两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

国Ⅴ公交车燃用生物柴油的颗粒物碳质组分排放特性

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,研究了纯柴油（D100）,体积混合比例分别为5%,10%和20%餐厨废弃油脂制生物柴油-柴油混合燃料（即B5,B10,B20）的颗粒物（PM）碳质组分排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物碳质组分包括有机碳（OC）和元素碳（EC）,OC占73%~82%,OC的主要组分是OC2和OC3,生物柴油对车辆尾气颗粒物OC组成比例没有影响;随着生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物OC和OC+EC排放呈降低的趋势,EC排放增加,且B10的OC排放较高;PM_0.05~0.1,PM_0.1~0.5,PM_0.5~2.5,PM_2.5~18 4个粒径段颗粒物中,PM_0.1~0.5的OC和EC排放最高,PM_2.5~18的EC排放几乎为零,生物柴油可改善公交车尾气超细颗粒（PM_0.05~0.1）的OC排放,对公交尾气颗粒物EC排放基本没有影响;公交使用生物柴油混合燃料尾气颗粒物OC/EC减小,且PM_0.05~0.1和PM_0.5~2.5OC/EC降低幅度明显,对大气二次气溶胶的影响减弱.     

鹤山灰霾期间大气单颗粒气溶胶特征的初步研究

2012年6月9-17日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了鹤山大气中单颗粒的特征,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒763350个,其粒径主要集中在0.2～2.0 μm之间,期间发生灰霾的天数为3d.研究结果表明,该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich).灰霾天气下,颗粒中的二次成分含量更高,粒径显著增大.各颗粒类型数量浓度均有一定程度的提高,其中,以EC、ECOC和K-rich的增加最为明显.分析结果表明,水稻秸秆的集中焚烧及EC、ECOC和K-rich的老化是形成本次灰霾的重要原因.     

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

唐山市2017年采暖期不同污染等级PM2.5化学组分特征对比与来源分析

为深入了解唐山市采暖期PM_2.5污染成因与来源,采用在线监测设备于2017年12月1日-2018年1月28日连续监测了唐山市PM_2.5及其水溶性离子和碳质组分（OC、EC）的质量浓度变化,并结合部分常规气体污染物及气象数据进行对比分析.结果表明:①相对湿度的增加和风速的降低促进了污染的发展.②清洁、轻中度污染和重污染时,SOR（硫氧化率）分别为0.05、0.08、0.20,NOR（氮氧化率）分别为0.05、0.12、0.26,随着污染的加重,SO₂、NO_x向PM_2.5中SO₄2-、NO₃-的二次转化现象更加明显.③清洁时,ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SO₄2-）和ρ（Cl-）占PM_2.5化学组分（水溶性离子、碳质组分）质量浓度总和的68%,主要污染源为燃煤;清洁、轻中度污染和重污染时,ρ（NO₂）/ρ（SO₂）分别为0.96、1.14、1.44,ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）分别为0.94、1.57和1.75;重污染时,ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）三者之和占PM_2.5化学组分质量浓度总和的61%,二次污染物成为主要污染源.④观测期,唐山市轻中度污染和重污染时,受经北京市、天津市等唐山市西部地区方向气团影响频率分别为61%、63%,受该方向气团影响时,ρ（NO₂）/ρ（SO₂）、ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）明显增大.研究显示,相较于燃煤排放物在大气污染物中的占比变化,随着污染的加重,工业工艺和机动车尾气排放产生的污染物占比明显增大,区域传输对大气污染影响不可忽略,政府有必要开展区域联防联控、停产限产和限行限号的措施.      

天津市城市扬尘及土壤尘单颗粒质谱特征

为探究城市扬尘及不同类型的土壤尘单颗粒质谱特征,使用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对天津城市扬尘及不同类型土壤尘（菜地、果园、林地、农田）进行分析.结果表明:天津城市扬尘粒径在0.5~1.0 μm之间的占比较高;4种土壤尘在不同粒径段的分布略有差异,整体而言小粒径段（0.2~1.0 μm）占比低于大粒径段（1.0~2.0 μm）,说明土壤尘更易分布在大粒径段.在小粒径段,天津城市扬尘颗粒含有更多的碳组分及硫酸盐,大粒径段含有较多的金属、氯、硝酸盐、磷酸盐及硅酸盐组分.与城市扬尘相比,土壤尘中23Na+、46NO₂-峰强显著降低,39K+、35Cl-、42CNO-峰强增高,通过其峰强比值分布可将城市扬尘与土壤尘明显区分.与城市扬尘相比,土壤尘中含碳颗粒显著减少,同时出现钾类颗粒.城市扬尘作为一种混合源,含碳颗粒可能受多种排放源（机动车、燃煤等）影响,而土壤尘中钾类颗粒可能与农作物施肥有关.两种源类含27Al+、26CN-、35Cl-、42CNO-、46NO₂-、76SiO₃-、79PO₃-的颗粒占比均高于50%,其中40Ca+、46NO₂-和62NO₃-颗粒在天津城市扬尘中占比更高,76SiO₃-颗粒在土壤尘中占比更高,表明天津城市扬尘中更多的颗粒含有钙和硝酸盐组分,土壤尘中含硅酸盐颗粒较多.与机动车尾气、生物质燃烧等排放的颗粒物相比,天津城市扬尘及土壤尘中含97HSO₄-颗粒占比较低,表明天津城市扬尘及土壤尘颗粒中含有更少的硫酸盐,可作为将天津城市扬尘、土壤尘与其他源类区分的指标.      

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程（2017年11月17—21日）,对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA（单散射反照率）可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）的增幅高于吸光性组分EC（元素碳）,导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE（散射波长指数）可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段（2.5 μm以下）颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE（吸收波长指数）在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC（棕色碳）在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM_2.5中ρ（Cl-）、ρ（K+）同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.      

Characteristics of atmospheric single particles during haze periods in a typical urban area of Beijing: A case study in October, 2014

To investigate the composition and possible sources of particles, especially during heavy haze pollution, a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was deployed to measure the changes of single particle species and sizes during October of 2014, in Beijing. A total of 2,871,431 particles with both positive and negative spectra were collected and characterized in combination with the adaptive resonance theory neural network algorithm (ART-2a). Eight types of particles were classified: dust particles (dust, 8.1%), elemental carbon (EC, 29.0%), organic carbon (OC, 18.0%), EC and OC combined particles (ECOC, 9.5%), Na-K containing particles (NaK, 7.9%), K-containing particles (K, 21.8%), organic nitrogen and potassium containing particles (KCN, 2.3%), and metal-containing particles (metal, 3.6%). Three haze pollution events (P1, P2, P3) and one clean period (clean) were analyzed, based on the mass and number concentration of PM_2.5 and the back trajectory results from the hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory model (Hysplit-4 model). Results showed that EC, OC and K were the major components of single particles during the three haze pollution periods, which showed clearly increased ratios compared with those in the clean period. Results from the mixing state of secondary species of different types of particles showed that sulfate and nitrate were more readily mixed with carbon-containing particles during haze pollution episodes than in clean periods.     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

云浮市2018—2020年颗粒物和臭氧污染特征及污染案例研究

为探究云浮市颗粒物和臭氧(O₃)污染特征,利用多元统计分析方法分析了云浮市2018—2020年6项环境空气污染物浓度、气象因子等监测数据,并对2020年12月25—29日冬季PM_2.5和O₃污染过程进行了研究. 结果表明:①PM_2.5、PM₁₀、NO₂、CO月均浓度呈夏季低、冬季高的变化特征;O₃-8 h第90百分位数呈夏秋季高、冬春季低的变化特征. ②PM₁₀、PM_2.5和CO小时浓度日变化呈波浪型变化特征,PM_2.5、CO小时浓度最大值均出现在09:00,PM₁₀小时浓度最大值出现在02:00. O₃、SO₂小时浓度日变化呈单峰型变化特征,O₃、SO₂小时浓度最大值分别出现在16:00、10:00. NO₂小时浓度日变化呈单谷型变化特征,最小值出现在14:00. ③PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃小时浓度与PM_2.5小时浓度均呈正相关,说明PM_2.5-10、SO₂、NO₂、O₃与PM_2.5具有一定程度的同源性. O₃小时浓度与NO₂、CO小时浓度呈负相关,且O₃小时浓度与NO₂小时浓度相关性更强. 夏秋季NO₂、CO、O₃、PM_2.5小时浓度与气温的相关性比冬春季的更强. SO₂、PM₁₀、PM_2.5、O₃小时浓度均与湿度呈负相关,其中O₃小时浓度与湿度的相关性最强,相关系数为?0.586. ④2020年12月25—29日云浮市城区PM_2.5污染受到静稳天气影响,O₃污染与28日午后太阳高温辐射以及来自珠三角地区O₃污染气团的输入影响有关. 利用ART-2a对该时段采集的颗粒物进行成分分析,得到K、EC、OC、ECOC、HM、LEV、Na、SiO₃这8种单颗粒物. 整个时段EC、OC、ECOC谱图中都存在明显的硫酸盐峰和硝酸盐峰. PM_2.5小时浓度与硫酸盐离子、硝酸盐离子、硅酸盐离子、铵离子、氯离子的数量均呈显著正相关,二次反应和老化过程对PM_2.5污染有显著影响. 研究显示,云浮市PM_2.5和O₃复合污染防控需要关注本地污染物变化特征和排放源影响,也需关注外来污染气团特别是来自珠三角地区污染气团输入的影响.      

天津市夏季灰霾与非灰霾天气下颗粒物污染特征与来源解析

年6—8月在天津市区进行的连续灰霾观测发现,灰霾发生的天数占观测时段的1/3. 灰霾日与非灰霾日颗粒物质量浓度存在显著差异,灰霾日ρ(PM_2.5)与ρ(PM₁₀)的平均值分别是非灰霾日的1.64和1.55倍. 灰霾日S含量高于非灰霾日近50%;灰霾日ρ(SO₄2-)和ρ(NO₃-)明显高于非灰霾日,其中灰霾日ρ(NO₃-)增幅最高可达251.02%;灰霾日PM_2.5和PM₁₀中的ρ(OC)、ρ(EC)均是非灰霾日的1.25倍以上. 灰霾日与非灰霾日的气象条件相近,表明此次观测期间天津市区夏季灰霾天气发生与气象条件的关系不大. 使用CMB模型(化学质量平衡模型)对PM_2.5来源进行的解析表明,二次硝酸盐和二次硫酸盐对灰霾日ρ(PM_2.5)的贡献率分别是非灰霾日的2.17和1.34倍,而其他源类在灰霾日和非灰霾日的贡献差异不明显,说明二次离子可能是造成天津市区夏季灰霾最主要的颗粒物源类.      

嘉兴市冬季不同空气质量等级下大气污染物的分布特征

为研究浙江省嘉兴市冬季PM、污染气体和含碳气溶胶在不同空气质量等级下的分布特征,于2013年11月28日—12月28日使用SHARP测尘仪、热电EMS系统和Sunset在线OCEC分析仪观测了PM（PM₁₀和PM_2.5）、污染气体（SO₂、NO₂、CO和O₃）和含碳气溶胶〔OC（有机碳）、EC（元素碳）和TC（总碳）〕的质量浓度,结合气象数据和HYSPLIT模式,分析了霾污染过程中大气污染物浓度变化、日变化及其来源特征.结果表明:嘉兴市冬季霾天ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（O₃）、ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（POC）和ρ（SOC）分别为167.90、248.86、77.79、、97.16、28.50、27.09、7.72、7.50和19.59 μg/m3,ρ（CO）为1.47 mg/m3,分别是空气质量为良时的3.00、2.50、1.29、1.84、0.86、2.59、2.19、2.13、2.82和1.50倍.降雨对不同大气污染物的清除作用不同,对粗粒子的清除作用较大,而对二次产物O₃的影响较小.高ρ（PM）是造成能见度降低的主要原因,随着污染程度的加剧,PM中细粒子占比越来越高,在严重污染过程中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）可达70.31%,比空气质量为良时高14.04%;不同污染气体的日变化不同,OC和EC的来源逐渐趋于一致,ρ（SOC）呈现出积累-爆发-积累-爆发的往复过程,边界层的日变化对污染物浓度的影响逐渐减弱.研究显示,随着霾污染的加剧,SOC气溶胶占比逐渐增加、EC和POC等一次碳气溶胶占比逐渐降低.      

天津市老年人PM2.5个体暴露化学组分特征

分别于2011年6月13日—7月2日(夏季)和11月30日—12月12日(冬季),采用颗粒物个体暴露采样器对天津市某社区101名老年人(平均年龄67岁)的PM_2.5个体暴露水平进行监测,以探讨PM_2.5个体暴露化学组分的特征. 结果表明,天津市老年人夏、冬季PM_2.5个体暴露浓度分别为(124.2±75.2)和(170.8±126.6)μg/m3. 斯皮尔曼相关分析表明,Si、NH₄+和NO₃-的暴露浓度均与PM_2.5暴露浓度显著相关(P<0.01),R(相关系数)分别为0.61、0.55和0.46. 富集因子分析表明,Cd、Zn和Pb 3种元素高度富集,受人为源的影响强烈. SO₄2-是水溶性离子中含量最高的组分,其次是NO₃-和NH₄+,在夏、冬季这3种离子暴露浓度之和分别占PM_2.5暴露浓度的34.3%和40.6%. OC是老年人PM_2.5个体暴露的主要成分之一,夏、冬季OC暴露浓度分别占PM_2.5暴露浓度的19.3%和27.4%. 老年人PM_2.5个体暴露化学组分浓度受气象因素、室内源和室外源的共同影响,季节变化明显. 冬季Al、Si、K、Ca和Fe的暴露浓度高于夏季,但大部分微量金属元素(V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Sb和Pb)的冬季暴露浓度却低于夏季. 方差分析表明,冬季SO₄2-、NO₃-、NH₄+、OC和EC的暴露浓度显著高于夏季(P<0.05).      

北京市2014年10月重霾污染特征及有机碳来源解析

2014年10月北京市出现了多次重霾天气,与此同时,通过全国秸秆燃烧卫星遥感监测发现,北京周边河南、河北等地区恰存在一定规模的秸秆燃烧活动. 对2014年10月4—27日北京市大气PM_2.5中的水溶性离子、金属、OC(有机碳)、EC(元素碳)和有机物示踪物等化学成分进行了分析,对霾天和非霾天PM_2.5中化学成分进行了比较,并使用CMB(化学质量平衡)模型对PM_2.5中有机物的来源进行了解析,采用后向轨迹模拟和卫星遥感图像定量评估生物质燃烧(秸秆燃烧等)对重霾污染的影响. 结果表明:霾天ρ(PM_2.5)〔(229.0±96.3)μg/m3〕是非霾天的5.0倍,水溶性离子总质量浓度〔(125.3±59.3)μg/m3〕是非霾天的6.5倍,ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)和ρ(NH₄+)分别是非霾天的6.1、8.6和7.1倍,ρ(OC)〔(81.8±39.5)μg/m3〕是非霾天的7.8倍,ρ(EC)〔(6.7±3.4)μg/m3〕是非霾天的4.2倍;霾天生物质燃烧的示踪物——左旋葡聚糖和K+的质量浓度平均值分别是非霾天的9.1和3.3倍. 生物质燃烧、机动车排放以及二次污染物对有机细颗粒物的贡献率分别为18.9%、36.9%和41.9%;二次细颗粒物质量浓度增加了1倍左右;气象条件同样在很大程度上促进了霾的形成. 常规的源解析方法仅可对生物质燃烧的一次污染贡献进行定量,但对重霾污染贡献的全面评价尚需进一步探讨.      

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.