中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.      

包头市大气污染特征及其影响因素

为了解包头市大气污染特征,利用包头市2014年ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（CO）和ρ（O₃）环境空气自动监测数据,结合气象参数,分析了包头市大气污染特征及其影响因素.结果表明:① 包头市春季大气污染以PM₁₀为主,夏季以O₃为主,秋冬两季PM₁₀和PM_2.5均有不同程度污染. ② ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的24 h平均值和ρ（O₃）日最大8 h平均值分别有153、76、10、6和3 d超出GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,ρ（CO）24 h平均值全年达标. ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（NO₂）年均值分别为GB 3095-2012二级标准限值的2.2、1.6和1.2倍,ρ（SO₂）年均值达标. ③ PM_2.5/PM₁₀（质量浓度比）四季分布为冬季（0.45）>秋季（0.39）>夏季（0.36）>春季（0.27）,年均值为0.37,粗颗粒污染特征明显. ④ SO₂/NO₂（质量浓度比）四季分布为冬季（1.76）>春季（1.15）>秋季（0.82）>夏季（0.75）,年均值为1.12,并且取暖季明显高于非取暖季,说明冬季燃煤取暖对包头市空气质量有重要影响. ⑤ 包头市的严重污染主要有沙尘型和煤烟型2种. ⑥ 系统聚类分析表明,扬尘引起的PM₁₀对包头市环境空气质量有重要的影响,以SO₂和CO为排放特征的燃煤对PM_2.5有较大的贡献.      

淄博市2016-2019年近地面大气臭氧时空分布特征

为认识淄博市近年来大气臭氧（O₃）时空分布特征,基于山东省淄博市19个环境空气质量监测点2016-2019年近地面O₃的连续观测数据,运用Pearson相关性分析法、反距离权重法等方法开展研究.结果表明:①淄博市2016-2019年ρ（O_{3-8 h}）（O_{3-8 h}为O₃日最大8 h浓度）第90百分位数范围为184~203 μg/m3,是GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值（160 μg/m3）的1.15~1.27倍.②ρ（O_{3-8 h}）季节性变化呈夏季（155 μg/m3）>春季（129 μg/m3）>秋季（104 μg/m3）>冬季（60 μg/m3）的特征;ρ（O_{3-8 h}）月变化呈双峰型,峰值分别出现在6月（186 μg/m3）和9月（147 μg/m3）;ρ（O_{3-8 h}）日变化呈单峰型,峰值（117 μg/m3）出现在14:00左右.③ρ（O_{3-8 h}）空间分布呈南北低、中间高的特点,并具有区域均匀性发展趋势.④CO、NO、NO₂和NO_x等前体物浓度均与ρ（O_{3-8 h}）呈负相关,但在夏季相关性较差;冬季夜晚局地污染物对O_x的贡献大于白天.⑤ρ（O_{3-8 h}）与温度和风速均呈显著正相关,与相对湿度呈显著负相关,当风向为西南风时ρ（O_{3-8 h}）较高.研究显示,淄博市O₃表现为典型的光化学生成特征,2016-2019年O₃污染总体呈加重趋势.      

福建省沿海地区春季一次近地层O3超标成因分析

福建省沿海地区春季ρ（O₃）较高且超标天数较多,为研究春季ρ（O₃）超标的天气学成因,选取2017年4月26日-5月1日O₃污染过程,利用统计对比和聚类分析方法,将全过程分成污染前、污染维持和污染后3个阶段,再将污染维持阶段分为4个区,利用ρ（O₃）和ρ（PM_2.5）小时均值资料,结合天气形势和气象要素场变化,分析此次O₃污染的主要特点.结果表明:①此次O₃污染与天气形势关系密切,在冷高压（4月28-29日）控制下,光化学反应条件有利,太阳辐射强、日照时间超过11 h,08:00起ρ（O₃）上升速率为15~20 μg/（m3·h）,ρ（O₃）最大8 h滑动平均值[简称"ρ（O₃）-max-8 h"]超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,但大气扩散条件好,ρ（PM_2.5）日均值未超过一级标准限值,ρ（O₃）超标原因为光化学反应所致,并且ρ（O₃）分布有明显的日变化规律.②在锋前暖区（4月26日08:00-16:00）及变性冷高压（4月30日-5月1日）控制下,光化学反应剧烈,08:00起ρ（O₃）上升速率为25~35 μg/（m3·h）,天气静稳且大气扩散条件差,本地生成的O₃在近地层累积效应明显,4月30日ρ（O₃）小时均值和ρ（O₃）-max-8 h达到过程峰值,ρ（PM_2.5）日均值超过GB 3095-2012二级标准限值,ρ（O₃）-max-8 h超过三级标准限值,空气质量达中度污染,ρ（O₃）超标原因为光化学反应加本地累积所致,并且ρ（O₃）分布也有明显的日变化规律.③受强冷空气影响,4月26日20:00-24:00福建省沿海地区的6个城市ρ（O₃）不降反升,22:00-24:00 ρ（O₃）8 h滑动平均值陆续达到一天中的最高值;4月27日ρ（O₃）维持在70~140 μg/m3之间,ρ（O₃）分布没有明显的日变化规律.研究显示,导致福建省沿海地区春季O₃污染天气的成因是多种因素共同作用的结果.      

临沂市冬季环境空气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究临沂市冬季环境空气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,于2016年12月11日—2017年1月9日在临沂大学、兰山区政府、高新区翠湖嘉园、汤庄办事处、河东区政府、临沂开发区6个采样点开展样品采集.结果表明:①采样期间全市ρ（PM_2.5）日均值的平均值为144.86 μg/m3,ρ（PM_2.5）日均值在2016年12月20日和2017年1月4日出现峰值,分别为304.46和341.65 μg/m3.②水溶性离子日均质量浓度大小顺序依次为ρ（NO₃-）> ρ（SO₄2-）> ρ（NH₄+）> ρ（Cl-）> ρ（K+）> ρ（Ca2+）> ρ（Na+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+）> ρ（NO₂-）,其中,在PM_2.5中w（NO₃-）、w（SO₄2-）、w（NH₄+）分别为22.33%、16.57%、13.62%,说明NO₃-、SO₄2-和NH₄+是临沂市PM_2.5的主要组成部分.③临沂市污染天和非污染天ρ（PM_2.5）日均值分别为164.00和56.86 μg/m3.随污染水平增加,PM_2.5中w（NO₃-）明显增高,w（SO₄2-）和w（NH₄+）基本不变,说明w（NO₃-）的增加导致ρ（PM_2.5）的升高.污染天和非污染天的NOR（氮氧化率）分别为0.28和0.11,SOR（硫氧化率）分别为0.34和0.28,说明污染越重,NOR和SOR越高,并且NO_x的气-粒转化速率较SO₂慢.污染天ρ（Cl-）和ρ（K+）分别为7.22和1.77 μg/m3,分别是非污染天的2.5和3.0倍.④采样期间非污染天和污染天的N/S〔ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）〕分别为0.85和1.39,说明非污染天时固定源对PM_2.5的贡献相对较大,而污染天时移动源对PM_2.5的贡献相对较大.⑤通过PMF模型法解析出3个因子.因子1对PM_2.5中水溶性离子的贡献率为56.13%,代表二次源和生物质燃烧源;因子2的贡献率为25.22%,代表工业源和垃圾焚烧源;因子3的贡献率为18.65%,代表扬尘源.研究显示,临沂市冬季PM_2.5污染严重,水溶性离子来源复杂,应采取多源控制的污染防治对策.      

莆田市O3污染来源解析模拟研究

福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O₃为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O₃污染,以2016年莆田市O₃污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O₃来源追踪方法分析了莆田市近地面O₃生成控制区,以及O₃及其生成前体物NO_x与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NO_x控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ（NO_x）与ρ（VOCs）主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ（O₃）的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ（O₃）的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O₃的外来输送不仅发生在ρ（O₃）较高的时段,在ρ（O₃）较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ（O₃）贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NO_x和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ（O₃）峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NO_x与VOCs主要来自本地排放,O₃受外来输送影响较大,推进本地工业NO_x和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O₃污染的有效方法.      

中国东海至南大洋航线海洋近地层大气NOx分布特征

为了探究我国东海至南大洋航线海洋近地层大气NO_x的分布特征,于2015年11月-2016年1月,利用中国极地科学考察船"雪龙号"的观测平台,采用Saltzman法对中国东海至南大洋航线海洋近地层大气NO_x日均浓度进行了监测.结果表明,中国东海至南大洋航线海洋近地层大气ρ（NO_x）的变化范围为0.001~0.038 mg/m3,ρ（NO）的变化范围为0.001~0.033 mg/m3,ρ（NO₂）的变化范围为0（未检出）~0.015 mg/m3.中国东海至南大洋航线海洋近地层大气中,NO是NO_x的主要成分.南极圈外海洋近地层大气中NO_x的分布特征显示距离陆地越近,ρ（NO_x）越高,NO₂/NO（二者质量浓度比值）越大,反映出海陆差异及人为污染对海洋近地层大气的影响.远离陆地的南大洋航段ρ（NO_x）显示较低的大洋背景值.南桑威奇群岛的火山活动导致附近海域异常高浓度的NO_x分布,ρ（NO_x）最高值达0.160 mg/m3,ρ（NO）为0.145 mg/m3,ρ（NO₂）为0.015 mg/m3.西风带的阻隔导致该区域NO_x向周围扩散时,难以穿越西风带,向南极大陆边缘扩散的趋势更加强烈,影响大范围南大洋近地层大气NO_x分布.人为活动可能是南极半岛和中山站附近海洋近地层大气高ρ（NO_x）和高NO₂/NO的原因之一.      

利用差分吸收光谱系统对O3，SO2和NO2的监测分析

结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)小时均值的频率分布峰值分别出现在30～40,20～30和30～40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O₃),21.78%和0.89%(SO₂),5.65%和0 (NO₂);ρ(O₃)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O₃)和ρ(NO₂)日变化呈负相关.      

长三角地区春季臭氧污染特征及其对冬小麦产量的影响

春季是长三角地区对流层O₃污染的高峰期之一,高浓度的O₃暴露会影响冬小麦生长导致减产.利用长三角地区各城市2014年春季逐时ρ（O₃）观测数据,研究了长三角地区春季O₃污染特征,并结合O₃暴露指数（M7指数和AOT40指数）和剂量-响应关系模型,详细评估了长三角地区O₃污染对冬小麦产量的影响.结果表明:长三角地区春季ρ（O₃）空间上总体呈南低北高的分布,长三角地区北部江苏和上海的ρ（O₃）明显高于南部的浙江地区,在浙江北部、江苏和上海等地区,整个春季日最大8 h ρ（O₃）平均值超过107 μg/m3,最高值出现在5月,超过128 μg/m3;一半以上的城市ρ（O₃）超标[超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》中8 h滑动平均ρ（O₃）的二级标准限值（160 μg/m3）]日数在10 d以上,其中南京和扬州超标日数最多,分别为27和20 d;相应地,O₃暴露指数也呈南低北高的分布,其中苏北地区O₃暴露指数最高,导致长三角地区平均冬小麦相对损失达5.7%（M7）~25.5%（AOT40）,造成的产量损失为7.85×105 t（M7）~4.49×106 t（AOT40）,其中,苏北地区为5.8%（M7）~25.9%（AOT40）,造成的产量损失为6.77×105 t（M7）~3.86×106 t（AOT40）,占长三角地区冬小麦产量损失的86%以上.研究显示,当前长三角地区O₃污染及其对冬小麦产量的影响已相当严重,特别是对苏北地区,而苏北地区是我国重要的冬小麦产地之一,因此,应当科学有效地治理O₃污染以缓解粮食安全问题.      

基于CMAQ空气质量模型研究机动车对济南市空气质量的影响

为研究济南市机动车排气对城市区域空气质量的影响,利用环境空气质量监测站点（简称"1号站点"）和路边机动车尾气监测站点（简称"2号站点"）的在线数据,以及基于4种模拟情景的CMAQ空气质量模型预测数据,研究了济南市城市区域大气污染物质量浓度变化规律及不同机动车车型对6种常规大气污染物的贡献.结果表明:①在采暖季,1号站点ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（NO₂）、ρ（CO）、ρ（O₃）和ρ（SO₂）月均值分别为435 μg/m3、702 μg/m3、84.2 μg/m3、6.8 mg/m3、4.5 μg/m3和92 μg/m3.②2015年12月24日（灰霾天）,1号站点ρ（CO）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）均明显升高,ρ（SO₂）、ρ（O₃）和ρ（NO₂）均变化不明显.2个监测站点中ρ（NO₂）和ρ（PM₁₀）均呈双峰趋势,2个峰值出现的时间与上、下班高峰期基本一致.除ρ（O₃）和ρ（SO₂）达GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准外,其他污染物均超过GB 3095-2012二级标准限值,采暖季大气污染特征为颗粒物型污染.③机动车对研究区域NO₂和PM₁₀贡献率较大,其中,小型车对CO、NO₂、PM₁₀和PM_2.5贡献率最大,其贡献率分别为85.7%、50.1%、53.4%和52.8%.机动车排放源能降低空气中ρ（O₃）,其总贡献率为-25.5%,其中大型车、中型车、小型车对O₃的贡献率分别为-8.8%、-2.7%和-8.9%.灰霾天下不同机动车车型对空气中污染物质量浓度的总贡献率均比采暖季大.研究显示,济南市采暖季大气污染特征为颗粒物型污染,机动车排放源对空气中NO₂和PM_2.5有较大贡献.      

天津武清地区夏季臭氧光化学研究

利用2006年8月10日—9月18日的监测数据,分析天津市武清区光化学污染特征. 结果表明:监测期间φ(O₃)的小时均值累积共有26 h超标,超标率为2.7%;光化学污染发生时,ρ(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)的反应活性都有所升高,其中ρ(NO₂)平均约升高了20 μg/m3, VOCs的反应活性增加了42%,但是臭氧对于ρ(NO_x)的增加更加敏感. 计算VOCs等效丙烯浓度,发现邻二甲苯的臭氧生成潜势最高. 烯烃的光化学反应活性最强,其次是单环芳烃和烷烃.      

降低长三角地区O3暴露风险的前体物减排路径优化研究

O₃污染的防治需要在分析O₃人群暴露风险特征的基础上,对前体物的减排路径进行优化.长三角地区是我国O₃浓度高、暴露风险大、前体物排放集中的地区之一,其减排路径的优化分析对于全国而言具有借鉴意义.本文以GB 3095—2012《环境空气质量标准》中O₃浓度二级标准限值(160μg/m³)为目标,基于长三角地区的人群暴露风险探讨了不同减排路径下的O₃污染控制效果.首先,运用WRF-CAMx模型,依据不同的NO_x和VOCs减排率模拟了121种减排情景作为基础数据集,引入响应曲面模型(RSM)来划分长三角地区不同城市的控制区类型,并结合人口暴露风险指数来评价O₃暴露的风险程度,将中高暴露风险地区与控制区耦合,设置HN区(NO_x控制区中的O₃暴露中高风险城市)和HV区(VOCs控制区中的O₃暴露中高风险城市);其次,设置了7条不同的NO_x     

兰州市大气臭氧与其前体物及气象因子相关性研究

兰州市在"一带一路"建设中发挥着重要的战略支点作用.基于OMI（ozone monitoring instrument,臭氧层监测仪）数据产品,对2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度与前体物及气象因子的相关性进行研究.结果表明:2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度值与HCHO总柱浓度值均随时间的变化呈先增后减的趋势,对流层NO₂柱浓度值呈逐年递减的趋势;相关性分析得出,对流层O₃柱浓度与HCHO总柱浓度、对流层NO₂柱浓度相关性较高的地区范围呈先增后减的趋势.在敏感控制区上,2006-2015年VOCs敏感控制区从有到无,VOCs-NO_x协同敏感控制区范围逐渐缩小,NO_x敏感控制区范围逐渐扩大;在气象因子上,对流层O₃柱浓度与气温、日照时间呈显著正相关,与气压、降水量呈显著负相关.在偏北风向上,风速为1.7~1.9 m/s时,兰州市大气对流层O₃柱浓度相对较高.研究显示,NO_x排放量的减少能有效降低兰州市对流层O₃柱浓度.      

汾渭平原至黄土高原不同海拔高度地区近地面臭氧浓度差异

利用2017~2019年中国生态环境监测总站逐小时地面臭氧(O₃)和二氧化氮(NO₂)数据, 结合再分析气象数据集,分析了从汾渭平原至黄土高原三个不同海拔高度的典型城市郊区(西安:500m、榆林:1100m和鄂尔多斯:1300m)O₃浓度的季-月-日变化特征,以及导致三地O₃浓度差异可能的化学和气象成因.结果表明:与其他季节比较,夏季三地的O₃浓度都较高且差值较小,其中西安昼间O₃的净增量最大、夜间净减量也最大且前体物NO₂浓度最高,说明西安夏季白天O₃光化学反应最强烈、夜间NO滴定O₃效应也最强,榆林其次、鄂尔多斯最弱;冬季三地的O₃浓度都较低且差异较大,其中西安最低、鄂尔多斯最高,可能是由于冬季白天光化学反应都弱、夜间NO滴定O₃效应差异和高海拔地区背景O₃浓度高共同导致的,反映了三地O₃浓度水平差异不仅受不同NO_x水平下局地化学作用影响,还由区域背景值决定.分析还发现,高海拔的鄂尔多斯和榆林二地O₃浓度在上午升高的速率快于西安,与二地边界层向上发展的速率一致,可能是由于此时的夹卷效应将高海拔自由对流层的高背景O₃向下湍流输送所致.在每个季节雨天夜间,三地的O₃浓度均高于其阴、晴天,但是这一差异在西安较弱,而在榆林和鄂尔多斯较强,这进一步意指高海拔地区近地面O₃在雨天夜间更强烈地受到高浓度背景O₃的影响,一方面是通过降水的拖曳作用,另一方面是因为雨天夜间NO的滴定作用减弱.本研究通过长期观测资料分析,推测了不同海拔高度对近地面O₃的影响机制,还需在更多地区进行分析和利用模式开展验证.     

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

COVID-19期间区域大气高污染发生的非线性动力机制

以长株潭城市群3个城市（长沙、株洲和湘潭）疫情期间（2020年1月24日~2020年5月31日）大气PM_2.5和O₃小时平均浓度时间序列数据为研究对象,对污染物日变化规律、长期持续性、多重分形性及自组织演化动力学特性进行研究.以期阐释疫情期间高污染事件发生及演化的内在动力机制.首先,对3个城市PM_2.5和O₃质量浓度的日变化规律进行分析,发现O₃呈现出昼高夜低的单峰型,而PM_2.5日变化规律表现出昼低夜高单峰型,与非疫情期间的特征有所差异.进一步,应用消除趋势波动分析法（DFA）、多重分形消除趋势波动分析法（MFDFA）和概率统计分析,研究了大气复合系统中PM_2.5和O₃质量浓度序列的长期持续性和多重分形结构.结果发现3个城市PM_2.5和O₃浓度序列均具有显著的长期持续性特征和较强的多重分形结构,同时,应用去趋势互相关分析法（DCCA）方法和多重分形去趋势互相关分析法（MFDCCA）对PM_2.5和O₃两者之间的互相关性进行了分析,发现PM_2.5-O₃之间的互相关也存在显著的长期持续性特征以及在不同时间尺度存在多重分形特征.进一步将疫情期间得到的非线性分析结果与2018年和2019年同期非疫情期间的结果进行了对比分析.最后,基于自组织临界理论（SOC）探讨了大气PM_2.5和O₃浓度时空演化的内在动力规律,并结合典型区域气象特征,阐明了SOC内禀动力机制可能是COVID-19疫情期间大气高污染形成的主导机制之一.疫情期间大气PM_2.5和O₃浓度并非分别独自演化,而是依然保持复杂的相互作用.静稳气象条件下,大气复合污染内部的非线性耦合作用可能达到动力学临界状态,将导致长株潭城市群在疫情期间仍有发生大气高污染的风险.     

改性分子筛净化气相中的HCN

以浸渍法制备催化氧化HCN所需催化剂,分别以Ce3+〔Ce(NO₃)₃〕、Fe3+〔Fe(NO₃)₃〕、Cu2+〔Cu(NO₃)₂〕、La2+〔La(NO₃)₂〕为活性组分,以Hβ、HY、5A、ZSM5分子筛作为载体,进行催化剂的优选. 以恒温管式反应器作为反应装置,在250 ℃以下,考察空速、反应温度、φ(O₂)对HCN催化氧化过程的影响以及NO_x的生成率. 结果表明:以0.1 mol/L Cu(NO₃)₂溶液浸渍Hβ分子筛,于300 ℃焙烧所得催化剂Cu/Hβ,在HCN催化氧化过程中具有良好的性能. 在空速低于6 000 h-1、反应温度高于100 ℃时,Cu/Hβ催化剂对HCN的去除率高于95%;反应温度高于200 ℃时,HCN去除率接近100%. 在φ(O₂)由1%增至5%时,HCN去除率高于95%;反应温度低于200 ℃且φ(O₂)小于3%时,NO_x生成率低于5%. 表明铜基改性分子筛催化氧化脱除气相HCN方法所需反应温度低于200 ℃,受φ(O₂)影响小,具有节能、二次污染小的特点.      

气相臭氧氧化协同湿法吸收脱硝技术的性能和氮转化

气相臭氧氧化协同湿法吸收脱硝技术具有脱除效率高、设备简单、投资低、运行易控等优点,适用于钢铁烧结、焦炉和陶瓷等较低温度（<150℃）和较低NO_x浓度（<400 mg/m3）烟气的深度净化。从理论上分析了臭氧氧化协同湿法吸收脱硝反应过程物理化学行为,并采用傅里叶红外光谱和离子色谱等方法,分别考察了气相臭氧氧化NO和气相臭氧氧化协同湿法吸收脱硝的氮产物分布,计算氮转化率。结果表明:n（O₃）:n（NO）和水溶性是影响NO氧化程度和氧化产物吸收脱除效率的关键因素。当n（O₃）:n（NO）>1.5时,NO的氧化产物是与SO₂水溶性相当的N₂O₅和HNO₃,均可实现在传统脱硫吸收塔中同步高效脱除,而且产物为稳定性良好的NO₃-。氮平衡分析结果表明,氮转化率接近99%,而不可检测的氮组分可以忽略不计或者不存在。