磺胺二甲嘧啶在水溶液中的光化学降解

研究了4种光源(高压汞灯、氙灯、紫外灯和太阳光)下磺胺二甲嘧啶(SM2)的光化学降解(简写为光解)动力学.结果表明:(1)4种光源下,SM2的光解符合一级动力学方程,光解速率常数依次为紫外灯＞高压汞灯＞氙灯＞太阳光.(2)在相同条件下,SM2的光解速率常数随着初始浓度的增加而减小.(3)SM2在不同pH的缓冲溶液下的光...     

ZnIn_2S_4可见光催化降解水中的双氯芬酸

通过水热法制备了可见光下响应的光催化剂ZnIn_2S_4,研究了水中痕量医药类物质双氯芬酸的光解和光催化降解效果与降解途径,同时对催化剂进行了扫描电镜、X射线衍射、紫外可见漫反射、氮吸附和羟基自由基捕获的测试。结果表明,ZnIn_2S_4的比表面积为91.3 m2·g-1,且在可见光照射下具有良好光催化性能。以卤钨灯模拟太阳光,在双氯芬酸初始浓度100μg·L~(-1),ZnIn_2S_4投加浓度10 mg·L~(-1)条件下反应5 h可降解水中98%的双氯芬酸。卤钨灯直接光解5 h可降解91%的双氯芬酸。光解和光催化反应均符合假一级反应动力学,光催化反应速率是光解反应速率的1.5倍。双氯芬酸光解过程中主要发生光环化反应,生成了2-(1-氯-9H-咔吧唑-8-基)-乙酸;光催化过程则主要通过羟基自由基氧化降解双氯芬酸,中间产物主要有1-氯-8-甲基-9H-咔吧唑及2,6-二氯-N-邻甲苯基苯胺。     

三种藻类引发水中17α-乙炔基雌二醇的光降解实验研究

研究了普通小球藻、铜绿微囊藻和柱孢鱼腥藻3种藻类引发水中17α-乙炔基雌二醇(EE2)的光降解.结果表明,在250 W高压汞灯(HPML,nm)的照射下,一定藻浓度下,EE2的光降解率可达19%-20%.另外,还研究光强、藻悬浮液浓度和EE2初始浓度等对EE2光降解速率的影响,发现在本实验体系中,光通量大、藻浓度高及EE2初始浓度低有利于提高EE2的光降解速率.     

氯苯嘧啶醇在水体中的光解机制研究

以太阳光为实验光源研究了氯苯嘧啶醇在水溶液中的光解,考察了pH、水体类型、溶解氧及卤素离子等对其光解的影响.结果表明,氯苯嘧啶醇在水溶液中的光解符合一级动力学方程,在不同水体中氯苯嘧啶醇光解的速率大小顺序为:重蒸水>水库水>湖水>池塘水;氯苯嘧啶醇光解的半衰期随着溶液pH的增大而延长,当pH为5、7、9、11时光解半衰期分别为5.00、6.86、7.45、7.53 h;3种卤素离子对氯苯嘧啶醇光解有很大的影响,均表现出强的猝灭作用,3种离子的猝灭能力的大小顺序为Ⅰ->Br->Cl-;溶解氧和三重态光猝灭剂山梨酸均对氯苯嘧啶醇在水中的光解没有影响,而三重态光敏剂丙酮则对其光解有较强的猝灭作用,表明氯苯嘧啶醇在水中的光解主要以直接光解为主,光解过程不经历三重态.     

紫外光(UV)光解油田采出水中多环芳烃

为了探讨紫外光光解人工模拟油田采出水中多环芳烃的降解效率,利用自制反应装置对油田采出水中多环芳烃(PAHs)的紫外光光解做了一个初步研究。研究结果证明,紫外光光解对油田采出水中的多环芳烃萘和芴有显著的降解能力。实验室的测试表明,与紫外UVA(365 nm)、UVB(308 nm)的光照相比,紫外UVC(254 nm)在光照60 min的条件下,2种多环芳烃各自的去除率都近似达到了99%。可见,在光解效力和暴露时间两方面,紫外UVC对采出水中萘和芴的去除具有相对稳定和比较高的效率。     

2-甲基-4-氯苯氧乙酸及其脱氯产物的光化学降解

紫外消毒工艺作为废水/给水处理的重要步骤,不仅可以有效控制水中的病原体,而且可使废水或水源水中存在的一些污染物发生化学降解作用,但目前对这一作用过程的研究尚不完善。本文针对一种典型的除草剂——2-甲基-4-氯苯氧乙酸(MCPA)及其脱氯产物二甲基苯氧乙酸(MPA),研究了两者在紫外灯照射下的光化学行为,并进一步考察了波长、初始pH值、H2O2及水中其他共存物质对MCPA和MPA光降解效率的影响。研究结果表明,不同光源对MCPA的光降解速率大小为:254 nm波长紫外灯365 nm波长紫外灯可见光灯;低pH值不利于MCPA的光降解,但对MPA光降解的影响不大;在溶液中加入H2O2,会增大MCPA和MPA的光降解速率;MCPA的光降解过程符合一级动力学方程;腐殖酸(HA)会降低MCPA的光降解速率;MPA与MCPA呈现相似的光降解效应,但反应速率比MCPA略快,且在两者共存状态下会降低MCPA的光降解速率。     

负载型纳米TiO2光催化降解水中微量溶解性间二甲苯

以高压汞灯为光源，采用浸涂-烧结法制备的负载型纳米TiO2作为光催化剂，通过对水中微量溶解性间二甲苯的光催化氧化过程的研究表明，初始浓度在6.68-17.36mg/L的范围内，间二甲苯的光催化反应遵循表观一级反应动力学规律。反应的表观速率常数随溶液初始浓度的增大而减小，半衰期则随初始浓度的增大而增加，经1.5h反应后，溶液中间二甲苯的去除率从17.36mg/L的54.44%增加到6.68mg/L的75.90%。     

TiO2光催化氧化降解乳酸的工艺及机理研究

以TiO2为催化剂、紫外灯为光源对乳酸进行光催化降解实验,考察了乳酸初始浓度、TiO2用量、反应时间、曝气方式等因素对乳酸降解率的影响,并在此基础上应用正交实验对降解条件进行优化,同时对乳酸的降解机理进行了探索研究.实验结果表明:以300 W紫外汞灯为光源,在乳酸初始浓度为O.5 g/L、TiO2量为0.20 g/L、...     

真空紫外灯动态降解空气中低浓度甲醛的研究

以集中空调中处理室内可挥发性有机物(VOCs)为应用背景,搭建了试验台.实验研究了真空紫外灯(主波长254 nm,185 nm)降解甲醛的影响因素以及产生O3的情况.研究表明,在产生的O3浓度低于室内空气质量标准(0.16mg/m3)的情况下,真空紫外灯也能够高效地降解空气中低浓度甲醛(＜1 mg/m3);甲醛降解率与反应器空气流速及甲醛初始浓度成反比;降解速率与甲醛初始浓度成正比,与反应器空气的流速成反比;绝对湿度对真空紫外灯降解甲醛有一定的影响;反应器空间大小对甲醛降解影响比较显著.应用于集中空调系统净化室内空气中VOCs,取得了很好的效果.     

负载型纳米TiO2光催化降解水中微量溶解性间二甲苯

以高压汞灯为光源 ,采用浸涂 -烧结法制备的负载型纳米TiO2 作为光催化剂 ,通过对水中微量溶解性间二甲苯的光催化氧化过程的研究表明 ,初始浓度在 6 .6 8— 17.36mg/L的范围内 ,间二甲苯的光催化反应遵循表观一级反应动力学规律 ,反应的表观速率常数随溶液初始浓度的增大而减小 ,半衰期则随初始浓度的增大而增加 ,经 1.5h反应后 ,溶液中间二甲苯的去除率从 17.36mg/L的 5 4 .4 4 %增加到 6 .6 8mg/L的 75 .90 %。     

石墨烯-二氧化钛复合物对泰乐菌素的光解作用

为了在可见光条件下有效光解去除抗生素,制备了石墨烯-二氧化钛复合物(Graphene-TiO2,G-TiO2),考察了不同因素对G-TiO2的光解作用的影响以及催化剂的重复利用效果。研究结果表明,G-TiO2在可见光下对泰乐菌素(tylosin,TYL)有一定的去除效果,光解速率随溶液pH的增加先增加后减小,随着TYL初始浓度的增加而减小。石墨烯含量为1%时光解效果最好,且催化剂有较好的重复利用性。初步分析,G-TiO2对TYL的去除包括吸附和光解2个过程,且光生空穴及·OH自由基反应可能是TYL光解的主要机制。本研究表明,G-TiO2是一种理想材料,可用于去除水中的抗生素微污染。     

UV-TiO_2光催化氧化降解双酚A的动力学研究

采用自制光催化氧化反应器,研究了双酚A(BPA)在纳米TiO_2悬浆体系中的光催化氧化特性.结果表明:(1)UV-TiO_2对水中BPA有较强光催化氧化降解作用.在10 W低压汞灯照射下,当纳米TiO_2用量为1.0 g/L、pH为5.5、BPA初始质量浓度为10 mg/L、曝气量为4.0 mL/min、温度为室温、反应时间为120 min时,BPA去除率可达97.1%.当pH≥9.5时,120 min后BPA已经基本光催化氧化降解完全.(2)BPA的光催化氧化降解曲线均很好地符合一级反应动力学方程.其速率常数与纳米TiO_2用量、pH、BPA初始浓度、曝气量有关;促进·OH和电子-空穴对的生成是提高光催化氧化反应速率的重要途径.     

TiO2光催化降解水中土霉素的动力学研究

环境中抗生素的出现及其引起的危害正受到越来越多的关注。以高压汞灯为光源,选用较为广泛的抗生素土霉素（OTC）为处理对象。考察了初始质量浓度、反应过程中光照、催化剂投加量、溶液起始pH、溶液中DOM和NO^-₃对光催化降解的影响,研究了其光降解动力学。结果表明,TiO₂光催化氧化法能够有效去除水中半微量的OTC,OTC的光降解过程符合一级反应动力学模型;UV/TiO₂联用工艺对TOC也有很好的去除效果,反应90 min,TOC去除率可达74%;OTC的初始浓度从30 mg/L增大到90 mg/L,反应速率从0.0619 min^-1降低到0.0130 min^-1;随着光催化剂投加量的增大,光降解速率常数先增大后减小;增加溶液的pH值,速率常数逐渐减小;溶液中的DOM和NO^-₃也可以影响光降解效率。     

VUV/UV/Cl2工艺去除饮用水中的乐果

乐果是常规饮用水处理技术难以去除的一种典型有机磷农药。为了能够控制并去除饮用水中的农药残留,达到进一步净化水质的目的,建立了降解动力学模型,采用模拟降解饮用水中乐果的方法,对比了乐果在紫外(UV)、氯(Cl2)、紫外/氯(UV/Cl2)、真空紫外/紫外(VUV/UV)和真空紫外/紫外/氯(VUV/UV/Cl2)5种工艺下的去除效果,并考察了乐果初始浓度、Cl2投加量、溶液p H、水中共存天然有机物(NOM)和无机阴离子(N O_3~-、Cl-、HCO_3~-、SO_4~(2-))对VUV/UV/Cl2工艺降解乐果的影响。结果表明:VUV/UV/Cl2对乐果的降解效率最高,乐果的去除率随其初始浓度的增加而减小;适当增加Cl2投加量,可提高乐果的降解效率;提高p H有利于乐果的降解;NOM对乐果的降解有一定的抑制作用;水中共存无机阴离子NO_3~-、Cl-和HCO_3~-可以捕获反应体系中的强氧化性羟基自由基(HO·),对乐果的降解起到抑制作用,而SO_4~(2-)因其捕获HO·的速率很低,无抑制作用。     

臭氧光催化降解水中甲醛的研究

研究比较了3种光化学方法对水中低浓度甲醛的降解效果,考察了初始pH值、甲醛浓度和臭氧投加速率等因素对臭氧光催化(TiO_2/UV/O_3)降解甲醛的影响。结果表明,紫外臭氧(UV/O_3)、光催化(TiO_2/UV)和TiO_2/UV/O_3对甲醛的降解均符合表观一级反应动力学,TiO_2/UV/O_3降解甲醛的一级表观速率常数大于TiO_2/UV与UV/O_3之和,说明臭氧、光催化有明显的协同作用。pH值对臭氧光催化降解甲醛的速率几乎没有影响;甲醛初始浓度增加,表观反应速率常数下降,但甲醛的绝对去除量仍随初始浓度的增加而显著增加;臭氧投加速率增加,降解速率增加。甲醛降解的主要中间产物为甲酸,但甲酸在臭氧光催化反应过程中也快速降解而被矿化,说明臭氧光催化是一种能安全有效去除甲醛的方法。     

铁-苹果酸配合物对高价铬的光还原处理

研究了Fe(Ⅲ)-苹果酸配合物体系对Cr(Ⅵ)的光还原处理,考察了光源、初始pH值、Fe(Ⅲ)、苹果酸盐和Cr(Ⅵ)初始浓度等因素对Cr(Ⅵ)光还原效率的影响。结果表明:光照条件下,铁-苹果酸配合物能有效实现对六价铬的光还原。pH=3时Cr(Ⅵ)的光还原处理效果最佳;Fe(Ⅲ)和苹果酸盐初始浓度的增加可提高Cr(Ⅵ)的光还原效率;光还原的初始速率随各组分浓度的增大而增大,Fe(Ⅲ)浓度是影响反应速率的主要因素;Fe(Ⅲ)-苹果酸盐配合物光解产生的Fe(Ⅱ)是Cr(Ⅵ)的主要还原剂。     

雌酮在铁(Ⅲ)-草酸盐配合物体系中的光降解

以125 W高压汞灯为光源,研究了水中雌酮(E1)在铁(Ⅲ)-草酸盐体系中的光降解;考察了初始pH值、铁(Ⅲ)/草酸盐配比、E1初始浓度对E1光降解的影响.结果表明,铁(Ⅲ)/草酸盐体系能引发E1的光降解.在pH=3.5,Fe(Ⅲ)/Ox配比为10/120μmol/L时,2 mg/L E1光照160 min可以降解59%.在pH 3～6范围内,pH为3～4时E1降解效率最高;在2～10 mg/L范围内,光降解效率随水溶液中E1初始浓度的增加而降低.     

3种不同工艺中莠灭净的去除特性及自由基鉴定

以三嗪类除草剂莠灭净(AMT)为目标污染物,对比研究了紫外(UV)、紫外激活过硫酸盐(UV/PS)与紫外激活过一氧硫酸氢盐(UV/PMS)3种不同工艺对AMT的去除效果以及反应动力学模型。考察了底物初始浓度、氧化剂浓度、溶液初始pH和水中腐殖酸浓度对AMT降解的影响,并对反应中生成的主要自由基进行鉴定。结果表明,3种系统下AMT降解均符合拟一级反应动力学模型(R~2≥0.93)。AMT在3种不同系统下降解效率基本遵循UV/PSUV/PMSUV规律。随着底物初始浓度的增加,AMT降解率减小,拟一级速率常数kobs减小;增加氧化剂的投加量可以促进AMT降解;溶液pH的改变对UV系统下AMT的降解影响较小,而在UV/PS系统下,随着pH的增大降解率逐渐减小,在UV/PMS系统中降解率则呈现先减小后增大的趋势;投加腐殖酸会抑制AMT的降解;pH为7时,UV/PS和UV/PMS系统中反应生成的自由基主要是·SO_4~-。     

UV及UV/US降解对二氯苯水溶液的研究

使用紫外光(UV)和超声波(US)降解水溶液中的对二氯苯(p-DCB)。考察了p-DCB初始浓度,初始pH、腐殖酸和H2O2的存在对p-DCB光解的影响。结果表明,较低的初始浓度或弱酸性pH有利于p-DCB降解。溶液中存在20 mg/L的腐殖酸可使p-DCB的反应速率常数提高32.6%。加入氧化剂H2O2可以显著提高p-DCB的降解率,在[p-DCB]0=0.1 mmol/L,[H2O2]0=0.1 mmol/L,pH0=5.8,反应180 min条件下,p-DCB的降解率为95.5%。超声波对p-DCB的降解速率(14.6×10-3/min)大约是紫外光(4.3×10-3/min)的3.4倍,紫外光-超声波耦合时的降解速率(20.6×10-3/min)大于两者单独降解速率的加合。在各种实验条件下,p-DCB的降解均遵循表观一级动力学。     

抗菌剂三氯卡班在水溶液中的光降解

研究了抗菌剂三氯卡班(triclocarban,TCC)在水溶液中的光降解过程及其影响因素,考察了不同光源、溶液pH值、初始TCC浓度、添加光催化剂TiO2及自然界水体中常见阴离子(如Cl-、NO-3和SO2-4)存在的影响。结果表明,TCC在紫外光照射下能进行光降解,其反应符合假一级反应动力学。pH值对TCC在紫外光下的光解过程影响显著,且其降解速率随着pH值的升高而增大。适量添加TiO2能促进TCC的光解速率。无机阴离子Cl-、NO-3和SO2-4的存在阻碍了TCC的光解。此外,还对TCC的降解机理进行了初步推测。