紫外/TiO_2/H_2O_2去除水中聚丙烯酰胺的研究

采用紫外(UV)/TiO_2/H_2O_2去除水中聚丙烯酰胺(PAM),研究了H_2O_2投加量、TiO_2投加量、UV光照强度以及PAM初始浓度等因素对PAM去除效果的影响,并对降解体系是否产生丙烯酰胺单体(AM)进行验证。试验结果表明,在20℃、H_2O_2投加量为20mmol/L、催化剂TiO_2投加量为10mg/L、PAM初始质量浓度为100mg/L,UV光照强度为140μW/cm~2时,反应120min后的PAM去除率达97.4%,且无AM产生。     

O_3/H_2O_2协同氧化石油化工行业反渗透浓水

采用O_3/H_2O_2协同氧化处理石油化工行业反渗透浓水,考察了反应时间、初始pH、H_2O_2投加量和H_2O_2投加方式对O_3/H_2O_2协同氧化反渗透浓水的影响。结果表明,在初始pH为6.49、H_2O_2投加量为80mg/L、分4次平均投加(开始时投加1次,之后每隔10min投加1次)、反应时间为35min的最优化条件下,处理后的反渗透浓水COD、BOD5、总有机碳(TOC)质量浓度分别降低至48.9、10.2、25.70mg/L,均达到《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571—2015)的直接排放标准。COD、UV254、TOC的去除率分别达到83.4%、68.0%、88.3%。     

CuO/γ-Al_2O_3催化双氧水处理聚乙烯醇废水的研究

采用浸渍—煅烧法制备CuO/γ-Al_2O_3催化剂,并用其催化双氧水处理聚乙烯醇(PVA)废水,对比了不同煅烧温度下CuO/γ-Al_2O_3的催化性能以及催化剂投加量、双氧水投加量、PVA初始质量分数对PVA去除率的影响。结果表明,煅烧温度为450℃时得到的CuO/γ-Al_2O_3催化性能最好,增加CuO/γ-Al_2O_3和双氧水的投加量均有助于降低PVA降解产物黏均分子量,而PVA初始质量分数越高,PVA降解产物的黏均分子量越高。当PVA初始质量分数为1.0%,双氧水投加量为60 mL/L,CuO/γ-Al_2O_3投加量为1.0g/L,反应温度为60℃,溶液初始pH=3时,反应2h后PVA去除率达90%以上,PVA降解产物的黏均分子量从100 773降至3 194,下降了近97%,CuO/γ-Al_2O_3的催化性能随着重复使用次数的增加有一定下降。     

铁碳微电解/H_2O_2耦合类Fenton法预处理高浓度焦化废水

采用铁碳微电解/H_2O_2耦合类Fenton法预处理高浓度焦化废水,通过正交和单因素实验研究了废水初始pH、不同质量的微电解填料、H_2O_2投加量及反应时间对COD处理效果的影响,同时研究了COD降解动力学。结果表明:最佳控制条件是废水初始pH为3、铁碳填料投加量为300 g/L、H_2O_2投加量为80 m L/L、反应时间为160 min,此时COD的去除率达到87%以上;H_2O_2的加入可使铁碳微电解/H_2O_2系统COD的去除率提高37.34%,铁碳微电解/H_2O_2系统COD反应动力学方程为y=0.5296x-0.6218,相关系数R~2为0.9917。     

Fe-Mn/γ-Al2O3催化O3-H2O2协同氧化间甲酚

为提高臭氧氧化法对难降解有机污染物的降解效率,采用在催化臭氧氧化体系中引入H_2O_2的方法,建立催化O_3-H_2O_2联合氧化体系,使O_3与H_2O_2在体系中起协同作用。采用等体积浸渍法筛选制备了具有高催化性能的Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化剂,应用于O_3/Fe-Mn/γ-Al_2O_3/H_2O_2复合体系协同催化臭氧氧化处理间甲酚模型废水。通过扫描电子显微镜(SEM)、物理吸附、X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子波谱(XPS)对催化剂的物理化学性质进行表征。考察了O_3投加量、H_2O_2投加量、初始pH、空速等因素对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚处理效果的影响,并采用GC-MS和LC-OCD,对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚的中间产物的类型及相对分子质量进行分析。结果表明,当以Fe-Mn/γ-Al_2O_3为催化剂时,协同催化氧化体系的最优处理参数为:间甲酚浓度100 mg·L~(-1),O_3投加量481 mg·L~(-1),反应时间10 min,空速6 h~(-1),H_2O_2投加量211 mg·L~(-1),进水pH 6.7。在此条件下,TOC去除率可达68.37%,间甲酚转化率可达100%。以上研究结果可为2种技术联用降解煤化工废水提供参考。     

O_3/H_2O_2体系氧化抗生素废水的实验研究

研究了O_3/H_2O_2体系催化氧化处理抗生素废水的效果。对比了O_3/H_2O_2与O_3氧化体系对抗生素废水的处理效果,并考察和优化了反应时间、初始pH、H_2O_2投加量及O_3气体流量等因素的影响。结果表明:O_3/H_2O_2体系氧化抗生素废水的最佳运行参数为反应时间40 min、初始pH9.0、H_2O_2投加量60mg/L、O_3流量450mL/min。在最佳实验条件下,COD由102.0mg/L降低至32.5mg/L,去除率为68.1%,废水色度及浊度的去除率分别为98.8%、42.3%,综合处理效果优于O_3氧化技术。     

臭氧光催化降解水中甲醛的研究

研究比较了3种光化学方法对水中低浓度甲醛的降解效果,考察了初始pH值、甲醛浓度和臭氧投加速率等因素对臭氧光催化(TiO_2/UV/O_3)降解甲醛的影响。结果表明,紫外臭氧(UV/O_3)、光催化(TiO_2/UV)和TiO_2/UV/O_3对甲醛的降解均符合表观一级反应动力学,TiO_2/UV/O_3降解甲醛的一级表观速率常数大于TiO_2/UV与UV/O_3之和,说明臭氧、光催化有明显的协同作用。pH值对臭氧光催化降解甲醛的速率几乎没有影响;甲醛初始浓度增加,表观反应速率常数下降,但甲醛的绝对去除量仍随初始浓度的增加而显著增加;臭氧投加速率增加,降解速率增加。甲醛降解的主要中间产物为甲酸,但甲酸在臭氧光催化反应过程中也快速降解而被矿化,说明臭氧光催化是一种能安全有效去除甲醛的方法。     

磷钨酸/二氧化钛光催化降解酸性大红3R催化效能研究

采用溶胶-凝胶法制备了磷钨酸(PW_(12))掺杂二氧化钛(TiO_2)纳米粉末光催化剂(PW_(12)/TiO_2),催化降解偶氮染料酸性大红3R,并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征。通过单因素实验、紫外光谱分析与催化效能分析,对PW_(12)/TiO_2的最优催化条件及催化效能机制进行了研究。结果表明:PW_(12)掺杂TiO_2后,两者表现为协同促进作用,催化效果优于两者单独催化;当PW_(12)/TiO_2在最优催化条件时,即PW_(12)与TiO_2质量比为0.46,PW_(12)/TiO_2投加量为0.20g/L,pH=3,酸性大红3R溶液质量浓度为100mg/L时,其脱色率达到97.0%;紫外光谱分析表明,催化过程中,特征峰出现蓝移,偶氮双键发生破裂,是导致溶液脱色的原因;动力学研究表明,PW_(12)/TiO_2催化反应表现为一级反应。     

纳米CuFe_2O_4/K_2S_2O_8非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ降解性能的研究

采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备了纳米CuFe_2O_4,以其为非均相催化剂,开展了纳米CuFe_2O_4/K_2S_2O_8非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ降解性能的研究,考察了纳米CuFe_2O_4焙烧温度对其结构及催化性能的影响,探讨了初始pH、K_2S_2O_8投加量和橙黄Ⅱ初始浓度对该体系降解性能的影响,评价了纳米CuFe_2O_4的稳定性,并在此基础上,探究了纳米CuFe_2O_4/K_2S_2O_8非均相类Fenton体系对橙黄Ⅱ的降解机制。结果表明:(1)纳米CuFe_2O_4最佳焙烧温度为400℃,此焙烧温度下制备的纳米CuFe_2O_4晶型较好、比表面积较大、催化活性和稳定性较高;(2)在纳米CuFe_2O_4/K_2S_2O_8非均相类Fenton体系中,橙黄Ⅱ快速降解最适宜的反应条件为初始pH 5.3、K_2S_2O_8投加量0.5g/L、橙黄Ⅱ初始质量浓度20mg/L、纳米CuFe_2O_4投加量1g/L;(3)纳米CuFe_2O_4在反应中的稳定性较好,金属溶出量较低,可通过有效催化K_2S_2O_8分解为SO_4~-·和HO·,实现橙黄Ⅱ的开环降解。     

O_3及O_3/H_2O_2降解四溴荧光素的效果研究

采用O_3及O_3/H_2O_2降解四溴荧光素,考察四溴荧光素初始浓度,O_3相对投加量以及H_2O_2投加量对四溴荧光素降解效果的影响。结果表明:O_3及O_3/H_2O_2降解四溴荧光素的过程均符合一级反应动力学方程;O_3降解四溴荧光素时,设置O_3流量为3.18g/h,四溴荧光素初始质量浓度为10、50、100mg/L,降解10min后四溴荧光素降解率均达到93%以上;O_3相对投加量增大,四溴荧光素降解率升高,但O_3利用率降低;O_3/H_2O_2降解四溴荧光素能增大四溴荧光素降解率,却降低了四溴荧光素降解速率。     

紫外催化氧化强化处理酚氨回收废水

采用等体积浸渍法制备了非均相催化剂LaFe_(0.9)Mn_(0.1)O_3/TiO_2用于紫外催化氧化处理煤气化酚氨回收生化出水,通过X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)表征来研究催化剂的结构特性。考察了pH、双氧水投加量、催化剂焙烧温度、催化剂投加量和反应时间对氧化效果的影响,最后探究污泥炭对反应的强化作用。结果表明所制备的催化剂具有标准的钙钛矿晶型,当处于pH=3、双氧水投加量0.20%(体积分数)、催化剂焙烧温度700℃、催化剂投加量3.0g/L、反应时间60 min、污泥炭投加量1.0g/L、紫外辐照强度30 W条件下,COD去除率达到78.9%、总有机碳(TOC)去除率达到73.1%,废水中大量有机污染物被降解,毒性大大降低。污泥炭的投加对紫外催化氧化具有强化作用,而过量投加会抑制催化剂活性。     

超声波/Fenton工艺降解微量邻苯二甲酸二甲酯和壬基酚效能的研究

研究了在超声波、Fenton不同体系中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)和壬基酚(NP)的降解效果.通过正交实验得到超声波/Fenton工艺各个因素影响程度的大小为:H2O2投加量＞初始pH＞反应时间＞Fe2+投加量＞超声功率.最后得到降解250mL质量浓度为100 μg/L的DMP的最佳条件:H2 O2投加量为2 mmol/L、Fe2+投加量为0.40 mmol/L、初始pH为3.00、超声功率为1 800W、反应时间为120 min,降解率可达到85.96％;降解250mL质量浓度为100 μg/L的NP的最佳条件:H2O2投加量为4mmol/L、Fe2+投加量为0.50 mmol/L、初始pH为3.00、超声功率为1 800W、反应时间为120 min,降解率可达到78.70％.     

四氧化三铁活化过硫酸盐降解活性黑5

采用水热合成法制备出了具有较高催化活性的催化剂四氧化三铁(Fe_3O_4),并利用Fe_3O_4活化过硫酸盐降解活性黑5,考察了初始pH、Fe_3O_4投加量、活性黑5初始浓度和过硫酸盐投加量对活性黑5降解效果的影响。结果表明,Fe_3O_4活化过硫酸盐降解活性黑5的最佳条件为初始pH 6、活性黑5初始质量浓度50mg/L、过硫酸盐投加量6mmol/L、Fe_3O_4投加量2.0g/L。在最佳条件下,反应180min,活性黑5的降解率达到80.2%,Fe_3O_4反复使用5次后,活性黑5的降解率仍能达到77%以上。活性黑5的降解途径为:偶氮键打开产生苯环中间产物和萘环中间产物,萘环中间产物逐步转化为邻苯二甲酸酐→邻苯二甲酸→苯甲酸;苯环中间产物逐步转化为对氨基苯磺酸→硝基苯和对氨基苯酚,对氨基苯酚转化为对苯二酚;最终被彻底氧化降解成CO_2、H_2O等无毒小分子物质。活性黑5在降解过程中对植物的毒性先升高后降低。     

均相催化强化US/FCME协同体系降解硝基苯

考察了NaCl、AlCl3、Na2SiO3、CuSO44种均相催化剂对超声波(US)/铁炭微电解(FCME)协同体系降解硝基苯的催化效果,结果表明,CuSO4的催化效果最好,在体系反应液初始pH为3.0,混合填料投加量为5.0 g/L(铁炭质量比为1∶1),CuSO4投加量为800 mg/L时,体系对硝基苯的降解率达到99.2%,但溶液COD值仅下降了24.6%,矿化效果一般,红外光谱分析表明降解体系的主要中间产物为苯胺。     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.     

超声波/铁粉对废水2,4-二氯酚的降解研究

采用超声波/铁粉协同作用,降解废水中的2,4-二氯酚,考察了超声功率、铁粉投加量、2,4-二氯酚初始质量浓度、溶液初始pH值等因素,对2,4-二氯酚降解效果的影响,并对其动力学进行了初步探讨。结果表明：超声波与铁粉具有明显的协同效应。在超声波与铁粉的协同作用下,2,4-二氯酚的降解效率,随着超声功率的增大和初始质量浓度的减小而增大,随着铁粉投加量的增加而增大,但铁粉的投加量达到20 g/L时,降解效率的增幅趋于平缓。在pH值为4的弱酸性条件下,2,4-二氯酚的降解效率最佳,pH值为8时,降解效率次之,在中性或弱碱性条件下,降解效率最差。投加适量的铜作催化剂,可提高2,4-二氯酚的降解效率。本实验条件下,催化剂Cu^2＋的最佳投加量为0.256 g/L。超声波/铁粉协同作用对2,4-二氯酚的降解过程符合一级动力学反应规律。协同体系中,2,4-二氯酚降解速率比单独超声降解和铁粉单独作用时的降解速率分别提高了大约13倍和5倍。     

活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

活性炭负载Fe^3＋催化H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3＋负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度〉催化剂投加量〉H2O2投加量〉溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3＋浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

O_3/H_2O_2体系降解水中青霉素G的效能及其降解机理

为探讨O_3/H_2O_2体系降解水中青霉素G(PCN)的效能及其降解机理,分别考察了在降解过程中pH、O_3投加量和H_2O_2投加量对PCN和COD去除效果的影响,通过实验数据得出了PCN降解动力学方程;并采用傅里叶红外光谱和液相色谱-质谱联用分析探讨了PCN在O_3氧化过程中的中间产物变化及其降解规律。结果表明:在初始ρ(PCN)为25 mg·L~(-1)、pH=10、O_3投加量为1.48_(g·)L~(-1)、H_2O_2投加量为7.84 mmol·L~(-1)、温度为20℃的条件下,反应10 min后PCN可全部被降解,反应3h后COD的去除率达到71.9%;O_3的反应级数为0.697 3,在降解过程中,O_3初始浓度对反应速率的影响最大;反应活化能为E_a=27.59 kJ·mol~(-1)该反应活化能较低,说明此反应容易发生;经氧化降解后,PCN的抑菌结构被破坏,并且产物中可能含有羧酸类和胺类化合物。以上研究结果对解决水体中PCN污染问题具有参考价值。     

双频超声辐射协同H_2O_2降解偶氮染料废水的研究

采用双频超声协同H2O2降解酸性绿20染料废水,考察超声功率密度、染料初始浓度和pH、饱和气体及H2O2投加量等因素对酸性绿20降解效果的影响,结果表明,在给定实验条件下,双频降解效果优于单频超声波,且降解率随超声功率密度的增大而增大。酸性条件有利于酸性绿20的降解,当染料废水初始pH=4可取得最佳的降解效果;酸性绿20的降解效率随染料初始浓度的增大而降低,其优化初始浓度为40 mg/L。在反应体系中通入空气并投加H2O2,可取得最佳的降解效果。在优化实验条件下,采用双频超声协同H2O2降解5 h,酸性绿20的色度和TOC去除率分别为94.6%和36.3%;分析降解前后的紫外-可见光谱图可知,酸性绿20并非完全被降解为CO2和H2O,而是生成一些小分子有机中间体。