性随着焙烧温度的变化而存在差异;适量硫酸根的存在有利于TiO_2催化剂催化活性的提高;TiO_2催化剂存在锐钛矿的衍射峰,随着焙烧温度升高,平均晶粒尺寸变大,结晶度变高,比表面积下降,表面颗粒尺寸变大,催化活性随之下降;450℃焙烧制得的TiO_2催化剂具有最高的催化活性,在292.2℃时对DCM的转化率达到90%以上,且HCl生成率和稳定性也较好。