水中腐殖酸可见光降解阿特拉津的动力学研究

探讨了天然水体中存在的腐殖酸(HA)可见光降解水中阿特拉津的动力学特征和影响因素。结果表明,pH对HA可见光降解阿特拉津具有明显影响,水中HA质量浓度为5.0mg/L时,pH为3、5、7、9的条件下,受可见光照6.00h后阿特拉津(初始质量浓度5mg/L)的去除率分别为75.5%、77.3%、91.7%、84.9%,中性条件下阿特拉津可见光降解效果最佳;当HA质量浓度分别为1.5、3.0、5.0、10.0mg/L时,HA对水中阿特拉津的可见光降解均表现为促进作用,且降解过程符合一级反应动力学方程,其一级反应动力学常数分别为0.337 0、0.361 4、0.445 4、0.314 6h-1,HA为5.0mg/L时阿特拉津的可见光降解效果最佳。实际应用中,可以通过优化HA与阿特拉津的浓度比值,发挥HA促进阿特拉津可见光降解的最佳效能。     

微波辅助光催化降解阿特拉津的表观动力学

以内分泌干扰物阿特拉津为目标物,建立循环流化床微波辅助光催化体系,研究其微波辅助光催化降解规律。表观动力学研究发现,当阿特拉津初始浓度较低时,其在微波辅助光催化体系中的降解符合表观一级反应动力学特征。降解反应速率常数与阿特拉津初始浓度呈负线性相关,与紫外光强呈正线性相关,与催化剂浓度呈抛物线性相关。表观反应速率常数kobs=3.95×10-4c-0.27030I1.2224W0.3283,该模型计算值与实验值吻合较好,平均相对偏差仅为0.5%,可用于预测微波辅助光催化降解低浓度有机污染物的反应规律。     

活性炭/铁氧化物复合材料催化降解水中的苯酚

为了获得优良催化性能和分离性的复合材料,通过采用化学共沉淀法,把活性炭和铁氧化物进行复合,制备得到活性炭/铁氧化物复合材料。利用非均相Fenton反应处理模拟苯酚废水,考察了不同因素对苯酚去除率的影响。结果表明,在100 mL 100 mg/L的苯酚模拟废水中,复合材料m=0.1 g,温度为35℃,H2O2投加量为3 mL,pH=3,苯酚的去除率达到99%以上。制备得到的活性炭/铁氧化物复合材料具有磁性,能通过简单的磁分离技术就能快速从溶液中分离出来。通过对复合吸附材料降解稳定性的研究,发现经过5次循环使用后,苯酚去除率均在93%以上,表明其具有良好的循环使用性能。     

化学改性活性炭对水中阿特拉津的吸附去除

以5 mol/L HNO3,40%NaOH及5%H2O2对活性炭进行化学改性,采用序批式实验研究了活性炭改性前后对阿特拉津(AT)的吸附平衡特性,并以Langmuir和Freundlich模型对吸附等温线进行了拟合。结合活性炭改性前后孔结构和表面化学的变化特征,探讨了不同改性方法对AT吸附去除的影响效应。结果表明:活性炭经5 mol/L HNO3改性后对AT的吸附性能显著降低;而5%H2O2和40%NaOH改性炭对AT的吸附能力较原炭明显增强,且40%NaOH改性炭的吸附能力大于5%H2O2改性炭。原炭及改性炭对AT的吸附等温线均符合Langmuir模型。HNO3改性炭对AT吸附的降低主要是由于表面酸性基团的增加引起的;H2O2改性炭对AT吸附能力的提高主要是由于比表面积的增大引起的;而NaOH改性炭对AT吸附能力的提高是由比表面积增大和表面碱性基团增加共同作用的结果。几种改性炭和原炭对AT去除率的大小顺序依次为:NaOH改性炭>H2O2改性炭>原炭>HNO3改性炭。     

寒地黑土中阿特拉津降解菌的筛选及降解特性

从长期施用阿特拉津的寒地黑土耕层(0～10 cm)取样。利用富集培养的方法,筛选到2株阿特拉津降解菌,编号Z₉和Z₄₂。Z₉以阿特拉津为惟一碳氮源生长,Z₄₂以阿特拉津为惟一氮源生长,15 d对阿特拉津的降解率分别为77.7%和65.6%。对其初步鉴定并对降解特性进行研究,结果表明,细菌Z9为微杆菌属（Microbacterium sp.）,细菌Z₄₂为节杆菌属(Arthrobacter sp.)。在室内进行降解条件优化实验,得出2株降解菌对100 mg/L阿特拉津的最佳降解条件为：温度30℃,Z₉ pH值为7,Z₄₂ pH值为8。     

纳米镍/镁铝水滑石/活性炭复合材料的制备及染料污水的降解

在超声辅助的条件下,通过共沉淀法制备了纳米镍/镁铝水滑石/活性炭复合材料(nano-Ni/MgAl-LDHs/AC),并将其用于染料的催化降解。复合材料的制备分为2个步骤,首先在真空条件下,通过共沉淀法在活性炭载体上制备镁铝水滑石(MgAl-LDHs);再通过抗坏血酸的还原作用将纳米镍沉积到MgAl-LDHs/AC表面。采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能谱分析(EDS)、X-射线衍射仪(XRD) 和傅里叶红外光谱(FT-IR)等测试方法表征了所制备样品。MgAl-LDHs分布在活性炭表面,呈现花状平板结构,粒径大小为(80±30)nm,纳米镍修饰在MgAl-LDHs/AC表面,平均粒径40 nm。所制备的复合材料对甲基橙、孔雀绿和亚甲基蓝的降解率均达到98%以上。     

背景水质对过流式VUV/UV反应器降解水中阿特拉津的影响

为探究连续流进水模式下水中复杂的背景物质对真空紫外/紫外 (VUV/UV) 高级氧化工艺效率的影响,采用过流式VUV/UV反应器,考察了水中不同浓度的氯离子 (Cl^–) 、碱度 (HCO₃^–) 、硝酸盐 (NO₃^–) 和溶解性有机物 (DOM) 对微量污染物阿特拉津 (ATZ) 降解的影响。结果表明,上述背景组分对ATZ的VUV/UV降解均表现出一定的抑制作用,辐照时间为30 s时,ATZ去除率从空白组中的57%分别最多下降至33%、29%、40%和35%,且过流式条件下的抑制程度与文献中序批式反应器中的略有不同。污染物去除率下降的原因在于,一方面,三种无机阴离子都对VUV辐射有一定的蔽光效应,NO₃^–强于Cl^–强于HCO₃^–;另一方面,VUV辐照下Cl^–产生的Cl·和Cl₂^•–、NO₃^–产生的NO₂·和HO·都能补充水中氧化性自由基浓度,使得VUV贡献的ATZ降解速率常数的抑制程度低于VUV光子被阴离子竞争吸收的比例,但HCO₃^–对HO·较强的清除作用则导致了ATZ的降解速率常数的快速下降。低浓度DOM在VUV/UV辐照下可能产生的活性物种抵消了其对VUV/UV辐射的蔽光效应,但高浓度DOM对HO·的清除作用仍使其对ATZ降解产生了显著的抑制。在所有考察的水质条件下,ATZ降解所需的单位能耗E_EO介于0.61~1.56 kWh·m^-3。     

绿色合成纳米铁去除水中铬离子

以桉树叶提取液作为还原剂和稳定剂,绿色合成纳米铁（EL-Fe NPs）,用于去除水体中的铬离子。通过SEM、XRD、FT-IR等技术方法对绿色合成的纳米铁去除铬离子反应前后的微观结构进行表征和分析,观察其反应前后的形态结构。主要探究了pH、Cr（VI）溶液初始浓度、EL-Fe NPs投加量和反应温度等因素对EL-Fe NPs去除铬离子效果的影响,研究其吸附动力学并且进行了EL-Fe NPs重复利用实验。实验结果表明：降低溶液初始pH值、升高温度均能提高铬离子的去除率;在铬离子初始浓度10 mg·L-1,EL-Fe NPs投加量1 g·L-1,初始pH=6,反应温度298 K条件下,铬离子的去除率能达到77.2%,其去除过程符合伪一级动力学,反应表观活化能为28.23 kJ·moL-1,表明其为化学控制过程;EL-Fe NPs在重复使用3次之后,铬离子去除率仍能达到35.2%。     

过流式UV/H2O2反应器中阿特拉津降解动力学的测定及模拟评估

紫外高级氧化工艺在降解去除水中微量有机污染物方面具有良好的应用前景,已有大量相关基础研究在实验室序批式反应器内完成,然而,在实际工程中采用的过流式反应器中的不同水流形态可能会对反应动力学和工艺效率产生影响.为此,采用过流式UV/H2O2反应器降解水中阿特拉津(ATZ),分别考察了H2O2浓度、反应器内径对ATZ降解效率...     

LaCoO3催化过一硫酸盐高效降解阿特拉津的性能及机理

钙钛矿类活化过一硫酸盐(PMS)催化氧化技术已成为一种有效处理难降解有机物的方法。然而,关于其活化PMS降解阿特拉津的性能、机理和无机阴离子及天然有机物对催化的影响并不清晰。为此,制备了钙钛矿催化剂,系统地研究了LaCoO₃催化PMS降解阿特拉津(ATZ)的性能和机理,并探究了常见无机阴离子和腐植酸(HA)对降解性能的影响。结果表明,在中性pH下具有良好的降解效果;SO₄²⁻和NO₃⁻轻微抑制降解,高浓度Cl⁻则具有明显的促进作用,其他无机阴离子(低浓度的Cl⁻、H₂PO₄⁻、HCO₃⁻)和HA抑制降解。自由基淬灭实验和EPR测试证明体系中¹O₂和SO₄·⁻起着重要作用,HO·对降解过程也有贡献。XPS测试表明LaCoO₃表面的Co(Ⅱ)位点、晶格氧和氧空位在催化中发挥了重要作用;计时电流测定表明LaCoO₃/PMS体系存在电子转移过程。LaCoO₃表现出较好的稳定性,连续使用5次后ATZ去除率略有下降。最后提出了LaCoO₃活化PMS降解ATZ的可能机理。以上研究结果可为LaCoO₃活化PMS去除ATZ的应用提供参考。     

O3/H2O2降解阿特拉津影响因素研究

采用O3/H2O2氧化去除水中内分泌干扰物阿特拉津,考察了反应条件及水质对去除的影响,并对反应机制进行了初步探讨。阿特拉津初始浓度2 mg/L,投量为7.5 mg/L的O₃单独氧化去除率为27.2%;相同O₃投量下,控制H₂O₂/O₃摩尔比为0.75,5 min阿特拉津的去除率最高可达96.5%;pH 值为7.5～8.5,温度在25～40℃的范围内,都维持了较高的去除率,表明H₂O₂/O₃体系对阿特拉津的去除效果良好,降解速度快,反应条件温和。0.5 mg/L的腐殖酸,对阿特拉津的去除影响不大,腐殖酸浓度为1、2和5 mg/L时,平均去除率分别为63.4%、50.7%和30.2%;碳酸氢钠的浓度为50和200 mg/L时,去除率分别为88.1%和73.8%,说明水质对阿特拉津的去除影响较大。叔丁醇的浓度为5和20 mg/L时,阿特拉津的去除率分别降低到44.7%和27.5%,去除率随自由基抑制剂叔丁醇增加而降低,说明H₂O₂/O₃降解阿特拉津主要为该体系产生的羟基自由基的贡献。     

超声波/纳米铁协同降解氯代苯酚的试验

通过间歇试验对超声波/纳米铁协同降解氯代苯酚(CPs)废水进行了研究,结果表明,超声波/纳米铁协同对CPs的降解率明显高于单纯超声波和单纯纳米铁的降解率;协同体系、单纯超声波和单纯纳米铁降解CPs均符合准一级反应动力学,协同体系的降解速率较单纯超声波提高了5.1~5.6倍,较单纯纳米铁提高了17.7~21倍,并且比它们的几何迭加值高4倍以上;氯代苯酚降解的准一级速率常数和降解率满足以下规律:PCP>2,4,5-TCP>2,4-DCP>3-CP;探讨了混合废水的降解:在混合废水体系中,结构易裂解的优先降解,然后为浓度高的优先降解。     

活性炭纤维负载硫化纳米零价铁用于活化PMS降解三氯苯酚

针对纳米零价铁(nanoscale zero-valent iron,nZVI)在反应过程中易团聚、易钝化和难回收等问题,采用比表面积大、化学稳定性好的活性炭纤维(activated carbon fibers,ACFs)作为载体,以连二亚硫酸钠(Na₂S₂O₄)作为硫化试剂,制备活性炭纤维负载硫化纳米零价铁复合材料(activated carbon fibers supported sulfidized nanoscale zero-valent iron,ACFs-S-nZVI),并考察了复合材料活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)降解三氯苯酚(trichlorophenol,TCP)的催化性能、反应机理及重复使用性能。材料表征结果表明,硫化不仅可以缓解nZVI的氧化,还可以加快nZVI的电子传输速率,而引入ACFs载体则极大地提高了硫化纳米零价铁(sulfidized nanoscale zero-valent iron,S-nZVI)的分散性和稳定性。通过条件探究实验发现,当反应条件设置为S/Fe比0.3、温度25 ℃、pH=6、催化剂投加量0.5 g·L⁻¹、PMS投加量0.5 mmol·L⁻¹时,ACFs-S-nZVI/PMS体系表现出最佳的催化性能,在30 min内即可去除99.14% 10 μmol·L⁻¹的TCP,显著优于未改性的样品。此外,该体系具有较宽的pH(2~10)适应范围、优异的抗离子干扰能力以及出色的重复使用性能。电子顺磁共振波谱(EPR)和自由基淬灭实验结果表明,羟基自由基(^•OH)、硫酸根自由基(SO₄^•−)和超氧自由基(O₂^•−)参与了ACFs-S-nZVI/PMS体系的催化反应。综上可知,ACFs-S-nZVI具有催化性能优异、稳定性高、环境适应性强等优点,在催化降解有机污染物方面表现出较好的应用前景。     

不同树叶提取液绿色合成纳米铁的制备及应用

分别利用红背桂叶、菩提叶和龙眼叶的提取液,既作还原剂又作稳定剂,利用绿色方法制备纳米铁(E-Fe NPs、B-Fe NPs、L-Fe NPs)并用于亚甲基蓝的脱色。采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对绿色合成的纳米铁进行表征。结果表明,E-Fe NPs、B-Fe NPs、L-Fe NPs均是呈球状和均匀分布的,其粒径分别为20~40、60~80 nm和80~120 nm。FT-IR和TG的分析结果表明,不同树叶的提取液所含生物分子不同,XPS结果显示,不同树叶提取液合成的纳米铁的组成不同(价态和成分)。E-Fe NPs、B-Fe NPs、L-Fe NPs对亚甲基蓝(MB)的脱色率分别为99.2%、54.2%和20.8%,造成MB脱色率不同的原因可能是,不同的纳米铁颗粒的组成成分比例及粒径有所不同。     

纳米铁协同超声降解氯苯的研究

报道了纳米铁协同超声波降解一氯代苯 (CB)的研究。探讨了有效声强、pH、CB初始浓度对降解效果的影响。比较了纳米铁协同超声波和单纯超声波对CB的降解效果和降解速率 ,反应 2 0min时 ,纳米铁协同超声波的降解率达到95 % ,而单纯超声波的降解率仅为 1 0 8%。上述两者都符合准一级反应动力学 ,超声波降解CB的准一级速率动力学常数k=6× 1 0 -3 min-1 ,而协同作用降解CB的准一级动力学常数k =1 6 3× 1 0 -1 min-1 ,提高了 2 7倍。     

水热炭化餐厨垃圾制备纳米铁/炭复合材料

以餐厨垃圾中有机组分作为碳源,通过添加铁盐水热炭化制备铁/炭纳米复合材料。考察了不同铁盐(Fe-SO4,FeCl3,Fe(NO3)3)对餐厨垃圾水热炭化物的形貌,以及氮、磷元素的迁移转化的影响;并研究了负载铁的物理、化学性质。实验结果表明,铁盐在水热炭化过程中促进了餐厨垃圾转化生成多种纳米结构。铁的价态是影响复合物形貌的主要影响因素:三价铁离子对大分子有机物的水解和炭化过程有催化作用,从而促进壳核式结构的纳米线及微米球复合物的生成;而亚铁离子则导致可溶性有机物炭化形成空心纳米球结构。负载铁的化学形态主要受阴离子的影响:硝酸铁体系中铁主要以氢氧化物形式沉积、其他阴离子体系则以磷酸盐为主要形态负载。     

纳米TiO2/活性炭复合光催化剂的制备及其对甲醛气体降解

研究了纳米TiO2/活性炭复合光催化剂对空气中典型污染气体甲醛的光催化降解特性。采用扫描电镜（SEM）表征复合催化剂的表面特征。结果显示,经改性后的纳米TiO2在复合催化剂表面分布均匀,呈球状。对甲醛气体的降解实验显示TiO2负载量为1%时对甲醛的去除效果最好,6 h去除率为61.7%。结果显示复合催化剂把甲醛气体分解成CO2,可以直接排空,无二次污染。     

纳米TiO2/活性炭复合光催化剂的制备及其对甲醛气体降解

研究了纳米TiO2/活性炭复合光催化剂对空气中典型污染气体甲醛的光催化降解特性。采用扫描电镜(SEM)表征复合催化剂的表面特征。结果显示,经改性后的纳米TiO2在复合催化剂表面分布均匀,呈球状。对甲醛气体的降解实验显示TiO2负载量为1%时对甲醛的去除效果最好,6 h去除率为61.7%。结果显示复合催化剂把甲醛气体分解成CO2,可以直接排空,无二次污染。     

纳米铁去除水中硝酸盐的动力学研究

实验中采用了液相还原法制备新型吸附剂纳米铁。在纳米铁低投放量的条件下,采用间歇实验,分别从初始硝酸盐浓度、溶液pH值和温度的不同外界条件下研究了纳米铁对硝酸盐的去除情况。实验结果表明,硝酸盐初始浓度对反应速率有影响,但对去除率影响不大;溶液pH值为2.0时纳米铁对硝酸盐的去除效果最好;随着温度的升高,纳米铁对硝酸盐的去除率有所增加。以t时刻已反应掉的硝酸盐浓度为切入点,提出拟二级动力学方程。进而确定不同温度下的反应速率常数k。实验中k在50℃时最大,为0.014 mg/（L·min）。反应活化能Ea为17.18 kJ/mol,该反应以质量传递为控制因素。溶液中性条件下硝酸盐氮的还原产物为氨氮。