微塑料对普萘洛尔在针铁矿上吸附的影响

本实验研究了微塑料对新兴污染物普萘洛尔在针铁矿上吸附行为的影响,探讨了针铁矿、微塑料及微塑料共存时针铁矿对普萘洛尔的吸附动力学、吸附等温线,考察了pH、腐殖酸浓度、离子强度对普萘洛尔吸附行为的影响.结果表明,普萘洛尔在3种吸附剂上的吸附动力学均符合伪二阶动力学模型,吸附等温线均符合Langmuir等温吸附模型.对比发现,普萘洛尔的吸附效率顺序为微塑料>微塑料+针铁矿>针铁矿.溶液pH值在2—6时,微塑料对普萘洛尔在针铁矿上吸附的影响较弱,当溶液pH值大于6时,微塑料能显著影响普萘洛尔在针铁矿上吸附.普萘洛尔在3种吸附剂上的吸附量随着腐殖酸浓度的增加而增加,且对普萘洛尔在针铁矿上吸附的促进作用最强.同时,Ca²⁺的加入对普萘洛尔的吸附抑制较强.本文的研究结果可为全面认识微塑料共存时污染物在环境中的迁移行为提供基础数据.     

聚苯乙烯微塑料对土壤吸附泰乐菌素的影响过程和机制

以聚苯乙烯(PS)微粒和泰乐菌素(TYL)为研究对象,选取我国不同地区、不同性质农田土壤,通过吸附动力学和热力学试验研究微塑料添加对土壤吸附TYL的影响。结果表明,添加PS条件下4种土壤吸附TYL的能力显著提高,其中,PS对黏质土壤吸附TYL能力的提高作用大于壤土;土壤中w=1%的PS没有明显改变4种土壤对TYL的吸附过程,吸附过程能较好地用准二级动力学模型(R²>0.97)拟合,通过颗粒内扩散模型判断原土壤和含PS土壤对TYL的吸附过程分为外部扩散、颗粒内扩散和吸附平衡3个阶段。土壤对TYL的吸附等温线可以用Freundlich和Langmuir方程进行较好的拟合(R²>0.97)。添加PS后土壤吸附TYL的能力随pH值和离子强度的增加均有一定程度减弱,且达到显著性差异,其吸附机制为以疏水作用和静电作用为主导的多相吸附。     

Sb(Ⅲ)在蒙脱土、高岭土和针铁矿表面的吸附:pH值和离子强度的影响

研究蒙脱土、高岭土和针铁矿在不同pH值与离子强度的条件下对Sb(Ⅲ)的吸附及解吸行为.结果表明,随pH值的升高,Sb(Ⅲ)的吸附减弱,离子强度对Sb(Ⅲ)在三种矿物表面的吸附影响较弱,而矿物表面吸附的Sb(Ⅲ)不易解吸.三种矿物对Sb(Ⅲ)的吸附能力差别较大,蒙脱土的吸附量远大于针铁矿和高岭土,针铁矿的吸附量稍高于高岭土.     

全氟辛酸在腐殖酸上的吸附平衡

本文以全氟辛酸(perfluorooctanoic acid, PFOA)作为目标污染物,讨论了腐殖酸(Humic Acid, HA)吸附PFOA的特性和机制.结果表明,吸附动力学实验进行24 h后,PFOA在腐殖酸上的吸附达到完全平衡,吸附动力学可以用拉格朗日二级动力学较好拟合(R~20.99),颗粒扩散模型的拟合结果表明,PFOA在腐殖酸上的吸附分为3个过程,其中颗粒内部扩散是主导吸附的主要因素;吸附等温线用Liner、Freundlich和Langmuir模型对实验数据进行拟合,结果显示Liner和Freundlich模型吸附效果较好,说明疏水分配作用主导了PFOA在HA上的吸附;pH值和离子强度对吸附有明显的影响,吸附量随着pH值和离子强度的增加而减小;疏水性分配、氢键作用可能是主导HA吸附PFOA的主要因素.因此,在考虑PFOA在环境中行为的时候,要考虑腐殖酸的影响.     

几种模拟土壤固相组分对平面和阻转构型PCBs的吸附作用

采用批平衡试验方法,模拟了土壤的3种主要吸附活性组分〔K+饱和蒙脱石(K+-Mont)、胡敏酸-蒙脱石复合体(HA-Mont)和生物质炭(BC)〕对2种构型的一氯代联苯(PCBs)〔非共平面阻转类2-氯联苯(2-CB)和共平面类4-氯联苯(4-CB)〕的吸附特性。结果表明:线性方程均能很好地拟合3种模拟土壤固相组分对多氯联苯的吸附,2种PCBs的吸附分配系数(Kw)从大到小依次均为BC、HA-Mont和K+-Mont。通过不同温度下吸附等温线的热力学分析,发现K+-Mont对PCBs的吸附驱动力主要为表面吸附作用和疏水作用,蒙脱石矿物的层间是重要吸附域;HA-Mont对PCBs的吸附驱动力主要为分配作用;而BC对PCBs的吸附域主要为芳香性微孔表面,表面和PCB分子间的π-π作用是吸附的主要驱动力。尽管2种PCBs的疏水性相近,共平面类4-CB在3种吸附剂上的吸附量均显著大于阻转类2-CB,原因主要为非共平面的2-CB的空间位阻效应阻碍了2-CB进入纳米尺寸的蒙脱石矿物层间或BC的微孔吸附域,有机污染物分子的空间结构对污染物在土壤中的吸附迁移过程起重要作用。     

pH值和矿物成分对砷在红土中迁移的影响

研究了体系pH值和土壤矿物成分对贵州省安顺和遵义两个地区碳酸盐岩红土吸附砷的影响，探讨了红土对砷的吸附机理。研究发现：pH值是影响砷吸附的重要因素，一般来说，酸性环境（pH=4-7)有利于红土对砷的吸附，随着体系pH值的升高，红土对砷的吸附量逐渐降低；不同矿物成分的红土对砷的吸附性能差异很大；含针铁矿高的红土对砷的吸附量逐渐降低；不同矿物成分的红土对砷的吸附性能差异很大；含针铁矿高的红土对砷表现出良好的吸附性能。说明针铁矿与红土吸附砷有很大的正相关性。     

不同类型土壤对重金属的吸附特性

为了解重金属在土壤中的迁移转化规律,为确定土壤环境容量和治理土壤重金属污染提供理论依据,采用室内试验方法研究了采自山东的棕壤、黑龙江的黑土、陕西的黄棕壤和山西的褐土吸附Cu2 、Pb2 和Cd2 的特性及溶液pH、外加腐殖酸、溶液中重金属初始含量对吸附的影响.由振荡平衡法进行吸附试验,原子吸收分光光度法测定平衡溶液中重金属的吸光度值.试验结果表明:随着溶液中Cu2 、Pb2 和Cd2 含量的增大,4种土壤对Cu2 、Pb2 和Cd2 的吸附量逐渐增大.溶液pH值对土壤吸附重金属的影响因土壤性质和重金属特性的不同而不同.加入腐殖酸,4种土壤对Cu2 、Pb2 和Cd2 的吸附量明显减少.不同吸附模型拟合结果表明,4种土壤对Pb2 的吸附等温线都符合 Langmuir 方程和Freundlich方程,对Cu2 吸附等温线拟合的Langmuir 方程和Freundlich方程的相关性不理想,对Cd2 吸附等温线拟合符合Freundlich方程.     

氧化石墨烯纳米颗粒对抗生素类污染物吸附特征及影响因素

本文通过吸附动力学和吸附等温线探究了氧化石墨烯(GO)纳米颗粒对3种典型的四环素类抗生素(即四环素(TC)、土霉素(OTC)和金霉素(CTC))吸附特征.结果表明,伪二级动力学模型可以很好的拟合吸附动力学的结果,吸附速率可能受化学吸附控制.吸附等温线的结果显示GO对3种抗生素均有较高的吸附能力,且吸附能力依次为：CTC>OTC>TC.这主要是由于四环素类抗生素可以通过π-π作用、阳离子-π键、疏水作用以及静电作用等机制与GO产生结合.此外,四环素类抗生素在GO上的吸附行为与背景溶液的水化学条件(如pH、离子强度和二价金属离子)密切相关.总体来讲,由于静电斥力的增强,抗生素在GO上的吸附量随着背景溶液pH值的升高或离子强度(NaCl)的增加而降低,这主要是由于静电引力和吸附点位的减少所致;二价阳离子(Cu²⁺)可以通过表面桥连作用,显著促进抗生素在GO上的吸附.本研究结果清楚地表明抗生素本身的化学性质和背景溶液的水化学条件在GO去除抗生素的过程起着重要作用.     

粘土矿物作用下铬的迁移转化机理研究进展

铬含量超标威胁生态环境安全,探究多种粘土矿物作用下铬的迁移转化机理,可以为铬污染土壤修复提供理论依据。主要从粘土矿物对铬的氧化-还原、吸附-解吸、催化作用等几个方面归纳分析了粘土矿物作用下铬迁移转化机理的研究现状,探讨了氧化物及微生物作用、pH、温度、有机质、矿物类型等因素对铬迁移转化的影响。首先,锰氧化物是氧化Cr(Ⅲ)的唯一天然矿物,其结构中Mn(Ⅱ)或Mn(Ⅲ)含量越高,氧化能力越强;低温、碱性条件下,Cr(Ⅲ)稳定性较高。锰氧化细菌会加速Cr(Ⅲ)的氧化,矿物表面吸附的Mn(Ⅱ)会抑制Cr(Ⅲ)的氧化。其次,黄铁矿、黑云母、绿泥石、柯绿泥石、磁铁矿等矿物常用于Cr(Ⅵ)还原,黄铁矿组成中的Fe(Ⅱ)和S2~(2-)能有效地还原Cr(Ⅵ),而黑云母、绿泥石只有经生物作用产生Fe(Ⅱ)才能还原Cr(Ⅵ),蒙脱石、伊利石、高岭石、黄铁矿对Cr(Ⅵ)的还原速率在pH4.5时较大。最后,高岭石、伊利石、蛭石、蒙脱石可吸附固持Cr(Ⅵ),且酸性、有机质含量低的条件下吸附效果明显,吸附顺序为:高岭石伊利石蛭石=蒙脱石;粘土矿物层间结合比表面结合更强,可对粘粒矿物进行改性以提高吸附效果。在吸附机理方面,研究者广泛采用Langumiur、Freundlich等方程来描述矿物对铬的吸附。粘土矿物作用下铬的迁移转化机理探究,可以使我们更加深入的了解沉积物、土壤对铬的解毒原理以及矿物在其中所起的作用,这对于矿物材料吸附性能的提高、铬污染土壤的治理具有深远的意义。     

黑锰矿催化氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物过程及影响因素

自然界中的锰氧化物常与铁氧化物交结伴生,其形成和转化过程相互影响. Mn(Ⅳ)氧化物与Fe(Ⅱ)反应过程已有较多研究,然而有氧环境中低价锰氧化物氧化Fe(Ⅱ)生成铁氧化物的过程尚缺乏系统研究.本工作以黑锰矿为例,研究了开放体系中Fe(Ⅱ)在低价氧化锰矿物表面的氧化行为,分析了Fe(Ⅱ)浓度、溶解氧以及pH对Fe(Ⅲ)氧化物形成的影响.结果表明,黑锰矿在氧化Fe(Ⅱ)形成针铁矿和纤铁矿的同时,自身被部分还原释放Mn(Ⅱ).当反应体系pH值为3.0时,溶解氧氧化Fe(Ⅱ)作用弱,主要为黑锰矿氧化Fe(Ⅱ)并在其表面生成针铁矿.当反应体系pH值升高至5.0,黑锰矿催化加速了溶解氧对低浓度(<5.0 mmol·L^-1)Fe(Ⅱ)的氧化并生成水铁矿,随后转化成纤铁矿和针铁矿;Fe(Ⅱ)浓度升高(>5.0 mmol·L^-1),反应初期Fe(Ⅱ)直接被黑锰矿氧化,形成了以针铁矿和少量纤铁矿组成的包覆层,并导致氧化速率减弱,而溶解氧在Fe(Ⅱ)后期氧化过程中发挥了主导作用.这些结果丰富了表生环境铁锰氧化物的形成与共生机理,为土壤矿物形成演化提供了...     

生物吸附剂-海黍子吸附镍

采用生物吸附剂-海黍子对重金属镍离子进行吸附，做了动力学实验，得到了海黍子吸附镍的动力学方程。研究了溶液的pH值，初始Ni^2 浓度等因素对Ni^2 的吸附特性的影响，得到最佳pH值4～6及最大吸附量0．8283mmo1／g，并用Langmuir和Freundlich方程对吸附等温线进行了拟合，用Langmuir方程拟合相关系数R^2达0．999以上。     

铁、铝氧化物和土壤对苄嘧磺隆的吸附

用平衡吸附法研究了苄嘧磺隆在两种土壤(广州赤红壤、湖南红壤)和两种人工合成氧化物(针铁矿、铝氧化物)中的吸附,以及pH对吸附的影响.结果表明:(1)用Langmuir,Freundlich和Temkin等温方程描述供试样品对苄嘧磺隆的吸附,其中Freundlich吸附等温方程拟合的结果较佳.在苄嘧磺隆的实验浓度范围内和一定的pH条件下,吸附苄嘧磺隆的量随其浓度的升高而增加,其顺序为:铝氧化物＞湖南红壤＞针铁矿＞广州赤红壤.(2)苄嘧磺隆在供试样品中的吸附量随溶液pH值的升高而减小.     

共存阴阳离子对针铁矿表面磷固存机制的影响研究

磷素(P)兼具重要养分元素的利和潜在面源污染的弊,其在土壤环境中的固存行为及其迁移转化过程受到广泛关注.该研究选取黄、红壤中典型矿物(针铁矿、赤铁矿及高岭石)为模式矿物,在排除pH干扰的条件下,开展了共存阴(As(V))阳(Cd(II))离子对矿物表面P(V)固存机制的影响研究.结果表明:P(V)在不同矿物表面的吸附效...     

碱性条件下胡敏酸吸附镉的特征研究

为了探讨胡敏酸在碱性条件下的吸附镉机理,了解碱性盐化土壤中镉污染机理和生态环境之间的关系,实验研究了胡敏酸在碱性条件吸附镉的特征。采用批吸附试验方法,研究不同Cd初始浓度、反应时间、不同pH和离子强度对胡敏酸吸附镉的影响,结果表明：胡敏酸具有较强吸附镉的能力,可以用Langmuir吸附模型和Temkin吸附模型很好地拟合其等温吸附过程（r分别为0.9809和0.9816）;在60 min内的快速反应阶段和60 min至6 h间的慢速反应阶段,胡敏酸对镉的吸附量分别为2.895 mg·g-1和3.342 mg·g-1,吸附反应平衡前6 h的动力学过程可以用Elovich方程进行很好的拟合（r为0.9285）;随着pH增加,吸附率表现出逐步增加趋势,并以pH为4.5和8.5为界,呈现两端增加速度快,中间增加慢的规律性;在较低浓度离子强度下,离子强度的增加促进胡敏酸吸附镉;而在高离子强度下,表现出相反的规律性;在相同的条件下,不同离子强度对胡敏酸吸附镉的影响大小为：氯化钙〉氯化镁〉氯化钾〉氯化钠。土壤在盐化的过程中,由于无机盐浓度的增加,增加了重金属离子的生物可利用性,加大了重金属离子的生态风险。     

短乳杆菌对Cr3+的吸附及动力学和热力学拟合

研究了Lactobacillus brevis对水溶液中Cr(Ⅲ)的吸附作用.考察了初始pH值、接触时间、初始Cr(Ⅲ)浓度、菌体浓度和温度对Cr(Ⅲ)吸附效果的影响.结果表明,在较低的pH、温度和初始Cr(Ⅲ)离子浓度条件下,菌株对Cr(Ⅲ)离子的吸附量较低.在试验条件下,溶液初始pH、温度和初始Cr(Ⅲ)离子浓度的升高,均能提高菌株对Cr(Ⅲ)离子的吸附量.在温度为40℃、pH 6和初始Cr(Ⅲ)离子浓度为200 mg·L~(-1)时,菌株吸附量最大.随菌体浓度升高,单位浓度菌体对Cr(Ⅲ)离子吸附量降低,但总吸附量增大,菌体浓度为6 g·L~(-1)吸附量最大.菌株对Cr(Ⅲ)离子吸附较快,接触时间为1 h就达到平衡.用Langmuir、Freundlich、Redlich-Peterson和Temkin吸附模型进行拟合,相关的回归系数表明,吸附过程拟合Langmuir吸附模型比Freundlich、Redlich-Peterson和Temkin吸附模型好.用Elovich、准一级、准二级动力学拟合,动力学试验数据与Lagergren准二级动力学方程的拟合度最佳.     

铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1对铁磷复合物中铁、磷释放规律的影响

中国南方红壤中的磷素大多以铁磷复合物的形式被固定于土壤中,磷的利用率较低。通过向土壤中添加以S.oneidensis MR~(-1)为主的生物肥料,促进土壤磷的释放,减少外源磷肥的输入,以期达到保护环境和资源节约的目的。采用室内模拟试验,在纯化学培养的条件下,采用接种S.oneidensis MR~(-1)的厌氧体系进行培养,分别以磷吸附态的水铁矿(水铁矿-磷)、磷吸附态的针铁矿(针铁矿-磷)和磷酸铁(FePO_(4-)磷)作为体系唯一的磷素和Fe(Ⅲ)来源,3种磷均为土壤中铁磷复合物的组成成分。结果表明,S.oneidensis MR~(-1)对3种铁磷复合物中的Fe(Ⅲ)产生了还原效应并将其还原成Fe(Ⅱ),且Fe(Ⅱ)质量浓度随试验时间延长总体呈先增长后稳定的变化趋势;当3组加入S.oneidensis MR~(-1)的体系Fe(Ⅱ)质量浓度均为最高时,Fe(Ⅱ)平均生成速率表现为:针铁矿(30.44 mg·L~(-1)·d~(-1))水铁矿(21.05 mg·L~(-1)·d~(-1))磷酸铁(6.62 mg·L~(-1)·d~(-1));3组加入S.oneidensis MR~(-1)的体系Fe(Ⅲ)质量浓度与初始质量浓度相比较均发生了改变,在针铁矿-磷-菌体系中Fe(Ⅲ)质量浓度极低,而水铁矿-磷-菌体系和磷酸铁-磷-菌体系中则大量存在Fe(Ⅲ);至试验结束时,磷酸铁-磷-菌体系中总磷质量浓度是初始时的2.3倍,而针铁矿-磷-菌和水铁矿-磷-菌体系的总磷约为初始质量浓度的1/10。因此,S.oneidensis MR~(-1)利用磷酸铁-磷的过程会促进磷的释放,使磷酸铁中磷得以活化,而利用针铁矿-磷和水铁矿-磷的过程则会消耗磷,不会造成磷累积。     

石英砂负载氧化铁吸附除锑的研究

考察了石英砂负载氧化铁(IOCS)在不同的实验条件下(无机阴离子种类及其离子强度、 pH值、IOCS投加量、温度等)对水溶液中锑的去除效果.结果表明:三种无机阴离子(NO-3,Cl-,SO2-4)对IOCS吸附锑的去除率、吸附容量以及反应速率几乎没有影响;在pH3-9范围内,锑的去除率达到90%.二级反应动力学模型及Langmuir等温吸附模型可分别较好地描述锑的吸附动力学及吸附等温线实验结果.随着温度的增加,反应速率以及吸附容量也随之增加.     

生物炭的制备温度及酸处理对卡马西平的吸附动力学影响

本研究考察了卡马西平(CBZ)在9种不同条件(裂解温度200、300、500℃,无酸,HCI和HCI-HF)处理的生物炭上的吸附动力学,分别应用拟一级、拟二级和双室一级3种动力学模型对实验数据进行拟合.研究结果表明,双室一级动力学模型对吸附动力学提供了更精确的描述.裂解温度和酸处理对CBZ的吸附动力学有显著影响,具体表现为不同酸洗导致矿物含量发生显著变化,矿物对生物炭吸附CBZ的快室吸附单元起主要作用,生物炭内部的芳香环随生物炭的升高而更加致密,生物炭内部的芳香环结构主要贡献于慢室吸附单元.生物炭的矿物组分一方面屏蔽了有机质上的一些吸附点位,另一方面矿物自身可以有效地吸附污染物,酸洗去矿物对生物炭吸附污染物的表观影响可能取决于两个方面的平衡.     

生物可降解络合剂[S,S]-乙二胺二琥珀酸改性蛭石和活性炭及其对Fe(Ⅱ)的吸附性能

提出将Fe(Ⅱ)离子吸附络合稳定于活性炭、蛭石表面,再与H2O2组成新的非均相Fenton反应体系,通过加热、煮沸、干燥等简单的物理方法成功地将螯合剂EDDS([S,S]-乙二胺二琥珀酸)修饰到蛭石和活性炭表面,对蛭石和活性炭进行改性.主要研究了包括pH、温度、初始浓度、反应时间对材料吸附性能的影响.研究表明,在相同条件下EDDS改性可以提高活性炭和蛭石对Fe(Ⅱ)离子的吸附容量,溶液pH、温度、初始浓度对吸附有较大影响.吸附等温线的拟合结果表明,Fe(Ⅱ)离子在EDDS修饰的活性炭和蛭石上吸附行为符合Langmuir吸附,其饱和吸附量都有所提高,且具有较大的吸附系数,这是由于修饰在活性炭和蛭石表面的EDDS和金属离子形成强烈的络合作用所致.     

苯胺-2,4-二氨基酚共聚物吸附水中Hg(Ⅱ)的动力学和热力学研究

利用化学氧化法合成苯胺-2,4-二氨基酚共聚物,通过静态吸附实验研究了该共聚物吸附水中汞离子的动力学和热力学.对实验数据采用准一级和准二级动力学方程、Langmuir等温线方程、Freundlich等温线方程进行拟合,并进行相应的热力学分析.研究结果表明,苯胺-2,4-二氨基酚共聚物对水中Hg(Ⅱ)具有很好的去除效果,最大吸附容量达800mg·g-1,吸附等温线符合Langmuir单层吸附模型;动力学过程符合准二级动力学模型;吸附焓变化量ΔH=58.51kJ·mol-1,表明该吸附反应为化学吸附且为吸热反应;三种实验温度下吉布斯自由能变化量均为负值,表明该吸附反应能自发进行。