TiO2/CdS复合半导体光催化剂降解甲基橙的实验研究

采用Sol-Gel法制备TiO2/CdS复合半导体光催化剂,以8 W-365 nm的紫外灯为光源、甲基橙溶液模拟染料废水、在自制的光催化反应器中研究TiO2/CdS的光催化活性和光催化降解甲基橙的特点和规律.结果表明,当CdS掺入量为0.5%(摩尔比)时,TiO2/CdS的光催化活性最高;当CdS的掺入量＞3.5%(摩尔比)时,TiO2/CdS光催化剂的光催化活性低于TiO2的光催化活性;对初始浓度为15 mg/L的甲基橙溶液处理2.5 h后,脱色率可达44%;甲基橙的光催化降解反应符合Y=A B1×X B2×X2动力学模型.     

磷钨酸光催化降解甲基橙溶液的研究

以磷钨酸为光催化剂,在紫外灯照射下,对模拟染料废水甲基橙溶液进行光催化降解,并研究了催化剂加入量、pH值、甲基橙初始浓度和外加氧化剂H2O2对光催化降解效果的影响.结果表明,磷钨酸光催化剂加入量为300 mg/100 mL,pH=2.5时,甲基橙溶液的降解率明显高于其他pH值的降解率;在较低浓度下,甲基橙溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程;外加氧化剂H2O2可提高光催化反应速率.     

Fe(II)EDTA/H_2O_2电催化降解甲基橙模拟废水的研究

在无隔膜电解槽中,采用SPR(Ru-Ir-TiO_2)为阳极,石墨为阴极,考察了Fe(II)EDTA/H_2O_2电催化降解甲基橙(methyl orange)模拟废水的影响,发现EDTA很大程度上促进了类电Fenton试剂对甲基橙模拟废水的降解.实验研究表明,在外加电压为5.0v,EDTA:Fe~(2+) =2:1(摩尔比,Fe~(2+) =40 mmol/L),H_2O_2=48 mmol/L,电解质Na_2SO_4=40 mmol/L,废水pH值为(6.5±0.1)的条件下,降解260 mg/L的甲基橙模拟废水90 min,EDTA的加入可以使甲基橙模拟废水的脱色率由29.5%上升到78.4%,COD由571.429 mg/L降至80 mg/L,COD的降解率为86%,EDTA在此过程中既是催化剂又是反应物,可有效避免EDTA带来二次环境污染的可能性.     

微波促进含Cr(Ⅵ)-H2O2体系降解甲基橙溶液的研究

研究了微波辐射下Cr(Ⅵ)-H2O2催化降解甲基橙溶液的行为,探索了微波功率、微波辐射时间、pH值、H2O2浓度、Cr(Ⅵ)等对甲基橙溶液脱色率和COD去除率的影响.研究结果表明,Cr(Ⅵ)-H2O2能形成类Fenton体系;微波辐射可提高H2O2产生羟基自由基(·OH)的效率.1000 mg/L的甲基橙溶液,在Cr(Ⅵ)浓度为10.0 mmol/L、pH值为2.5、H2O2浓度为20.0 mmol/L、微波功率为700W下加热2 min,甲基橙溶液的脱色率为99.2%,COD去除率为82.8%.     

磷钨酸光催化降解甲基橙溶液的研究

以磷钨酸为光催化刺，在紫外灯照射下。对模拟染料废水甲基橙溶液进行光催化降解，并研究了催化剂加入量、pH值、甲基橙初始浓度和外加氧化剂H2O2对光催化降解效果的影响。结果表明，磷钨酸光催化剂加入量为300mg／100mL，pH=2．5时，甲基橙溶液的降解率明显高于其他pH值的降解率；在较低浓度下，甲基橙溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程；外加氧化剂H2O2可提高光催化反应速率。     

磷钼酸/聚乙烯醇复合纤维膜光降解甲基橙

运用静电纺丝技术制备了磷钼酸(H3PMo12O40)/聚乙烯醇(PVA)复合纤维膜,并对复合纤维膜光催化降解甲基橙模拟废水进行了研究。红外(FT-IR)测试显示,磷钼酸在复合纤维膜中仍保持Keggin结构。通过扫描电镜(SEM)可以看出,磷钼酸的质量分数为29.4%时,复合纤维的直径最小。紫外测试表明,将磷钼酸固载于PVA复合纤维上比直接使用具有更高的光催化活性,磷钼酸质量分数为25.0%,甲基橙溶液p H=2时,甲基橙的脱色率最高。复合纤维膜热处理后在水中稳定性较好,易于回收并循环使用,循环使用10次,甲基橙的脱色率无明显变化。     

三氧化二铟/B元素掺杂的g-C_3N_4催化剂的制备及性能研究

以三聚氰胺和四苯基硼酸钠为原料,采用热解法制备了B元素掺杂的g-C_3N_4催化剂(CNB),然后将其与In_2O_3复合,经过煅烧后制备了具有不同配比的In_2O_3/CNB,同时考察了In_2O_3/CNB降解甲基橙、亚甲基蓝的光催化活性。结果表明:(1)In_2O_3/CNB的光催化活性较In_2O_3均提高,其中In_2O_3、CNB质量比为0.10时In_2O_3/CNB的甲基橙、亚甲基蓝降解率均达到最高,分别为47.6%、73.5%。(2)加入清除剂(过氧化氢酶、对苯醌、异丙醇、草酸铵)后催化剂的光催化活性均有较明显的降低。·OH、h~+、·O_2~-和H_2O_2在光催化过程中均起显著作用,特别是·O-2起最主要的作用。适量的In_2O_3与CNB复合可显著抑制光生电子和空穴对的复合,提高了光生电子和空穴对的分离效率,进而提高了In_2O_3/CNB的光催化活性。     

微波促进含Cr(VI)-H2O2体系降解甲基橙溶液的研究

研究了微波辐射下Cr(VI)－H₂O₂催化降解甲基橙溶液的行为，探索了微波功率、微波辐射时间、pH值、H₂O₂浓度、Cr(VI)等对甲基橙溶液脱色率和COD去除率的影响。研究结果表明，Cr(VI)-H₂O₂能形成类Fenton体系；微波辐射可提高H₂O₂产生羟基自由基(·OH)的效率。1000 mg/L的甲基橙溶液，在Cr(VI)浓度为10.0 mmol/L、pH值为2.5、H₂O₂浓度为20.0 mmol/L、微波功率为700W下加热2 min，甲基橙溶液的脱色率为99.2%，COD去除率为82.8%。     

铜铈复合氧化物催化降解甲基橙

采用水热法制备的铜铈复合氧化物能够直接催化降解甲基橙,探究了铜铈摩尔比、pH、投加量对催化降解效果的影响。研究发现,pH=3.5、Cu/Ce=1、投加量1.0 g·L~(-1)时,甲基橙的降解效果最佳。在0.5～1.0 g·L~(-1)之间时,随着投加量的增加,甲基橙的脱色速率加快,脱色率也有所增加。随着溶液中的pH逐渐下降,甲基橙脱色率有所增加,pH=3.5时,甲基橙脱色率最高;而进一步降低pH至3.0时,脱色率反而下降,可能是强酸腐蚀了金属氧化物表层,降低了甲基橙的降解效果。甲基橙主要因其被降解而脱色,促使甲基橙脱色的活性物质为·OH,且与体系中的分子氧有关,反应过程消耗一定的H+。     

异质结光催化剂SnS_2/g-C_3N_4的光催化性能研究

以尿素为前驱体,采用热解法合成了石墨相g-C_3N_4;以SnCl_4·5H_2O和硫代乙酰胺为前驱体,采用水热法合成超薄六边形SnS_2纳米片。再将SnS_2与g-C_3N_4以不同质量比复合,采用简便的超声分散法制备了超薄的SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂。采用紫外—可见漫反射光谱(UV—VisDRS)、紫外—可见光谱(UV—Vis)等对其进行了表征。通过甲基橙的可见光催化降解,评价了SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的可见光催化活性。当SnS_2与g-C_3N_4质量比为0.05时,SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的光催化活性最高,在该条件下,可见光照射1h,甲基橙的光催化脱色率达到48.2%。     

Keggin型Fe-Mo-Zr杂多酸盐光催化剂的制备及性能研究

利用水热合成法制备了Keggin结构的Fe-Mo-Zr杂多酸盐光催化剂,并利用红外光谱（IR）对催化剂进行了表征。实验以酸性大红（GR）为模拟污染物,考察了在紫外灯照射下,Fe-Mo-Zr杂多酸盐的投加量、污染物的浓度和pH值以及外加H₂O₂对光催化降解效果的影响。实验结果表明,当催化剂的投加量为0.6 g/L,pH为5～7,初始浓度为10 mg/L的GR染料溶液,光照160 min,脱色率可达87.98%。外加H₂O₂可以提高光催化反应效率。     

BiVO_4联合H_2O_2或K_2S_2O_8光催化降解布洛芬

以水热法制备了BiVO_4光催化剂,并用X射线衍射和扫描电镜对其进行表征。在模拟太阳光照射下,以布洛芬为目标污染物,考察了BiVO_4联合H_2O_2或K_2S_2O_8工艺对布洛芬的光催化降解效果,得出了H_2O_2或K_2S_2O_8的最佳投加量。通过淬灭实验,研究了光催化联合体系降解布洛芬的机制。X射线衍射谱图表明所合成的BiVO_4光催化剂为纯的单斜晶相,扫描电镜结果表明制备的粉末形貌单一,且呈现微球状。加入H_2O_2或K_2S_2O_8后,一定程度上促进了BiVO_4光催化降解布洛芬的效率,H_2O_2和K_2S_2O_8的最佳投加量分别为3.0 mmol·L~(-1)和1.5 g·L~(-1)。BiVO_4/H_2O_2/hν体系和BiVO_4/K_2S_2O_8/hν体系降解水中布洛芬主要是基于·OH自由基的氧化作用。通过对比2个体系中·OH和O~(·-)_2对布洛芬降解速率的贡献,发现K_2S_2O_8对BiVO_4光催化体系的促进作用远远大于H_2O_2对该体系的促进作用。     

Al_2O_3/石墨相氮化碳光催化剂的合成及其光催化性能

以Al_2O_3和硼改性的石墨相氮化碳(g-C_3N_4B)为原料,利用表面氢氧根修饰结合超声分散的方法制备了具有不同Al_2O_3含量的一系列复合光催化剂Al_2O_3/g-C_3N_4B。通过X射线衍射、紫外—可见漫反射光谱和光致发光光谱对Al_2O_3/g-C_3N_4B进行表征,以亚甲基蓝(MB)为目标化合物,考察了Al_2O_3/g-C_3N_4B的光催化活性。结果表明:Al_2O_3/g-C_3N_4B对MB具有较好的光催化降解性能,其中Al_2O_3质量分数为40%的Al_2O_3/g-C_3N_4B光催化活性最佳。在MB光催化降解过程中,·O_2~-和h~+起了重要作用,而H_2O_2与·OH的作用可以忽略。     

CdS纳米粒子对染料的光催化降解及其对大肠杆菌生物毒性的研究

采用化学沉降法成功合成了CdS纳米粒子,并将其应用于合成染料的光催化降解,同时探讨了CdS纳米粒子对大肠杆菌(Escherichia coli)细胞的生物毒性作用。结果表明:(1)CdS纳米粒子为立方和六面晶型的混合物。(2)光照条件下,4h时甲基橙、考马斯亮蓝及刚果红脱色率均为70%以上;黑暗条件下均不超过30%。CdS纳米粒子可在可见光照射条件下高效催化各类染料脱色。(3)CdS纳米粒子在第1次光催化循环内对体系中甲基橙的脱色率为64%,第2、3次分别可达到51%、36%。CdS纳米粒子有能力对连续添加的染料进行降解。(4)CdS纳米粒子对大肠杆菌具有较高生物毒性。     

Fe_3O_4/纤维素纳米复合材料的制备及其对亚甲基蓝的吸附

采用化学沉淀法与液相复合方法联合制备磁性无机-有机Fe_3O_4/纤维素复合材料。采用扫描电镜及红外光谱对其进行结构表征,以亚甲基蓝溶液为模拟废水,考察了接触时间、溶液初始pH及反应温度等因素对其吸附性能的影响,分别用准一级动力学和准二级动力学方程对数据进行拟合。结果表明,温度为22℃,溶液初始pH为7.55,Fe_3O_4/纤维素纳米复合材料加量为0.67 g·L~(-1),接触时间2 h,30 mg·L~(-1)亚甲基蓝脱色率达99.20%,准二级动力学模型能更好地描述Fe_3O_4/纤维素复合材料对亚甲基蓝的吸附行为。同时,Fe_3O_4/纤维素纳米复合材料具有较强的磁性,可通过简单的磁铁吸引作用进行分离。     

铁酸盐-还原石墨烯复合材料的制备及其对亚甲基蓝的吸附

以氯化铁(FeCl_3·6H_2O)、氯化锰(MnCl_2·4H_2O)、氯化锌(ZnCl_2)、氯化钴(CoCl_2·6H_2O)、氯化镍(NiCl_2·6H_2O)和氧化石墨烯(GO)为原料,制备了4种铁酸盐与还原氧化石墨烯(RGO)的复合材料(RGO-MFe_2O_4,M=Mn,Zn,Co或Ni),通过扫描电子显微镜、X-射线衍射仪、拉曼光谱仪进行了表征,系统研究了4种材料对亚甲基蓝的吸附。结果发现,RGO-NiFe_2O_4对亚甲基蓝的吸附能力最好,而对吸附起主要作用的是RGO。随着温度升高、染料初始浓度的增加和吸附时间的延长,RGO-NiFe_2O_4吸附量逐渐增大。RGO-NiFe_2O_4对亚甲基蓝的吸附动力学拟合符合伪二级动力学模型。吸附等温线模型拟合结果表明,Langmuir方程可以很好地描述其对亚甲基蓝的吸附。热力学参数ΔG~0在不同温度下均为负值,ΔH~0为正值,ΔS~0为正值说明吸附过程是自发的吸热反应。     

纳米二氧化钛复合石墨烯催化剂的制备及处理染料废水

以硫酸钛为原料,采用共沉淀法,制备了一系列纳米二氧化钛复合石墨烯催化剂,采用XRD和FTIR对样品进行表征。通过紫外光照射亚甲基蓝溶液光催化降解实验,研究石墨烯的加入量对TiO2光催化性能的影响,结果表明,TiO2-GO-5具有最佳的光催化性能。在pH=6.00、TiO2-GO-5的投加量为0.070 g/50 mL、光照3 h条件下,100 mg/L亚甲基蓝溶液的脱色率达到最大值为90.52%。     

SiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及性能

以三聚氰胺为前驱体,采用热解法合成石墨相g-C_3N_4。将SiO_2与g-C_3N_4以不同质量比复合,采用煅烧法制备SiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂。采用紫外—可见漫反射光谱(UVVis DRS)、光致发光光谱(PL)等对其进行表征。通过甲基橙的可见光催化降解,评价SiO_2/g-C_3N_4的可见光催化活性。当SiO_2在SiO_2/g-C_3N_4质量分数为13.0%时,SiO_2/gC_3N_4光催化活性最高,在该条件下,可见光照射2h,甲基橙的光催化脱色率达到45.8%。     

可见光下H2La2Ti3O10／TiO2光催化降解有机染料的研究

通过固相反应、离子交换、粒子插入等一系列反应合成一种层状纳米光催化复合材料H2La2Ti3O10／TiO2。可见光照射下，对选定的染料模型——甲基橙溶液(20mg／L)、汽巴克隆黄(100mg／L)、依利尼尔红(100mg／L)溶液做光降解实验。结果表明，在可见光照射下，H2La2Ti3O10／TiO2均能对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红有效降解，光照30min后，其对溶液中甲基橙、汽巴克隆黄、依利尼尔红的降解率分别可达60．4％、60．7％和72．0％，而标准TiO2(P-25)仅为6．2％、10．6％和12．3％。     

稻壳制备介孔状二氧化硅的光催化性

以利用农业废弃物稻壳制备光催化性的SiO2为目的,用NaOH消解稻壳得到了含有硅资源的溶液。以CTAB为模板,利用稻壳消解液合成了含硅固体样品。通过红外光谱分析法和X射线衍射法分别表征了合成样品是介孔状SiO2。并通过紫外可见分光光度法研究了合成的SiO2对染料代表的亚甲基蓝的光催化降解性,发现亚甲基蓝溶液的吸光度随时间变小,证明了所制备的SiO2具有光催化性。运用单因子变量法,得知在SiO2投加量为300 mg,pH为6时,对浓度为40 mg/L的50 m L亚甲基蓝溶液的光催化降解率可达62.3%。