沉积物中汞的甲基化研究进展

汞是环境中存在的一种重要污染物质,其毒性与之化学形态密切相关。环境中的汞主要以无机汞形态存在,然而无机汞可以通过甲基化作用转化为毒性更强的甲基汞,从而给受到暴露的生物及人类带来更高的健康风险。沉积物是汞在水生环境系统中的主要分布相,也是无机汞甲基化过程发生的主要场所。沉积物中汞的甲基化过程受到生物种类、汞的生物可利用性等生物因素及温度、含硫化合物、有机质、氧化还原条件等环境理化性质的影响。本文对汞在沉积物中甲基化过程的作用机制及其影响因素的研究现状及最新进展进行了总结,并对未来更深入的研究进行了展望。     

水体中汞的吸附过程初探

天然水体中汞主要分布在沉积相,吸附作用则是导致汞富集于沉相的主要原因。 本文以汞对若干种不同吸附剂的吸附动力学实验据数为基础,讨论了水体中汞的吸附能力顺序,胡敏酸>MnO_2伊利石>高岭石>蒙脱石>Fe_2O_3>SiO_2,并初步探讨了吸附过程的机制与吸附动力学数学模式,对悬浮态与沉积态的吸附过程进行了比较。 通过溶液中氯离子影响研究,获得了络合形态与吸附量之间一些相关性,实验采用~(203)Hg示踪。     

海洋环境汞甲基化/去甲基化研究进展

汞（Hg）是一种在大气中具有较长停留时间并能进行长距离传输的全球性污染物.甲基汞（MeHg）具有毒性强、易富集、可随食物链放大的特点，是引起环境风险的主要汞形态.通过各种来源排放到海洋环境中的无机汞在沉积物和水柱中均可甲基化为MeHg，原位甲基化和去甲基化是控制海洋环境中甲基汞水平的关键过程.虽然目前已有综述总结了环境中汞甲基化/去甲基化，但对海洋生态系统中汞甲基化/去甲基化过程涉及相对较少.本文在总结海洋汞甲基化/去甲基化过程速率、途径和热点区域基础上，详细讨论了海洋光化学、非光化学以及微生物3种汞甲基化/去甲基化途径机制，并对未来研究方向进行了展望.在现有研究基础上，未来应在不同汞甲基化/去甲基化途径贡献估算、实际海洋环境汞甲基化/去甲基化基因/微生物作用验证、环境因素对海洋汞甲基化/去甲基化影响方面开展更深入研究.海洋汞甲基化/去甲基化的研究可为深入理解海洋汞的环境行为与风险和发展有效的汞污染风险防控技术提供科学依据和数据支撑.     

汞的微生物甲基化与去甲基化机理研究进展

甲基汞具有强烈的生物毒性和生物积累性,环境中甲基汞的产生主要与微生物相关,同时微生物也能通过去甲基化作用使甲基汞转变为无机汞.然而,目前国内外研究主要集中在汞的甲基化机理及影响因素,对汞的微生物去甲基化研究甚少.本文综述了汞的微生物甲基化、去甲基化研究史,以及微生物的主要作用机理,并对相关研究进行了展望,指出微生物酶促甲基化与氧化去甲基化机理研究将是以后工作的重点.     

乌江流域水体中不同形态汞分布特征的初步研究

探讨了不同水文季节 (丰水期和枯水期 )乌江河水中汞的赋存形态及其在流域内的时空分布 ,结果表明 :乌江流域表层水体总汞的平均浓度分别为 :丰水期 65 9ng·l- 1 ,枯水期 1 6 6ng·l- 1 .乌江河水汞的主要形态为颗粒态 ,颗粒态汞占总汞的比例为丰水期84% ,枯水期 5 2 % .     

环境生物膜中的汞甲基化

汞是严重危害食品安全及人体健康的全球性重金属污染物,揭示具有强生物毒性的甲基汞的生成和累积机制是汞污染研究领域的热点和难点.生物膜中无机汞的甲基化是环境中甲基汞污染的主要来源和甲基汞进入食物链的起点,但是目前学术界对汞甲基化机制的认知多基于浮游态纯菌实验,无法准确模拟生物膜中汞的甲基化过程.本文从生物膜中汞甲基化的生化...     

腐殖酸结合汞甲基化作用的探讨

本文研究了有关天然河流沉积物中腐殖酸结合汞的甲基化作用。试验表明:腐殖酸结合汞可以进行甲基化,其甲基化能力与河流底质受汞污染程度有着密切的关系。高汞污染区的底质中甲基化作用能力和速率都比低汞污染和未受汞污染底质的高。产生甲基化最高的腐殖酸结合汞的离子浓度范围～1000ppm、反应最适宜温度为30℃、氧化还原电位200mV、pH为7。添加营养物质对腐殖酸结合汞甲基化有促进作用,但不够明显。比较了几种不同形态的汞甲基化程度其结果表明:氯化汞>腐殖酸,结合汞>醋酸苯汞。     

水产养殖对水生生态系统中汞甲基化影响研究进展

水产养殖造成的水体富营养化不仅导致有机质增加,而且致使很多水体理化参数发生变化,包括水中溶解氧下降、沉积物中有机质和硫酸盐、硫化氢的增加、pH值的下降、生物和微生物群落的破坏等.然而,目前国内外在这方面的研究极少,水产养殖对水体汞甲基化的影响尚不清楚,对其进行深入的研究,并提出合理利用和开发水资源的科学建议具有重要的现实意义.     

珠江口海域水体中汞、镉存在形态的初步研究

对珠江口海域水体中汞、镉的存在形态进行了初步研究,结果表明:(1)本海域水体中溶解态无机汞的最高含量为0.007微克/升,有机汞的最高含量为0.002微克/升,有些站位悬浮态汞的最高含量达0.040微克/升,各站位的悬浮态汞均占总汞的52.7％以上,悬浮态汞是珠江口海域水体中汞的主要存在形态;(2)在本海域水体镉的五种形态中,溶解态中的无机强结合态镉所占的比例最高,平均约占总镉的41％,是珠江口海域水体中镉的主要存在形态;(3)本海域各站总汞含量为0.019—0.045微克/升,平均为0.032微克/升,同时测得本海域各站位的总镉平均含量为0.22微克/升,该值超过海水正常含镉量的几倍,珠江口海域的水体有一定程度的镉污染。     

苏打盐碱地养鱼稻田水体微生物区系研究

对松嫩平原苏打盐碱地养鱼稻田水体微生物数量及种类组成进行了初步研究。结果表明,养鱼稻田异养细菌数量为0.280万～30.716万mL-1,高于未养鱼稻田(P<0.05),其平均值的时间分布为水稻生长末期>中期>初期;养鱼稻田和未养鱼稻田放线菌和霉菌数量均较少。养鱼稻田大肠菌群数量为403.6～17934.2L-1,显著高于未养鱼稻田(P<0.01),其平均值的时间分布为水稻生长中期>初期>末期。异养细菌数量与鱼产量、总施肥量和有机肥施用量均呈极显著相关,与化肥施用量相关不显著;大肠菌群数量与鱼产量相关显著,与总施肥量相关不显著,但与有机肥施用量相关极显著。养鱼稻田中检测出10个科(属)异养细菌,优势菌为弧菌属(Vib rion)、气单胞菌属(Aeromonas)和芽孢杆菌属(Bacillus)。     

三峡库区消落带土壤淹水过程中汞的释放及甲基化特征

为探索三峡库区消落带土壤淹水期汞的环境化学行为,利用模拟试验,设置A(15℃,低溶解氧(DO))、B(30℃,低DO)、C(15℃,高DO)3组处理,在人工气候培养箱中进行消落带土壤淹水过程中汞的释放与甲基化特征研究,淹水试验共进行了40 d.结果表明,淹水初期(0—10 d)土壤汞呈释放趋势,A、B、C等3组处理水体中总汞浓度逐渐增加,而土壤中总汞含量相应降低;随淹水时间的延长(10 d),二者达到平衡.淹水后,A、B、C处理上覆水甲基汞浓度随淹水时间的延长而升高,且分别在第15天、第8天、第15天达到峰值,第30天基本达到平衡;土壤甲基汞含量随淹水时间的延长而增高,并在第30天达到平衡,平衡时土壤及上覆水甲基汞浓度规律均表现为BAC.土壤-上覆水系统温度的适当升高利于土壤汞的释放及甲基化;高溶解氧利于土壤汞的释放,低溶解氧则更利于汞的甲基化.     

椭圆小球藻对水体汞光还原的影响

为明确椭圆小球藻对水体中Hg~(~(2+))光还原反应的影响,采用室内模拟实验,以不同波长紫外灯及氙灯(可见光)为光源,探讨不同丰度活、死椭圆小球藻在各光照条件下对Hg~(~(2+))光还原反应的影响及动力学特征.结果表明,当藻丰度为1×106cells·m L~(-1)时,在可见光照射下,活藻、死藻处理Hg0的释放量分别为3.733 ng、3.749 ng,Hg~(~(2+))的还原率分别为18.66%、18.75%;在紫外光(UV)照射下,活藻、死藻处理Hg0的释放量最高为2.312 ng、2.373 ng,Hg~(~(2+))的还原率最高为11.56%、11.86%.在可见光、UVA、UVB和黑暗条件下,当藻丰度为0 cells·m L~(-1)时,Hg~(~(2+))的还原率分别为21.45%、22.86%、26.75%、20.41%;随藻丰度的增加,Hg~(~(2+))的还原率逐渐下降;当藻丰度为10×106cells·m L~(-1)时,活藻处理Hg~(~(2+))的还原率分别降至17.70%、10.28%、9.962%、9.774%,死藻处理的降至18.15%、10.83%、10.77%、10.39%.可见,椭圆小球藻对Hg~(~(2+))的光还原反应起抑制作用,藻丰度越高抑制作用越强烈;可见光对含藻处理Hg~(~(2+))的光还原起主要作用,其次为紫外光.动力学研究表明,UV照射下椭圆小球藻对Hg~(~(2+))光还原反应可用Langmuir-Hinshelwood模型进行描述,反应速率常数k为(0. 6893—1.473)×10-4ng·L~(-1)·min-1,Langmuir吸附系数KL为(1.063—1.080)×10-2L·ng~(-1).     

北京市表层浮土和水体底泥中汞的赋存形态及其相互关系

应用分级萃取法测定了12个北京市表层浮士和3个水体底泥中汞的赋存形态,并应用多元统计分析对其相互关系进行了研究.北京市表层浮土中汞的含量分布变异较大,但其趋势为:残渣态>强有机结合态>水溶态>其它形态.各形态汞含量主要取决于上壤和底泥中汞含量的大小,其次才是环境因素.强有机结合态和残渣态是主要的赋存形态,对汞在土壤和底泥中的固定起着重要的作用.较易移动的水溶态、FA结合态和交换态对汞在环境中的迁移转化也有一定的影响.盐酸提取态汞主要包括水溶态、交换态、FA结合态和碳酸盐结合态.     

七株硫酸盐还原菌汞甲基化能力的比较

目前硫酸盐还原菌汞甲基化的研究集中在Desulfovibrio desulfuricans ND132菌株上,由于D.desulfuricans ND132并非商业化提供的菌株,使得国内很多实验室难以获得该菌株开展微生物汞甲基化的相关研究.本文收集了7株商业化的硫酸盐还原菌,通过系统研究探寻其中可用作替代的汞甲基化模式菌株.在实验室培养条件下,通过对甲基化关键基因(hgcA和hgcB)、生长特性、汞的耐受性以及汞甲基化能力的测试,结果发现,Desulfomicrobium escambiense(CGMCC 1.3481)生长较快、具有较好的汞甲基化率(7.5%±0.7%),具备作为汞甲基化模式菌株的潜力.     

硒（Ⅳ）对无机汞生物甲基化影响的初步研究

本文以蓟运河含汞底泥为实验材料,研究了硒(Ⅳ)对无机汞生物甲基化的影响,发现低浓度的硒(Ⅳ)对汞的生物甲基化有促进作用,而较高浓度时则可抑制汞的生物甲基化。当硒量达20ppm后则无机汞不能进行甲基化作用。     

北京市表层浮土和水体底泥中汞的赋存形态及其相互体系

应用分级萃取法测定了１２个北京有层浮土和３个水体底泥中汞的赋存形态，并应用多元统计分析和其相互关系进行了研究，北京市表层浮土中汞所含量分布变异较大，但其趋势为：残渣态〉强有机结合态〉水溶态〉其它形态，各形态汞含量以决于土壤和底泥中汞含量的大小，其次才是环境因素，强有机结合态和残渣态主要的赋存形态，对汞在土壤物底泥中的固定起着重要的作用，较易移动的水溶态、ＦＡ结合态和交换态对汞在环境中迁移转化也有一     

AuNPs-Al2O3复合材料固相萃取天然水体中总溶解性汞

纳米金-氧化铝(AuNPs-Al_2O_3)复合材料作为固相萃取材料用于富集环境水体中总溶解性汞.纳米金负载于氧化铝表面防止其团聚,同时有利于吸附剂分离.纳米金-氧化铝复合物可以吸附无机汞及有机汞,并将其转化为元素汞(Hg~0),经HCl洗脱后使用原子荧光测定总汞含量.考察了影响总汞富集与测定的因素,包括待测样品pH、洗脱液种类和用量、萃取时间以及干扰离子等.在最佳的萃取条件下,水中总汞的检出限为0.3 ng·L~(-1),富集倍数为196(400 mL样品).线性范围为1.0—40 ng·L~(-1),相关系数为0.998.结果表明,纳米金-氧化铝纳米复合材料具有成本低、效率高及稳定性高的特点,可以应用于环境水体中总溶解性汞的日常测定.     

水体底泥中硫化汞稳定性的研究

天然水体含汞底泥的治理已有不少正在实施或尚在试验的方法,日本已实现疏浚法治理,而在欧美等国则多在切断污染源之后自然净化。我国蓟运河是被汞严重污染的河流,天津化工厂氯碱车间在1972午之前将大量含汞废盐泥排入蓟运河,致使排放口附近底泥中汞的含量高达800ppm,于是提出了如何治理该河段含汞底泥的课题。