汾渭平原采暖期与非采暖期大气环境质量时空变化特征研究

采暖期重污染天气频发,成为大气环境质量改善的难点。汾渭平原刚被划为中国环境治理的重点区域,大气污染形势十分严峻。基于2014—2018年PM2.5、SO_2、NO_2、O_3和CO等污染物监测数据及空气质量指数,分析了汾渭平原采暖期和非采暖期大气环境质量的时空变化特征。结果表明:(1)采暖期PM_(2.5)、SO_2、NO_2和CO浓度均高于非采暖期,非采暖期PM_(2.5)相比采暖期低42%～54%,采暖期SO_2、NO_2和CO的平均浓度分别是非采暖期的2.7、1.5、1.6倍,而非采暖期O_3平均浓度是采暖期的2.2倍;(2)PM_(2.5)和SO_2为采暖期首要污染物,O_3为非采暖期首要污染物;(3)采暖期和非采暖期三省交界处和临汾的PM2.5浓度均较高,采暖期气态污染物的空间分布与非采暖期基本相似,其中SO_2浓度的空间分布为山西境内河南境内陕西境内;(4)采暖期PM_(2.5)与SO_2、NO_2、CO浓度均呈正相关,与O_3呈负相关,非采暖期SO_2、NO_2和CO随PM_(2.5)浓度呈一致变化趋势,均先上升后下降,与采暖期的变化趋势并不相同;(5)采暖对PM_(2.5)和SO_2的年平均贡献率分别为34.9%和42.1%。     

乌鲁木齐市PM_(2.5)浓度与气象条件耦合分析

为探究气象条件对污染物浓度的影响,于2013年10月至2014年10月在乌鲁木齐市主城区采集PM_(2.5)样品,并选取同期气象站监测的气象数据进行分析。结果表明:(1)乌鲁木齐市采暖期PM_(2.5)日均值平均达到84.70μg/m~3,超出了《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中24h平均二级限值(75μg/m~3),是非采暖期(20.66μg/m~3)的4倍多。(2)采暖期风速、相对湿度、气温、水汽压与PM_(2.5)日均值极显著相关,非采暖期相对湿度与PM_(2.5)日均值极显著相关。     

杭州市不同高度大气PM_(2.5)的污染特征研究

为研究杭州市大气PM_(2.5)的污染特征,评估本地污染源和外来污染源对PM_(2.5)的影响,于2013年10月10日至11月2日对杭州市主城区两个不同高度的采样点进行采样,并定量分析大气PM_(2.5)中的化学成分。结果表明,采样期间20、84m高度的大气PM_(2.5)日均质量浓度分别为(80.5±28.9)、(80.3±29.3)μg/m3,不同高度的PM_(2.5)浓度及其化学成分无明显差异;PM_(2.5)主要成分质量分数按如下排序:SO_4~(2-)有机碳(OC)NO_3~-NH_4~+元素碳(EC);大气PM_(2.5)中二次粒子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+平均质量浓度总和约为39.0μg/m3,二次转化是杭州市大气PM_(2.5)的主要来源,SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+贡献率为48%左右;20、84 m高度的大气PM_(2.5)中OC分别为(15.6±5.1)、(14.8±4.7)μg/m3,EC分别为(4.6±1.8)、(4.6±1.6)μg/m3,OC/EC(质量比)约为3.3。采样期间,杭州市大气PM_(2.5)在近地面垂直方向上分布较为均匀,表明杭州市大气PM_(2.5)受外来污染源的影响较小。而在本地污染源中,杭州市大气PM_(2.5)主要受到生物质燃烧、机动车尾气、燃煤和餐饮油烟等来源的影响,地面扬尘的作用不明显。     

长春春季PM_(2.5)及其水溶性离子特征分析

于2014年春季在长春采集大气PM_(2.5)样品,对PM_(2.5)及其水溶性离子特征进行了分析。结果表明,2014年长春春季PM_(2.5)质量浓度为34.9~237.5μg/m3,平均质量浓度为125.6μg/m3。9种水溶性离子的总质量浓度为24.3~71.2μg/m~3,平均质量浓度为39.8μg/m~3,平均浓度大小表现为SO_4~(2-)Ca~(2+)Cl~-NH_4~+NO_3~-Na~+K~+Mg~(2+)F~-。后向轨迹表明,长春春季PM_(2.5)污染主要来源于内蒙古西北方向和长春东南部渤海、黄海地区。     

万州城区空气污染过程中含碳气溶胶的变化特征

于2016年9月28日至10月15日在万州城区对气态污染物、颗粒物及其含碳气溶胶进行了在线连续观测,结合气象参数,分析了含碳气溶胶的污染特征。结果表明,此次持续污染过程主要由颗粒物污染造成,污染天PM_(10)和PM_(2.5)平均质量浓度分别为170.8、123.7μg/m~3,显著高于非污染天。污染天和非污染天PM_(2.5)、NO_x、有机碳(OC)及元素碳(EC)浓度的日变化都呈双峰,但污染天PM_(2.5)、NO_x和OC出现早峰值时间比非污染天推迟1～3h。污染天OC、EC的平均质量浓度分别为28.0、5.4μg/m~3,分别为非污染天的2.2、1.6倍。以非污染天的起始点作为参照点,得到污染天OC、EC的平均增长率分别为159.3%和73.0%,OC污染累积和二次转化贡献率分别为45.8%和54.2%,说明污染过程OC以二次转化为主。并用最小比值法估算了二次有机碳(SOC)含量,得到污染天和非污染天PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为16.3、5.3μg/m~3,SOC在OC中的占比(以质量分数计)分别为56.1%和39.9%,污染天SOC占比增加,也证明污染过程OC以二次转化为主。污染天静风出现频率比非污染天高,在东南风的影响下,OC、EC易出现高浓度。     

唐山农村地区冬季室内外PM_(2.5)浓度污染特征

为了解中国北方农村地区冬季室内外PM_(2.5)污染特征,选择河北唐山某农村燃煤与非燃煤室内外PM_(2.5)进行实验研究。结果表明:(1)燃煤采样点室内外PM_(2.5)分别为47.9~370.0、14.8~145.0μg/m~3,非燃煤采样点室内外PM_(2.5)分别为13.6~217.0、10.9~131.0μg/m~3。(2)室内外PM_(2.5)浓度具有一定的相关性。(3)采样期间的20d内,根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准(PM_(2.5)24h均值限值为75μg/m~3),燃煤采样点室外PM_(2.5)超标率为10%,而非燃煤采样点为5%;根据GB 3095—2012一级标准(PM_(2.5)24h均值限值为35μg/m~3),燃煤采样点室外PM_(2.5)超标率为35%,而非燃煤采样点为20%;根据《建筑通风效果测试与评价标准》(JGJ/T 309—2013)规定室内PM_(2.5)的日均值应小于75μg/m~3,燃煤采样点室内PM_(2.5)超标率为65%,而非燃煤采样点为35%。     

天津市PM 2.5水溶性无机离子污染特征与来源分析

比较了天津市雾霾天和非雾霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、NH_4~+、Ca~(2+)、Na~+、Mg~(2+)、K~+)的污染特征,并对其来源进行分析。结果表明:(1)非雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为35～60μg/m~3,均值为43μg/m~3,雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为120～332μg/m~3,均值为242μg/m~3;雾霾天水溶性无机离子浓度均高于非雾霾天。(2)非雾霾天SO_4~(2-)主要来自大气中燃煤源的SO_2二次转化,NO_3~-主要来自一次污染源,雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-主要来自大气中燃煤源的SO_2、NO_2二次转化;非雾霾天NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,雾霾天NH_4~+主要以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在;Na~+、K~+、Cl~-除了海盐来源外,煤和生物质的燃烧及其二次转化是主要贡献源;Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自建筑扬尘源和土壤扬尘源。(3)风速和相对湿度是雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+浓度变化的重要原因。     

室内外PM_(2.5)污染特征、形貌及矿物组成

为掌握室内外细颗粒物(PM_(2.5))污染特性,监测采集西安市某办公场所室内外PM_(2.5)样品,统计分析PM_(2.5)质量浓度特征,探究室内外PM_(2.5)相关性、微观形貌以及矿物组成的差异。结果表明:室内外PM_(2.5)年均质量浓度分别为85.32和109.83μg·m~(-3),冬季污染尤为严重。室内PM_(2.5)受室外PM_(2.5)影响显著,室内外PM_(2.5)质量浓度的相关系数为0.890 0。室内PM_(2.5)多为粒径小于1μm的球状颗粒物,而室外颗粒物形状、大小不规则,室内外PM_(2.5)均含有大量的碳、氧元素,其他元素的种类和含量存在一定差异。室内PM_(2.5)中矿物多为非晶态物质,室外PM_(2.5)主要由石英、赤铁矿和碳酸钙等矿物质组成。     

西宁取暖季PM2.5水溶性离子的污染特征研究

于2017年1—5月(取暖季)在西宁市区、郊区、农村设置采样点采集PM_(2.5)样品,利用离子色谱法测定PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度。结果表明:取暖季西宁大气PM_(2.5)日均质量浓度为(55.98±52.66)μg/m~3,呈现明显的市区郊区农村的浓度变化特征。PM_(2.5)中水溶性离子质量浓度之和占PM_(2.5)质量浓度的36.3%,水溶性离子平均浓度大小为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Na~+Cl~-C_2O_4~(2-)Ca~(2+)F~-K~+Mg~(2+);取暖季西宁大气硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别为0.21、0.13,表明SO_4~(2-)、NO_3~-主要由二次转化形成,PM_(2.5)中NO_3~-/SO_4~(2-)(质量浓度比)为0.75,阳离子与阴离子电荷摩尔数比值为0.89,表明燃煤是PM_(2.5)主要贡献源,颗粒物总体呈酸性。后向轨迹分析表明,重污染期间西宁PM_(2.5)及其中水溶性离子的浓度变化不仅受本地污染源的影响,也受外来气团输送的影响。     

道路区域PM_(2.5)浓度的影响因素研究

为探究人为因素和气象因素对道路区域PM_(2.5)浓度的影响,选择南京仙林大学城某条典型道路开展大气PM_(2.5)监测实验。结果表明,道路清扫抬升PM_(2.5)浓度,白天的抬升作用较傍晚和夜间更加显著。各类交通流对道路区域PM_(2.5)浓度的影响程度排序为:柴油车汽油车燃气车道路行人。PM_(2.5)浓度阴天高于晴天和多云天,霾日(209.3、80.5μg/m~3)高于非霾日(47.0、62.0μg/m~3);在霾日变化特征各异,在非霾日均呈"三峰"分布特征。非霾日,道路区域PM_(2.5)浓度的高值区与相对湿度的高值区,温度、风速的低值区重合;PM_(2.5)浓度的低值区与相对湿度的低值区,温度、风速的高值区重合。温度与PM_(2.5)浓度呈负相关(r=-0.501,P0.05),是影响PM_(2.5)污染程度的关键气象因子。由此可见,道路清扫、交通流和各类气象因素对道路区域PM_(2.5)浓度影响显著。     

一次强沙尘过程影响下的银川市大气污染物浓度及PM_(2.5)化学组成变化特征

2014年4月22—29日在中国西北地区发生强沙尘天气期间,对银川市大气污染物(PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO_2、O_3)进行了监测,并重点分析了PM_(2.5)的化学组成变化特征。结果表明,沙尘天气发生前,PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2和NO_2平均小时质量浓度分别为99.33、36.89、25.84、47.21μg/m~3;沙尘天气发生时,PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2和NO_2平均小时质量浓度分别为1 121.43、209.19、6.13、18.42μg/m~3:说明此次沙尘传输经过地区大气较为清洁,随沙尘气溶胶传输的NO_2和SO_2较少。沙尘气溶胶由于带有大量的Ca~(2+)、Mg~(2+),使得PM_(2.5)碱性增强,PM_(2.5)中的硫酸盐和硝酸盐存在形式主要为NH_4HSO_4和NH_4NO_3。沙尘气溶胶除了对PM_(2.5)中来源于自然源的无机元素浓度有显著提升外,对于水溶性离子、碳成分等直接或间接来源于人为源的组分浓度也有较大的提升。Ti、Fe、Al、Ca、Si、Sr、Mg、Na、K、Ba、P可以认为基本来源于沙尘矿物粒子。此外,沙尘气溶胶还能促进大气SO_2、NO_2向二次硫酸盐、硝酸盐转化,尤其是硫酸盐。     

焦作市冬季PM2.5中水溶性离子组成特征及来源解析

为探讨焦作市冬季PM_(2.5)中水溶性离子特征及其来源,于2017年12月至2018年2月在焦作市区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品,测定其中9种水溶性离子浓度。结果表明,焦作市冬季PM_(2.5)质量浓度为(99.11±73.26)μg/m~3,总水溶性离子质量浓度为(66.88±48.68)μg/m~3,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH4_+是水溶性离子的主要成分,3者合计占总水溶性离子的81.5%(质量分数)。与清洁天相比,污染天NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+在PM_(2.5)中的占比显著增加,表明人为活动排放的二次污染物是焦作市冬季污染天PM_(2.5)的主要贡献成分;随着相对湿度的增加,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程;焦作市大气PM_(2.5)移动源贡献大于固定源。焦作市PM_(2.5)中水溶性离子在清洁天主要受工业和生物质燃烧影响,而在污染天主要受气态污染物二次转化影响;后向轨迹聚类显示,采样期间焦作市主要受京津冀地区、西北地区气团影响。     

杭州市区空气污染特征及灰霾成因分析

利用2013年3月1日至2014年2月28日杭州市区4种常见污染物(NO_2、CO、PM_(2.5)和PM_(10))的小时浓度监测数据对杭州市区全年空气污染特征进行分析,并针对2014年1月17至19日的一次灰霾过程进行了污染特征与成因分析。结果表明,杭州市区NO_2质量浓度年均值为51.55μg/m~3,CO为0.87mg/m~3,PM_(2.5)为67.02μg/m~3,PM_(10)为102.06μg/m~3,均表现为冬季浓度高夏季浓度低的特征。4种污染物基本都在每天的9:00—10:00和19:00—20:00出现两个峰值。杭州市区PM_(2.5)主要来自于二次污染物转化,灰霾过程中PM_(2.5)质量浓度最高值接近300μg/m~3。这次灰霾过程的主要潜在源区包括京津地区、山东中部和江苏南部等地区,杭州市区本身气象条件加剧了这次污染的严重程度。     

西安城郊PM_(10)和PM_(2.5)化学组分特征研究——以户县草堂寺为例

为研究西安城郊农村大气PM_(10)和PM_(2.5)中主要化学组分特征,于2014年12月至2015年10月在西安户县草堂寺采集颗粒物样品,分析了每组样品中的16种无机元素、8种水溶性离子、有机碳(OC)和元素碳(EC),对颗粒物和化学组分的浓度水平、时间变化特征进行了讨论。结果表明:(1)PM_(2.5)、PM_(10)年平均值分别为(79.78±59.12)、(118.09±79.27)μg/m~3。(2)PM_(2.5)及PM10中地壳元素浓度总体表现为春季高、秋季低;微量元素浓度表现为冬季高、夏季低。(3)PM_(2.5)和PM_(10)中SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_3~-浓度总体表现为冬季秋季春季夏季。(4)冬、春季OC、EC明显高于夏、秋季;由OC/EC的最小值估算得到PM_(2.5)、PM_(10)中二次有机碳(SOC)年平均值分别为(7.90±8.89)、(8.55±8.50)μg/m~3,冬、春季SOC明显高于夏、秋季;秋、冬季OC、EC相关性较强,而春、夏季较弱。     

杭州西湖景区PM2.5中重金属来源及健康风险评价

研究了杭州西湖景区PM_(2.5)中12种重金属元素的污染特征、来源及健康风险。结果表明,2018年杭州西湖景区PM_(2.5)年均质量浓度为36.40μg/m~3,其中V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Nb、Ag、Sn、Pb的年均质量浓度分别为3.16、3.61、22.68、304.84、2.58、9.69、96.38、5.26、197.45、3.89、5.65、27.85ng/m~3,12种重金属元素合计占PM_(2.5)的质量分数为1.88%,总体上冬春季高于夏秋季。Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Pb主要来源于机动车尾气和交通二次扬尘,Sn主要来源于工业排放,V和Ni主要来源燃油,Nb和Ag来源未知。健康风险评价显示,杭州西湖景区PM_(2.5)中重金属的非致癌健康风险和致癌健康风险均处在安全范围内,表现出冬春季高于夏秋季的特征。     

深圳市近年来PM_(2.5)污染控制效果分析

基于深圳大学城站点的PM_(2.5)多年监测数据,对深圳市近年来PM_(2.5)浓度及其化学组成变化情况进行了分析,探讨了深圳市采取的主要大气污染控制措施的效果并提出了相应建议。结果显示:2007—2015年深圳大学城站点PM_(2.5)年均质量浓度由2007年的52.70μg/m~3降低至2015年的31.15μg/m~3,达到了《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级限值(35μg/m~3),大气污染控制取得了突出的效果;2015年与2009年的PM_(2.5)化学组成相比,下降最多的依次为SO_4~(2-)、有机物(OM)和元素碳(EC),分别降低4.44、3.03、1.99μg/m~3。对深圳市实施的综合污染控制措施分析表明,近年来深圳市PM_(2.5)浓度降低主要得益于机动车尾气控制、电厂脱硫及挥发性有机物(VOCs)排放重点行业治理等。OM在PM_(2.5)中的占比呈上升趋势并占据首位,未来应进一步加强对OM的一次来源以及二次来源的同步控制,并注重大气污染的区域联防联控。     

济南市PM2.5化学组分及污染特征分析

为探讨济南市大气PM_(2.5)主要化学组分和污染特征,2017年在济南市开展了PM_(2.5)样品采集工作,分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子浓度水平。结果表明:采样期间济南市PM_(2.5)中OC、EC年均质量浓度分别为9.10、2.68μg/m~3,全年OC与EC质量浓度的比值为3.4,二次有机碳污染严重;OC、EC季节分布特征明显,均为冬季浓度最高,且秋、冬季两者相关系数较高,表明秋季和冬季OC、EC来源较为一致。NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+年均质量浓度之和为34.29μg/m~3,占水溶性离子总量的88.9%,是济南市PM_(2.5)中最重要的组分;各水溶性离子浓度具有明显的季节变化特征,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、Cl~-和K~+均冬季浓度最高,而Ca~(2+)春季浓度最高;PM_(2.5)中NO_3~-与SO_4~(2-)质量浓度的比值为1.10,说明相比于固定污染源,移动污染源对济南市PM_(2.5)影响更大。     

循环流化床锅炉排放颗粒物中水溶性离子研究

利用颗粒物采样系统采集了3台循环流化床锅炉(分别为CFB(a)、CFB(b)和CFB(c))排放烟气中的颗粒物,对其水溶性离子进行了分析。结果表明:(1)CFB(a)、CFB(b)、CFB(c)的PM_(10)质量浓度分别为29.71、3.38、23.40mg/m~3,PM_(2.5)质量浓度分别为4.32、2.17、1.78mg/m~3,PM_1质量浓度分别为0.05、0.68、0.04mg/m~3;(2)3台CFB的PM_(10)中水溶性总离子质量分数基本相同,但CFB(b)的PM_(2.5)和PM_1中水溶性总离子质量分数高于CFB(a)和CFB(c);(3)CFB(a)和CFB(c)的颗粒物中以Ca~(2+)和SO_4~(2-)为特征离子,CFB(b)的颗粒物中以Na~+、Cl~-和SO_4~(2-)为特征离子;(4)3台CFB的颗粒物中水溶性离子大都呈现双模态粒径分布,包括超细粒子模态和粗粒子模态。     

杭州市G20峰会保障期间PM2.5和O3污染特征与区域传输影响研究

分析了2016年杭州市G20峰会保障期间(8月24日至9月6日)的环境空气质量,利用WRF-CMAQ模型研究了区域传输对杭州市G20峰会保障期间PM_(2.5)和O_3污染的影响。结果表明,G20峰会保障期间,杭州市PM_(2.5)日均质量浓度平均值为31.3μg/m~3,逐日浓度均达到《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准(75μg/m~3)的要求,8月31日出现PM_(2.5)浓度上升趋势,9月1日达到最高47.0μg/m~3;O_3最大8h质量浓度平均值为159.9μg/m~3,8月24日至25日和8月28日至31日两个时段O_3浓度出现了超过GB 3095—2012二级标准(160μg/m~3)的情况。杭州市本地减排对PM_(2.5)浓度下降贡献70%,浙江省其他地市贡献16%,江苏省、上海市以及安徽省与江西省分别贡献了8%、4%、2%,区域联防联控对杭州市PM_(2.5)浓度的改善具一定的作用。精准控制上风向O_3前体物排放可在一定程度上缓解杭州市的O_3污染。     

西安采暖期PM2.5及其水溶性无机离子的时段分布特征

为了探讨西安市采暖期大气颗粒物PM2.5及其水溶性无机成分的污染水平,于2010年1月4日—2月1日按一天8个时段(每个时段3 h)连续采集PM2.5样品四周,每周更换一次滤膜。结果显示,西安市采暖期PM2.5的质量浓度时段差异较大,呈现明显的双峰分布特征:21:00—24:00时段(147.516μg/m3)和09:00—12:00时段(141.678μg/m3)。4种被测水溶性无机组分总浓度为39.801μg/m3,占PM2.5总浓度的30.5%。SO24-和NO3-是最主要组分,占到4种无机组分的86.2%。各离子间相关分析显示,Cl-只与NO3-有较强的相关性,表明机动车尾气对Cl-有较大的贡献。SO24-和NO3-时段分布规律较为相似,与PM2.5浓度的时段分布特征相反:在PM2.5污染最轻的15:00—18:00时段,SO24-和NO3-的相对含量达到一天中的最高浓度时段,而在PM2.5双峰时段,它们的含量有所降低。