Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收-铁粉还原再生脱除NO性能

利用Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收-铁粉间歇还原再生脱除NO并回收氨资源的方法,实验研究了铁粉还原再生Fe(Ⅱ)(NO)EDTA的过程及其影响因素。结果表明,以0.015 mol/L的Fe(Ⅱ)EDTA做吸收剂,在起始p H 5.5、温度323K条件下吸收400×10-6~500×10-6的NO,脱除率95%以上;铁粉还原再生Fe(Ⅱ)(NO)EDTA过程可用缩芯模型阐释;铁粉添加量与搅拌强度直接决定了铁粉质点数量,是影响反应的重要因素;实验中Fe(Ⅱ)(NO)EDTA络合液150 m L,氧气含量为5%时,搅拌速度900 r/min、粒径为0.12 mm的铁粉浓度5.3 g/L、温度353 K、p H=6为最适宜再生条件。     

柴油机尾气Fe(Ⅱ)EDTA络合-铁屑还原脱硝中试研究

采用Fe(Ⅱ)EDTA络合-铁屑还原脱硝工艺,针对功率175 k W的柴油机,搭建了处理量为640 m~3·h~(-1)的脱硫脱硝中试装置,系统研究了脱硝装置连续脱除柴油机尾气中NO的过程。结果表明:铁屑还原效果较好,连续运行时,Fe(Ⅱ)EDTA溶液对NO有很好的吸收效果;喷淋量、填料层高度及再生温度均会影响络合剂吸收NO的脱除效率,但功率的改变对络合剂吸收NO的脱除效率影响较小。长时间连续运行实验表明,系统的脱硝性能稳定,稳定运行时的脱硝效率连续7 d均保持在75%左右;系统运行过程中,络合液的pH逐渐上升,最终稳定在7.45左右。     

Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除烟气中NO_x

Fe(Ⅱ)络合吸收烟气中的NO生成亚硝酰亚铁络合物,使NO快速进入液相;在Fe(Ⅲ)催化氧化作用下NO可以被S(Ⅳ)化合物还原。基于以上反应机制,提出了Fe(Ⅱ)络合—Fe(Ⅲ)催化氧化—S(Ⅳ)还原湿法脱除燃煤锅炉烟气中NO_x的新方法,考察了Fe的价态、吸收液pH、烟气中O_2、亚硫酸钠添加量等因素对NO_x脱除效率的影响。结果表明,在无O_2烟气的脱硝实验中,当吸收液中Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,pH为2.2~2.9时,对NO_x的脱除效果最好,脱除效率为75%;当烟气中有O_2存在时,Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)共存,吸收液中的S(Ⅳ)被快速氧化,使得烟气中SO_2所提供的S(Ⅳ)化合物积累量难以达到预期脱硝效果所需的浓度水平,实验通过持续投加亚硫酸钠来补充脱硝所必需的S(Ⅳ)化合物,其瞬时投加量为10~(-4)~10~(-3) mol/(L·min)时,对NO_x的脱除具有较明显的促进作用。与此同时,投加亚硫酸钠并未影响此工艺对SO_2的脱除效率,脱硫效率始终维持在95%以上。     

氨-Fe(Ⅱ)EDTA法同步脱硫脱硝中试研究

在中试吸收塔反应器中,以氨基湿法烟气脱硫为基础,结合Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收NO技术,实现同步脱硫脱硝;采用单一变量法研究了塔型、填料几何特性、填料层高度、液气比和Fe(Ⅱ)EDTA浓度等因素对同步脱硫脱硝的影响。结果表明,在相同的条件下,填料塔比空喷塔和鼓泡塔有利于同步脱硫脱硝;空隙率高、填料因子小的填料能明显提高脱硫脱硝效率,填料层高度从0 mm增加到900 mm,脱硫脱硝效率分别增大了4.49%和19.55%;液气比和Fe(Ⅱ)EDTA浓度越大,脱硝效率越高,但对SO_2的吸收没有影响。最佳工艺条件为:ф25 mm鲍尔环作填料且填料层高度为900 mm的填料塔、液气比为12 L/m~3、Fe(Ⅱ)EDTA浓度为0.05 mol/L,在此条件下,脱硫脱硝效率分别达到100%和51.55%。     

草酸铁光催化协同络合铁脱硝剂再生过程

基于Fe(C_2O_4)_3的光化学性质,研究了Fe(C_2O_4)_3光催化协同络合铁脱硝剂再生的实验过程。实验考察了在50℃和Fe(Ⅱ)EDTA浓度为0.01 mol·L~(-1)以及NO进口浓度为530 mg·m-3的模拟烟气脱硝系统中,光催化再生模式、初始p H、Fe(C_2O_4)_3浓度及组成、氧气浓度对再生过程的影响。结果表明:Fe(C_2O_4)_3分开加入和分步光照是适合于本体系的反应方式;草酸钠与硫酸亚铁的最佳浓度比为3,浓度分别为0.06和0.02 mol·L~(-1),吸收液初始p H为5.3,有氧参与条件下,实现了络合剂有效再生,再生吸收液脱硝率最高可恢复到60%左右;氧在再生过程中表现出正协同效应。通过牺牲光敏性的草酸铁配体再生脱硝络合剂,建立了一种温和的光助低温湿式氨法同步脱硫脱硝过程。     

EDTA-（NH4）2FeSO4络合剂脱除烟气中的氮氧化物

络合脱硝法是近年来新型的脱除氮氧化物的方法之一,其中EDTA金属络合剂受到了广泛关注,而亚铁络合剂又具有很好的脱除氮氧化物的效果。考查了硫酸亚铁铵与EDTA形成的Fe（II）EDTA这种比较常见的EDTA金属络合剂对NO的吸收容量,并考查温度、络合剂浓度等对Fe（II）EDTA吸收NO的影响。研究结果表明：在相同的实验环境和实验条件下,对于影响Fe（II）EDTA吸收NO的因素最重要的是温度,其余依次为络合剂浓度、气体流速、氧含量、吸收液pH,最适宜吸收条件是反应温度50℃、络合剂浓度0．1mol／L、进气流速600mL／min、氧含量2％、吸收液pH=6。     

隔膜电解法回收利用电厂锅炉EDTA清洗废水研究

以涂Ir/Sn钛网板作阳极,以不锈钢网板作阴极,采用隔膜电解法处理电厂锅炉EDTA清洗废水.实验结果表明,电流、阴极电解液初始pH值和Fe/EDTA摩尔比对粉末铁析出速率影响较大,粉末铁电解析出的适宜条件是电解电流为1.0 A、阴极电解液初始pH值为5.6、阴极电解液Fe/EDTA摩尔比足够高.采用隔膜电解结合反渗透膜系统处理电厂锅炉EDTA清洗废水,可同时高效回收纳米级粉末铁和EDTA.     

pH及磷浓度对活性污泥铁还原协同除磷的影响

采用厌氧恒温培养,以氧化铁皮为外加Fe(Ⅲ)源,研究了不同初始磷浓度和pH对活性污泥体系异化Fe(Ⅲ)还原协同除磷的影响,并通过分析反应前后活性污泥中不同形态磷的变化初步探讨了体系除磷机理。结果表明,初始磷浓度升高对活性污泥异化Fe(Ⅲ)还原有明显的抑制作用,但在铁源充足的条件下体系仍能表现出较好的除磷效果,且随着初始磷浓度的增加除磷速率明显上升;不同初始pH条件对异化Fe(Ⅲ)还原过程影响显著,中性偏碱性的条件更有利于Fe(Ⅱ)的累积;除磷效果与其呈正相关。结合活性污泥中各形态磷含量的分析,可以证明外加Fe(Ⅲ)源的活性污泥体系发生明显异化Fe(Ⅲ)还原协同除磷现象。     

铁-苹果酸配合物对高价铬的光还原处理

研究了Fe(Ⅲ)-苹果酸配合物体系对Cr(Ⅵ)的光还原处理,考察了光源、初始pH值、Fe(Ⅲ)、苹果酸盐和Cr(Ⅵ)初始浓度等因素对Cr(Ⅵ)光还原效率的影响。结果表明:光照条件下,铁-苹果酸配合物能有效实现对六价铬的光还原。pH=3时Cr(Ⅵ)的光还原处理效果最佳;Fe(Ⅲ)和苹果酸盐初始浓度的增加可提高Cr(Ⅵ)的光还原效率;光还原的初始速率随各组分浓度的增大而增大,Fe(Ⅲ)浓度是影响反应速率的主要因素;Fe(Ⅲ)-苹果酸盐配合物光解产生的Fe(Ⅱ)是Cr(Ⅵ)的主要还原剂。     

ClO_2气相氧化联合CaCO_3浆液吸收同时脱硫脱硝试验研究

采用ClO_2气相氧化联合CaCO_3浆液吸收工艺对模拟烟气进行同时脱硫脱硝,研究了ClO_2/NO摩尔比、SO_2初始浓度对气相氧化段NO氧化率的影响及液相吸收段中CaCO_3浆液pH、温度和液气比对同时脱硫脱硝效果的影响。结果表明,在气相氧化段,NO的氧化率随着ClO_2/NO摩尔比的增加呈先快速增加后逐渐平稳的变化趋势;在给定的ClO_2/NO摩尔比(0.8)下,随着SO_2初始浓度的增加,NO氧化率稍有下降,高浓度SO2的存在对ClO_2氧化NO的抑制作用有限,说明ClO_2对NO的氧化反应具有良好的选择性。ClO_2气相氧化联合CaCO_3浆液吸收工艺最优反应条件:ClO_2/NO摩尔比为0.8,CaCO_3浆液初始pH为7.0、温度为55℃,液气比为18L/m3。当SO2初始质量浓度为1 000 mg/m~3、NO_x初始质量浓度为509 mg/m3时,最佳反应条件下SO_2去除率达100.00%,NO_x去除率达81%左右。     

Fenton氧化法同时脱硫脱硝的实验研究

应用Fenton液相氧化吸收法进行同时脱硫脱硝实验。首先,利用单因素实验,分别考察了H2O2浓度、Fe2+投加量、初始pH值、UV照射和温度对脱硫脱硝的影响。结果表明,SO2和NO去除率随着H2O2浓度和Fe2+投加量的增大而提高;初始pH对SO2和NO的去除有较大影响;UV能促进SO2和NO的净化;温度对脱硫效率影响不大,但对NO的去除有显著作用,适当升温可以提高脱硝效率。随后,考察了SO2对NO去除率的影响。通过单独脱硝和同时脱硫脱硝的对比实验发现,SO2的加入对NO的去除有一定的促进作用,Fenton法可同时获得起始约80%的脱硝效率和98%以上的脱硫效率。     

Fe~Ⅱ（EDTA）协同生物转鼓过滤器去除NO的实验研究

采用自行研制的生物转鼓反应器（RDB）处理难溶于水的NO废气,为提高NO的传质系数和去除效率,实验考察了营养液中添加FeⅡ（EDTA）络合剂协同RDB以提高NO去除效率的过程。结果表明,当空床停留时间（EBRT）为0.96 min时,在营养液中添加FeⅡ（EDTA）至100 mg/L后,NO的去除效率从70.78%升至79.26%。未添加FeⅡ（EDTA）时NO去除率随营养液的增加下降,添加FeⅡ（EDTA）至100 mg/L后,去除率随营养液量的增加先上升后下降,且下降速率比上升速率大。随着营养液中FeⅡ（EDTA）浓度从0增加至500 mg/L,实验最佳温度从32.5℃升至47.5℃,但添加FeⅡ（ED-TA）至100 mg/L对实验的最适pH值没有太大影响。     

腐殖酸还原Fe(Ⅲ)的影响因素研究

研究了腐殖酸还原溶解性Fe(Ⅲ)反应的影响因素,以及腐殖酸对赤铁矿、磁铁矿、针铁矿和钢渣4种含Fe(Ⅲ)矿物的还原作用,探讨了腐殖酸还原溶解Fe(Ⅲ)的反应机制.结果表明,腐殖酸还原溶解性Fe(Ⅲ)的反应符合零级动力学方程.增加腐殖酸或溶解性Fe(Ⅲ)浓度、降低pH或使用可见光照射均能促进反应进行.腐殖酸能直接还原含Fe(Ⅲ)矿物生成溶解性Fe(Ⅱ),对不同含Fe(Ⅲ)矿物的还原效果依次为针铁矿>赤铁矿>磁铁矿>钢渣.红外光谱分析表明,腐殖酸含有的还原性官能团酚羟基和羧基与溶解性Fe(Ⅲ)络合在一起形成稳定的螯合结构,传递电子给溶解性Fe(Ⅲ).溶解性Fe(Ⅲ)得到电子,生成溶解性Fe(Ⅱ).     

丙酮酸钠光解引发染料水溶液的脱色

对丙酮酸钠紫外光解所引发的染料橙黄Ⅱ的脱色进行了研究,讨论了pH值、丙酮酸钠初始浓度、染料初始浓度及外加Fe(Ⅲ)对橙黄Ⅱ光致脱色的影响,比较了4种染料的脱色效果,并对反应机理进行了初步探讨.实验表明,丙酮酸盐对染料有较高的光降解脱色效率;pH为3.0～8.0的范围内,橙黄Ⅱ都有很高的脱色率;丙酮酸盐的初始浓度越大,橙黄Ⅱ脱色率和反应初始速率越大;橙黄Ⅱ浓度越大,其脱色率越低,但反应初始速率变化不大;外加Fe(Ⅲ)会抑制橙黄Ⅱ脱色;Fe(Ⅲ)-丙酮酸在水体中也能产生·OH;橙黄Ⅱ的脱色是由丙酮酸钠光解产生的活性自由基等所致,但不是·OH.     

离子交换树脂对氰化溶液中Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的吸附行为

研究了大孔型弱碱性阴离子交换树脂L-300对于氰化溶液中Fe(CN)4-6和Fe(CN)3-6的吸附过程。结果表明,L-300树脂可有效地吸附Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的氰化络合离子。25℃时,该树脂(湿树脂)对Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的静态饱和吸附容量分别为5.301 mg/m L和8.585 mg/m L。该树脂对铁氰络合离子的吸附过程符合Lagergren二级速度方程式,以液膜扩散为主控步骤,对Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的吸附速率常数分别为39.85 m L/(g·min)和55.56 m L/(g·min),表明对Fe(Ⅲ)的吸附速率要稍大于对Fe(Ⅱ)的吸附速率。L-300树脂对Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的吸附符合Freundlich经验等温式,吸附过程的焓变分别为11.65 k J/mol和11.81 k J/mol,表明吸附是吸热过程。     

EGCG-Fe配合物对水中Cr(Ⅵ)还原

通过实验对水溶液中EGCG-Fe(Ⅱ)、EGCG-Fe(Ⅲ)还原Cr(Ⅵ)进行了研究。结果表明,EGCG-Fe(Ⅱ)能高效的还原六价铬,其反应速率与EGCG-Fe(Ⅱ)的分布以及溶液pH有关。提高反应物浓度和pH有利于EGCG-Fe(Ⅱ)的形成从而提高Cr(Ⅵ)的还原速率;与之相反,EGCG-Fe(Ⅱ)与Cr(Ⅵ)的反应速率常数则随pH的升高而降低,在pH=3.75、4.02、4.32以及4.61的条件下分别为3 556.3、2 049.5、1 453.7和1 022.0 L·(mol·s)-1。在pH5的条件下EGCG还可以还原Fe(Ⅲ)并形成EGCG-Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)循环,其间产生的多种中间体可能对Cr(Ⅵ)具有较强的反应活性,并大幅提高Cr(Ⅵ)的还原速率。在pH5的条件下由于水中溶解氧的竞争反应会降低EGCG-Fe(Ⅱ)对Cr(Ⅵ)的还原效率,而对于pH4的情形则可忽略溶解氧的影响。     

Fe(Ⅲ)/丙酮酸钠体系光解过程中生成的 Fe(Ⅱ)浓度和·OH的浓度变化

以日光灯和金属卤化物灯为主要光源,以Fe(Ⅲ)/丙酮酸钠体系光化学过程中产生的Fe(Ⅱ)和·OH为主要检测对象,探讨了Fe(Ⅲ)/丙酮酸钠体系光解过程中生成的Fe(Ⅱ)和·OH的浓度变化.结果表明,Fe(Ⅲ)/丙酮酸钠体系的光解过程不仅能产生Fe(Ⅱ)和·OH;在丙酮酸钠过量的情况下,光解过程还存在着Fe(Ⅲ)/Fe (Ⅱ)的循环;Fe(Ⅱ)浓度和·OH累积浓度均在pH 3.00时最大;体系的光化学过程中会伴随pH的升高;初始Fe(Ⅲ)浓度和初始丙酮酸钠浓度的提高都有利于Fe(Ⅱ)浓度和·OH累积浓度的提高.     

UV-Vis/Fe(Ⅲ)/H2O2体系对水中雌酮的光降解

以250W照明金属卤化物灯为光源,研究了水中雌酮（E1）在UV-Vis／Fe（Ⅲ）／H2O2体系中的光降解;考查了初始pH、Fe（Ⅲ）、H2O2、E1初始浓度对E1光降解的影响。结果表明,UV-Vis／Fe（Ⅲ）／H2O2体系能有效地光降解E1,在[Fe（Ⅲ）30-20．8μmol／L、[H2O2]0=1664μmol／L、pH=3．0时,光照160min,18．5btmol／L E1的光降解率可达98．4%;在pH3．0～8．0范围内,pH初始值越小,E1降解率越大,反应初始速率越大;实验条件下,Fe（Ⅲ）、H2O2初始浓度越大,E1降解率越大,反应初始速率越大;E1初始浓度越低,E1降解率越大,反应初始速率越小。pH=3．0,实验浓度范围内的表观动力学方程为：dCE1／dt=0．00093[H2O2]^0.47[Fe（Ⅲ）]^0.62[E1]0.24;Fe（Ⅲ）是影响反应速率的主要浓度因素。     

铁粉还原-Fenton氧化处理络合铜废水的研究

采用铁粉还原-Fenton氧化工艺处理含络合铜工业废水,研究了联合工艺对络合铜的破络效果,重点考察了常温下H2O2投加量、初始pH值、反应时间、Cu(Ⅱ)初始浓度以及铁粉粒径等因素对该工艺处理效果的影响,同时探讨了相关机理。结果表明:在初始Cu(Ⅱ)浓度为50 mg/L,初始pH=3的体系中,加入过量铁粉,H2O2投加量控制在H2O2∶COD=1.5∶1(质量比),反应30 min后在pH=9的条件下沉淀,废水的COD去除率为86.5%,Cu(Ⅱ)去除率为99.9%,处理水达到《电镀污染物排放标准》(GB21900-2008)要求。研究还表明:铁粉粒径对处理效率的影响较小,采用工业级铁粉即可达到理想效果。     

多羧酸改良硫代光-Fenton处理有机染料废水

使用EDDS(乙二胺二琥珀酸)螯合Fe(Ⅲ),在光照过程中活化过硫酸盐/亚硫酸盐产生硫酸根自由基,并用于处理水体中的染料橙黄Ⅱ,考察过硫酸盐/亚硫酸盐初始浓度,Fe(Ⅲ)-EDDS初始浓度以及溶液初始pH对橙黄Ⅱ降解效果的影响,并获得处理效果较好的优化体系。结果表明,Na_2SO_3-Fe(Ⅲ)-EDDS体系中,[Na_2SO_3]=5 mmol·L~(-1),[Fe(Ⅲ)-EDDS]=0.05 mmol·L~(-1),pH=3.0时,60 min内橙黄Ⅱ降解效率达98%;Na_2S_2O_8-Fe(Ⅲ)-EDDS体系中,[Na_2S_2O_8]=10 mmol·L~(-1),[Fe(Ⅲ)-EDDS]=0.50 mmol·L~(-1),pH=7.0时,120 min内橙黄Ⅱ降解效率达99%。两个体系中,Fe(Ⅲ)-EDDS均存在最佳浓度,增大或减小均导致效率降低。Na_2SO_3-Fe(Ⅲ)-EDDS体系中,溶液初始pH越大,橙黄Ⅱ降解效率越低。Na_2S_2O_8-Fe(Ⅲ)-EDDS体系中,pH高于或低于7.0时橙黄Ⅱ降解效率均降低。Na_2SO_3-Fe(Ⅲ)-EDDS体系中,亚硫酸钠浓度越大橙黄Ⅱ降解效率越高。Na_2S_2O_8-Fe(Ⅲ)-EDDS体系中,过硫酸钠存在最佳浓度,增大或减小均导致降解效率降低。