TiO2纳米管阳极光电催化氧化次磷酸盐同时阴极回收金属铜

采用电化学阳极氧化法制备了高度有序阵列的二氧化钛(TiO2)纳米管电极,采用此电极作为光阳极在模拟太阳光(AM 1.5)照射下进行了光电催化氧化次磷酸盐且同时回收金属铜(Cu)的研究,比较了光电催化、电催化和光催化体系对次磷氧化和Cu回收效率的差异,详细探究了电压、初始pH、电解质种类对光电催化体系下次磷氧化和Cu回收...     

电催化氧化降解水体中抗生素磺胺

采用电催化氧化方式降解水体中抗生素磺胺(sulfonamide,SA),考察SA初始浓度、溶液pH、电流强度、电解质种类和浓度对SA降解的影响,运用循环伏安法和水杨酸自由基捕获法研究电催化降解SA的作用机制,并通过LC-MS分析电催化SA的降解产物。结果表明:SA初始浓度0.12 mmol·L~(-1)、溶液pH为3.0、电流强度20 mA·cm~(-2)、电解质Na_2SO_4浓度为50 mmol·L~(-1)时,电催化氧化降解3 h后SA降解率为89.2%;电催化氧化降解SA的一级反应是直接氧化和间接氧化共同作用的过程,一部分SA分子在阳极表面通过电子转移直接氧化生成一级产物,另一部分SA分子与电解体系产生的·OH发生间接氧化,2种一级产物继续被·OH氧化,生成马来酸和富马酸。     

三维电催化氧化技术处理草铵膦农药废水

选用石墨板作为三维电催化装置的阳极、不锈钢板作为阴极,以活性炭颗粒作为粒子电极进行反应,研究了三维电催化氧化技术处理草铵膦农药废水的效果;并考察了电流密度、极板间距、电解时间、初始浓度、pH值和粒子电极用量等因素对其处理效果的影响。实验结果表明,在废水初始浓度为300 mg·L~(-1),反应时间为90 min,极板间距为4 cm,pH值为5,电流密度为31.5 m A·cm-2,粒子电极的用量为3.08 g·L~(-1)的条件下,废水的COD去除率为83.48%。三维电催化氧化技术通过减小粒子间距改善电荷传质效果;电流效率的提高也促使废水的处理效果显著提升。     

电化学氧化法去除超高盐榨菜废水中的氨氮

采用电化学氧化法去除超高盐榨菜废水中的氨氮,阳极为Ti/RuO2-TiO2-IrO2-SnO2网状电极,阴极为网状钛电极,考察了电流密度、电解时间、极板间距、初始pH以及极水比对氨氮去除率的影响,并分析了电流密度对氨氮能耗和阳极效率的影响。结果表明,在初始氨氮浓度为472.73 mg/L,电流密度为156 mA/cm2,极板间距为1.5 cm,极水比为0.8dm2/L,原水pH为4.3～5.0时,电解30 min和60 min时氨氮的去除率分别为89.75%和99.94%,电解30 min时,氨氮能耗最低为96 kWh/kg,阳极效率最高为8.47 g/(h.m2.A)。     

零价铁耦合芬顿氧化法处理TNT红水

采用零价铁耦合芬顿氧化法处理TNT红水,研究了初始pH、零价铁投加量、过氧化氢(H_2O_2)投加量及温度对红水中总有机碳(TOC)去除效果的影响,同时进行了TOC去除过程中反应动力学的探讨。结果表明,零价铁耦合芬顿氧化体系可有效降解TNT红水中的2,4-二硝基甲苯-3-磺酸钠和2,4-二硝基甲苯-5-磺酸钠。在初始pH为2,温度为20?C的条件下,加入1.5 g·L~(-1)零价铁反应1 h后,再加入100 mL·L~(-1)H_2O_2反应4 h,红水中二硝基甲苯磺酸盐浓度从500 mg·L~(-1)降至0 mg·L~(-1),去除率为100%,TOC浓度从150 mg·L~(-1)降至30 mg·L~(-1),去除率达到80%。反应中TOC的降解过程遵循拟二级反应动力学方程。零价铁耦合芬顿氧化法可以作为TNT红水的有效处理途径。     

钛基锡锑阳极电化学氧化去除水中的四环素

以钛基锡锑电极为阳极,研究了电化学氧化技术对水中四环素的去除效果。考察了电流密度(5~25 mA·cm~(-2))、极板间距(5~25 mm)、四环素初始浓度(5~100 mg·L~(-1))和电解质种类(NaClO_4、Na_2SO_4和NaNO_3)对四环素电化学降解效率的影响。研究表明:钛基锡锑电极电化学降解四环素反应符合一级反应动力学规律(R~20.95);四环素降解效率随电流密度增大而增大,当电流密度大于15 mA·cm~(-2)时,四环素的降解反应受传质控制;四环素降解效率随极板间距增大而减小,在传质控制条件下,反应速率与极板间距成反比;初始浓度小于20 mg·L~(-1)时,受传质影响,四环素降解效率基本不随初始浓度变化,当初始浓度大于20 mg·L~(-1)时,四环素降解效率随初始浓度增大而减小;Na_2SO_4为电化学降解水中四环素较合适的电解质。     

紫外活化过硫酸钠降解水中三唑酮的效能

针对常规水处理工艺难以去除原水中低浓度有机氯农药的问题,采用新型高级氧化技术——紫外(UV)活化过硫酸钠(PS)去除水中有机氯农药三唑酮(triadimefon,TDF),分别研究了TDF初始浓度、PS浓度、初始pH、氯离子浓度以及腐殖酸(HA)浓度对TDF降解效果的影响。结果表明:随着TDF浓度的增加,其去除率逐渐降低;PS浓度从100μmol·L~(-1)增到250μmol·L~(-1),TDF去除率可以提高6.83%;初始pH为5时,TDF的去除率最大;氯离子的存在会抑制TDF降解;存在HA时会降低TDF去除效果。当TDF浓度为200μg·L-1、PS投加量为250μmol·L~(-1)、pH为5、温度为(25±2)℃和反应时间为600 s的反应条件下,TDF的去除率达到99.83%。相比于单独采用UV辐照和PS氧化技术,UV/PS技术对TDF的去除率分别提高了64.2%和86.22%。TDF的降解机制是紫外直接光解和以硫酸根自由基(SO4·-)为主的自由基氧化的共同作用。     

电化学氧化法处理含盐苯醌模拟废水

利用钛基二氧化铅电极(Ti/PbO_2)作为电催化活性阳极,通过电化学氧化技术对苯醌进行降解矿化,考察常见共存无机盐对苯醌废水降解效率的影响。结果表明,NaCl存在下苯醌废水溶液的COD去除率相比硝酸盐提高了62%,相比硫酸盐提高了45%,NaCl能够显著增强电氧化去除苯醌的电流效率。苯醌的降解对氯离子非常敏感,存在少量的氯离子即可以引起氧化效率明显增加。氯离子浓度越高,苯醌模拟废水的COD去除率越高;但当氯离子浓度高于0.3mol·L~(-1)时,COD去除率反而有所下降。pH为8的弱碱性环境更有利于含氯离子苯醌废水的电氧化降解反应。提高电流密度可增大COD去除率;但升高温度会降低COD去除率。在pH为8、NaCl浓度为0.3 mol·L~(-1)、电流密度为10mA·cm~(-2)、温度为20℃的条件下,初始浓度为100 mg·L~(-1)的苯醌经3 h电化学氧化降解后COD去除率可达80.9%。通过高效液相色谱对电氧化降解苯醌的中间产物进行分析,发现氯离子存在下苯醌的降解速度显著提高,中间产物顺丁烯二酸的生成速度更快,这说明由氯离子生成的强氧化剂对苯醌具有极强的开环能力。     

无机离子对石墨烯/TiO2纳米管阵列光电极光催化性能影响

采用原位阳极氧化法制备二氧化钛纳米管阵列(TNAs)光电极,并采用电沉积工艺对其进行石墨烯修饰。以罗丹明B(Rh.B)为目标污染物,考察了染料溶液中主要无机离子对光电极光催化降解Rh.B的影响。实验结果表明,150W氙灯照射1 h,石墨烯/TNAs对Rh.B光催化降解率达到75%,是TNAs光电极的1.45倍。溶液中NO-3,Ca2+和Mg2+促进光电极对Rh.B的光催化降解,而SO2-4,Cl-和F-则会抑制对Rh.B的降解。     

组合阳极联合气体扩散阴极电催化降解苯胺

采用气体扩散电极为阴极,钛基氧化物（Ti／SnO2-Sb2O5-IrO2）和金属铁构成组合阳极,构建了新型电化学氧化体系用于降解有机污染物。利用该氧化体系,在不同实验条件下考察了苯胺降解的效果与降解过程的相关规律。结果表明,阴极电位、铁阳极通电时间以及苯胺初始浓度均显著影响苯胺的降解效果。当阴极电位为-0．7V,pH3．0,铁阳极通电时间20min时,电化学处理200mg／L苯胺480min,TOC的去除效率达到80．4％,矿化电流效率（MCE）为8．6％,显示了该氧化体系具有良好的有机物降解能力。此外,苯胺降解过程中氨氮和硝态氮浓度的变化表明,苯胺分子中的氮主要转化为NH4和NO3^-。     

修饰型TiO2锡锑电极的制备及其在钻井废水处理中的应用

为了解决传统锡锑电极电催化氧化效果偏低、涂层易脱落的问题,使用阳极氧化法,在钛基底表面制备垂直生长的二氧化钛纳米管(TiO_2-NTs),然后在此基底上采用电沉积法制备出锡锑电极(TiO2-NTs/SnO_2-Sb)。结果表明,相比没有二氧化钛纳米管的锡锑电极(Ti/SnO_2-Sb),TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的析氧电位从1.9 V增加到2.03 V,电极具有较高的羟基自由基生成能力和更高的电流效率,促进了苯酚的矿化。TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极对实际钻井废水具有较好的脱色效果,COD去除率高达81.4%,且能够有效地改善阳极的"中毒效应"。     

TiO_2纳米管阵列光电极的制备及光催化性能研究

采用阳极氧化法在不同的条件下制备了TiO2纳米管阵列（TNT）光电极,利用SEM、XRD等手段对电极的表面形貌、晶体结构进行了分析和表征。以Rh.B为目标污染物,研究了不同电极的光催化和光电催化性能。结果表明：当氧化电压为20 V时,可获得形貌规则的有序排列的TiO2纳米管光电极,纳米管管径为80～120 nm;经50...     

氯自由基介导的BDD电极选择性氧化脱氮

为实现氨氮的高效选择性转化,设计了一个氯自由基介导的电化学体系。该电化学体系以稳定性好、氧化能力强的掺硼金刚石(BDD)电极为阳极,以Pd-Cu修饰的泡沫镍材料(Pd-Cu/NF)为阴极,以氯化钠为电解质,对BDD电极选择性电催化氧化性能与机理进行了研究。结果表明:在4.0 V电压下,体系中的Cl~-原位可转NO_3~-,副产物N_2;分别探究了阴极材料、电场强度、电极间距、溶液pH和电解质种类对氨氮转化性能的影响。通过电子顺磁共振和自由基捕获实验,证实了Cl·在氨氮转化过程中发挥了重要作用。在最优条件下,可实现40 min内100%的氨氮转化率和25 mg·L~(-1)的N_2生成量,以上研究结果可为解决水体中氨氮的污染问题提供参考。     

三维电催化氧化法处理高浓度有机废水

以石墨为阳极,钢板为阴极,主电极板间填充具有特异催化功能和导电性能的铁锰双金属改性活性炭催化剂颗粒,进行三维电催化氧化实验,以处理高浓度有机废水。通过浸渍煅烧法制备了铁锰双金属改性活性炭催化剂,且对催化剂的形貌和结构进行了表征和分析;考察了电压、初始pH、曝气量和反应时间等工艺参数对电催化氧化去除乙腈的影响,再确定最佳实验条件后,考察了三维电催化氧化处理有机废水的稳定性、处理实际有机废水的效果。结果表明：铁锰初始比例为1∶2、煅烧温度为550°C、投加量为300 mg·L^-1、电压为24 V、初始pH为7、曝气量为4L·min^-1时,三维电催化氧化反应60 min处理效果最佳,乙腈去除效率达到96.1%,5次循环实验乙腈去除率仍能保持88.7%。且在处理实际废水中,也能保持高效的去除性能,并能同步去除氨氮。     

光/电法氨氮降解过程中协同作用的研究

为了研究光/电法在氨氮降解过程中的协同作用,采用光/电法降解模拟工业循环冷却水中的氨氮,并对氨氮降解过程中的各影响因素进行了研究,考察了氯离子浓度和溶液p H对降解效率的影响。结果表明,与传统的光催化法和电化学法相比,光/电法在氨氮降解过程中存在良好的协同效应,因而具有更高的氨氮去除率,这主要归功于溶液氯离子的促进作用。另外,在酸性条件下,氨氮降解效率得到进一步加强。当p H在4~5之间,电流密度为10 m A/cm2,Na Cl浓度为100 mg/L时,在经过90 min光/电法处理后氨氮去除率高达95%,且N2占总氨氮降解产物的84.2%。     

还原氧化石墨烯/磷酸银光催化剂制备及其对卡马西平的降解

为进一步增强Ag_3PO_4的催化应用性能,采用水热还原法制备还原氧化石墨烯/磷酸银(rGO/Ag3PO4)复合光催化剂并对其进行表征;考察了氧化石墨烯(GO)掺量、溶液pH、光源对其光催化降解卡马西平效果的影响;通过对催化降解过程中活性物种的确定,初步推断其降解机理。结果表明,复合改性有助于提高Ag_3PO_4颗粒分散性,增强其光响应能力和光催化活性。当GO掺量为0.7%,初始pH为5～9时,全波段辐射处理初始浓度200μg·L~(-1),卡马西平在6 min内基本可实现对其完全降解。催化降解过程中光生空穴是主要的活性物质,其与羟基自由基、水合电子共同作用实现卡马西平的降解。     

紫外光降解硝酸盐体系中四环素

为了考察紫外光照射下四环素(tetracycline,TC)在硝酸盐(NO_3~-)体系中的降解过程,研究了初始pH、TC初始浓度、NO_3~-浓度、腐殖酸以及磷酸盐等环境因子对TC光降解的影响,利用ESR检测和自由基猝灭实验,量化分析体系中不同氧化途径对TC去除的贡献率。结果表明:TC在NO_3~-体系中的光降解受pH影响显著;腐殖酸和磷酸盐对TC的降解表现出不同程度的抑制作用;TC通过直接光解、HO·、~1O_2和O_2~(·-)氧化4种途径降解,当TC浓度为10.0 mg·L~(-1),NO_3~-浓度为1.0 mmol·L~(-1),pH为7.0时光照150 min后,不同途径的贡献率分别为60.4%、25.6%、8.9%和5.1%。结果有助于了解TC的环境化学行为,为TC治理提供参考。     

紫外线/氯高级氧化降解甲基异噻唑啉酮

采用紫外线/氯高级氧化技术处理水中非氧化性杀菌剂甲基异噻唑啉酮(methylisothiazolinone,MIT),阐明了氯投加量、光强、pH值对MIT降解的影响。研究表明,紫外线/氯高级氧化可以有效去除水中的MIT,且效果优于单独紫外线照射和单独氯氧化的处理效果。MIT的紫外线、氯氧化和紫外线/氯高级氧化降解符合准一级动力学模型,其表观降解速率常数kobs分别为0.037、0.061和0.086 min-1。对于紫外线/氯高级氧化技术,提高氯投加量和紫外线光强能够促进MIT的降解。紫外线/氯高级氧化在酸性条件下对MIT的处理效果较好,不同pH条件下MIT的降解速率顺序为pH 5pH 6pH 7pH 8。研究对MIT处理过程中的消毒副产物产生情况进行了检测,结果表明,紫外线/氯高级氧化处理MIT过程中可生成水合氯醛,单独氯氧化过程中没有检测到水合氯醛的生成。MIT初始浓度30 mg·L~(-1)、氯投加量40 mg·L~(-1)、紫外剂量为2 340 m J·cm-2时水合氯醛的生成量为4.2μg·L~(-1),低于我国水源地标准限值(10μg·L~(-1))。     

负载CoO催化粒子电极的制备及其对腐殖酸的降解

以活性炭粉为载体,钴氧化物为催化活性组分,经造粒后制得PAC-Co催化粒子电极,研究了用于腐殖酸(HA)降解的PAC-Co催化粒子电极的制备条件,并采用扫描电子显微镜、X射线衍射和比表面积分析仪等对粒子电极进行表征。结果显示,焙烧温度600℃、焙烧时间2 h、Co(NO_3)_2浸渍液浓度0.1 mol·L~(-1)为PAC-Co最佳制备条件。在I=0.2 A、进水流量9 m L·min~(-1)、Na_2SO_4电解质0.01 mol·L~(-1)、pH=7条件下,对于初始COD_0=200 mg·L~(-1)的模拟HA废水,反应70 min后,PAC-Co对UV254、色度及COD的去除分别达到95.09、97.84与91.45%,去除率均高于普通活性炭颗粒所制备的GAC-Co粒子电极。     

氯离子对氨氮电化学氧化的影响

以自制的二氧化铅粉末多孔电极为阳极,不锈钢为阴极,探讨了投加Cl-对氨氮电化学氧化反应速率、途径及产物等的影响。结果表明,投加Cl-能显著提高氨氮的电化学氧化速率;有氯离子存在的条件下,氨氮的去除主要靠电催化过程中产生的强氧化性物质.OH,HClO的作用,其去除率随着电流密度的增大呈增高的趋势,随初始pH的增大而增大;投加氯离子后,NO3--N的生成量增加,但氧化产物主要是以N2为主的含氮气体。