生物质燃烧对东南亚及中国南方对流层臭氧含量影响的模拟研究

利用区域气候和大气化学模式系统,对2000年春季生物质燃烧排放影响东南亚及中国南部地区对流层臭氧含量进行模拟研究.结果表明,春季东南亚和南亚的生物质燃烧不仅影响源区对流层臭氧含量,而且对处于环流下游的中国南部地区也有显著作用;燃烧源区主要影响对流层低层,下游地区则影响对流层中低层.在源区引起的对流层臭氧总浓度增加达2.1×10^-1g/m²,对下游的中国南部地区增加量为9.0～12.0×10^-2g/m²;源区大气低层1000～900hPa的臭氧含量可增加36×10^-9m³/m³ 以上,而在中国南部750～700hPa高度上空的增加达15×10^-9m³/m³.     

兰州生物质燃烧VOCs排放特征及其大气环境影响

采用排放因子法建立了2016年兰州市生物质燃烧源挥发性有机物（VOCs）排放清单,并分析了污染物的时空排放特征,利用排放清单对生物质燃烧源的臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势进行了估算,研究其排放对大气环境的影响.结果表明：2016年兰州市生物质燃烧源排放VOCs总量为6626.2t,排放高值区在榆中东南及东北部、永登中部和七里河南部,经济水平落后、秸秆产量大的地区污染物排放量更大.污染物排放集中在采暖季（11~3月）及农作物收割期（7~8月）;兰州市生物质燃烧源的OFP总量为13880.3t,煨炕为OFP贡献最大的子源,占比46.1%,含氧挥发性有机物（OVOCs）为OFP贡献最大的关键组分,占比51.4%;OFP贡献排名前10的物种有乙酸、丙烯、2-丁酮、甲苯、甲醛、乙醛、间/对-二甲苯、1-丁烯、丙酸和异戊二烯.煨炕是SOA生成潜势贡献最大的子源,占比46.5%,芳香烃为SOA生成潜势贡献最大的关键组分,占比62.2%,SOA生成潜势贡献排名前10的物种有苯酚、甲苯、α-蒎烯、间/对-二甲苯、苯、邻二甲苯、茚、1,2,4-三甲基苯、乙苯和1,2,3-三甲基苯;以降低区域O₃和SOA浓度为目标时,应优先管控煨炕和秸秆露天燃烧（玉米）两类子源.     

东亚春季边界层臭氧的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)对2004年4月东亚边界层(距地面.km以下)臭氧进行了数值模拟.并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明.东亚春季臭氧呈带状分布,其高值.〔φ(O3)>55×10-9.主要集中在30°N～40°N.受东亚季风气候控制.沿蒙古、中国东北以及日本一线有一强臭氧输送通道.输送通量达3×10-.mol/(m2·s).通过计算边界层O3光化学净生成率可知.光化学影响主要集中在高污染源排放地区.其与水平输送对臭氧影响的分布具有负相关性.说明光化学生成的O3可被输送至下风地区,而不仅限于局地.      

郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10~(-9),非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10~(-9)和44.12×10~(-9),污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃芳香烃烷烃炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.     

不同人为源排放对珠江三角洲地区O3生成贡献的数值模拟

利用改进的二维欧拉空气质量模式对珠江三角洲地区不同类型人为源排放对该区域臭氧生成的贡献进行了模拟研究.结果表明,珠江三角洲区域臭氧生成受VOCs排放控制,流动源排放VOC最多,对臭氧生成的贡献也最大,分别占臭氧最大小时浓度和平均小时浓度的44%和67%;其次是溶剂和油漆挥发的贡献.点源和面源排放VOC较少,但排放NOx量大,二者对臭氧生成影响是负的.控制所有类型人为源排放,珠江三角洲区域臭氧日均浓度和最大浓度将分别减少78%和90%.模拟结果还显示,受气象场和光化学反应共同影响,珠江三角洲南部区域是臭氧浓度高值区.     

深圳大气挥发性有机物污染特征及臭氧生成潜势

该研究选取深圳市工业区、城区、郊区等不同类型的5个典型地区在2017年8月(夏季)、10-11月(秋季)、12月(冬季)开展了挥发性有机物(VOCs)离线手工采样及监测,获得了113种VOCs物种的体积分数数据并分析了VOCs污染特征及臭氧生成潜势(OFP)。研究表明,观测期间深圳市VOCs平均体积分数为37.3×10~(-9),以含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃为主要组分,共占总体积分数的57.2%。秋冬季体积分数约为夏季的2倍,日变化上烷烃、烯烃、芳香烃体积分数在中午达到谷值,较早晚平均值偏低46.7%～48.3%,但OVOCs日变化曲线较为平缓。观测期间VOCs的OFP平均为121.2×10~(-9),OVOCs、烯烃和芳香烃是主要贡献来源,分别占42.0%、33.0%和15.3%,1,3-丁二烯、丙醛、乙醛、甲苯是对OFP贡献最大的前4个物种,共占55.8%。工业排放对臭氧生成影响显著,工业区点位OFP较高(182.2×10~(-9)),城区次之(98.6×10~(-9)),郊区最低(68.9×10~(-9)),同时工业区甲苯/苯(T/B)比值较高(10.7),表明受溶剂使用源的影响较大。加强控制溶剂使用源、工业源和机动车的VOCs排放将有利于降低深圳市大气OFP,从而减少臭氧生成。     

上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献

大气中的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)作为对流层臭氧和二次有机气溶胶的前体物,在光化学反应和细颗粒物污染中发挥着重要的作用.本研究于2017年9月1～27日在上甸子区域背景站开展VOCs的连续在线观测,对VOCs的浓度水平,时空变化特征,化学反应活性及其对臭氧生成的贡献进行了研究,并运用特征物种比值法对初始VOCs的来源进行了分析.结果表明, 2017年9月上甸子站总VOCs平均体积分数为12.53×10~(-9),其中,烷烃是体积分数最大的组分,占到了总VOCs的65.3%,其次是烯烃和芳香烃,分别占到了总VOCs的26.7%和6.5%.从大气化学活性来看,上甸子站总的L~(·OH)(·OH损耗率)为5.2 s~(-1),其中C4～C5烯烃占到了61%,其次是C2～C3烯烃,占到了12.8%.VOCs的臭氧生成潜势平均值为36.5×10~(-9),烯烃是贡献最大的组分,占到了71.2%.烯烃中又以C4～C5烯烃的贡献最为突出,而体积分数较大的烷烃对臭氧生成的贡献却不大.对特征物种的比值研究发现,上甸子站VOCs受生物质燃烧和燃煤排放的影响较大,除此之外,交通排放源也有一定的影响,完全不受工业排放源的影响.     

郑州市冬春季大气VOCs污染特征及源解析

为摸清郑州市冬春季大气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源,对VOCs的浓度变化、SOAP(二次有机气溶胶生成潜势)及来源进行探究。结果表明,郑州冬春季VOCs平均浓度为45.05×10~(-9),其中烷烃20.62×10~(-9),含氧有机物(OVOCs)5.50×10~(-9),炔烃5.27×10~(-9),卤代烃5.15×10~(-9),烯烃5.05×10~(-9),芳香烃3.46×10~(-9);浓度排名前5物种为乙烷8.72×10~(-9)、乙炔5.27×10~(-9)、丙烷4.57×10~(-9)、乙烯3.77×10~(-9)、丙酮3.52×10~(-9)。观测期间上午09时VOCs浓度高于下午14时,VOCs与PM2.5呈明显正相关,冬春季高湿、高温、静稳等天气条件易引起本地VOCs和PM2.5累积和转化。郑州市SOAP为0.74μg/m~3,芳香烃占97.92%,对SOAP贡献较大的前5物种为甲苯、乙苯、间/对二甲苯、苯和邻二甲苯。运用正交矩阵因子(PMF)模型解析出郑州市冬春季VOCs来源为燃煤+生物质燃烧占27.1%、工业溶剂占12.6%、溶剂涂料使用占6.3%、机动车尾气排放占38.2%、燃料挥发占15.8%。建议后期郑州市冬春季重点关注机动车、燃煤及生物质燃烧源排放。     

长沙市人为源大气污染物排放清单及特征研究

根据收集的长沙市人为源活动水平数据,建立了该地区2014年1 km×1 km人为源大气污染物排放清单.结果显示,2014年长沙市SO_2、NO_x、CO、PM_(10)、PM_(2.5)、BC、OC、VOCs和NH_3排放总量分别为53.5×10~3、78.3×10~3、284.6×10~3、102.3×10~3、42.1×10~3、4.0×10~3、7.2×10~3、64.2×10~3、27.1×10~3t.化石燃料固定燃烧源为最大的SO_2排放贡献源,道路移动源是主要的NO_x贡献源,CO排放主要来自化石燃料固定燃烧源和道路移动源,长沙市VOCs的最大贡献源是溶剂使用源,PM_(10)、PM_(2.5)最主要的排放源是扬尘源,BC最大的排放贡献源为化石燃料固定燃烧源,生物质燃烧源是最大的OC贡献源,NH_3排放主要来源于畜禽养殖和农业施肥.空间分布结果显示,长沙市NH_3的排放在宁乡县、望城区、长沙县、浏阳市分布较多,主要呈现片状分布.其他污染物排放高值区则主要分布在中心城区、工业区及道路分布区域.     

气候变化对长三角臭氧污染影响的数值模拟研究

目的研究气候变化对污染物浓度的影响,进而了解其对环境空气质量的影响。方法利用WRF-Chem模拟2014年1月、7月(代表现在)和2050年1月、7月(未来)长三角地区的气象要素和空气质量的数据,研究气候变化对该区域臭氧浓度的影响。结果在夏季,未来(2050年7月)与现在相比(2014年7月),整个长三角区域的臭氧浓度变化幅度较小,约为-0.09×10~(-9),且呈现出北部增加,南部减少的趋势,在长三角北部的陆地地区,臭氧浓度增加达到极大值(15.0×10~(-9))。在冬季,与2014年1月的数据比较,未来(2050年1月)整个长三角地区臭氧比现在降低约7.9%,其中在上海以东洋面上减少达到极值(-25.1%)。结论在夏季,导致长三角北部地区臭氧浓度升高的主要原因是太阳辐射量的增加、VOC和NOx浓度的升高、边界层高度的降低以及增强南风的输送有关。长三角南部地区臭氧浓度的减少,主要原因是其太阳辐射的减少以及风速的增加。在冬季,在南通、上海以东洋面上臭氧减少的幅度较大,这与温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加有关。长三角南部区域的臭氧浓度有所增加,这与该区域太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。在制定臭氧控制策略时,应该考虑未来气候变化的影响。     

东南亚生物质燃烧对我国春季PM2.5质量浓度影响的数值模拟

为研究东南亚生物质燃烧对我国的影响,利用NAQPMS(嵌套网格空气质量预报模式系统)模拟分析了2013年3月我国及东南亚污染物质量浓度分布,以及东南亚国家生物质燃烧对我国ρ(PM_2.5)的贡献. 结果表明:NAQPMS模式可较好地再现ρ(PM_2.5)的时空演变规律. 在我国西南部分地区,东南亚生物质燃烧贡献与当地人为源相当,并且在ρ(PM_2.5)较高时尤为明显. 东南亚生物质燃烧对我国的影响主要有两个路径:第一个路径是缅甸向云南等地的输送,对云南ρ(PM_2.5)的月均贡献达到20 μg/m3(贡献率为30%),是云南本地生物质燃烧贡献的2倍左右,日均贡献甚至可达到34 μg/m3(贡献率为43%),高于我国人为源贡献(28 μg/m3)和贡献率(36%);第二个路径是老挝和越南向云南与广西交界的输送, 对南宁ρ(PM_2.5)的月均贡献为10 μg/m3,日均贡献高值区间为20～40 μg/m3. 我国人为源对东南亚的影响较小,对ρ(PM_2.5)月均贡献率在10%以内,主要集中在越南和东南亚南部沿海城市. 东南亚人为源对我国的影响也较小,ρ(PM_2.5)月均贡献在2 μg/m3以下. 研究显示,东南亚生物质燃烧对我国特别是西南地区产生的影响不可忽视.      

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.     

基于MRIO模型的中国对外贸易隐含大气污染转移研究

采用全球多区域投入产出（MRIO）模型耦合二氧化硫（SO₂）、氮氧化物（NO_x）、可吸入颗粒物（PM₁₀）、非甲烷挥发性颗粒物（NMVOC）排放清单,定量分析了2012年中国与其他国家贸易过程中隐含的大气污染排放转移.结果显示,中国是隐含SO₂、NO_x、PM₁₀排放的输出地和隐含NMVOC排放的输入地.欧盟、东亚和美国购买我国商品（如电力燃气和水供应业、重工业和矿采选业）导致的出口隐含大气污染排放量占比约为70%.中国在消耗撒哈拉以南非洲地区、中东&北非、东亚、东南亚和欧盟进口商品过程中,导致上述地区排放NMVOC为3.1×10⁶t,约占我国进口隐含NMVOC排放的69.2%.为了减轻我国对外贸易中承担的环境负担,本文从加强重污染产业管控、发展绿色经济、推进全球绿色供给链等方面提出相关政策建议.     

Ozone and secondary organic aerosol formation potential from anthropogenic volatile organic compounds emissions in China

Volatile organic compounds (VOCs) are major precursors for ozone and secondary organic aerosol (SOA), both of which greatly harm human health and significantly affect the Earth''s climate. We simultaneously estimated ozone and SOA formation from anthropogenic VOCs emissions in China by employing photochemical ozone creation potential (POCP) values and SOA yields. We gave special attention to large molecular species and adopted the SOA yield curves from latest smog chamber experiments. The estimation shows that alkylbenzenes are greatest contributors to both ozone and SOA formation (36.0% and 51.6%, respectively), while toluene and xylenes are largest contributing individual VOCs. Industry solvent use, industry process and domestic combustion are three sectors with the largest contributions to both ozone (24.7%, 23.0% and 17.8%, respectively) and SOA (22.9%, 34.6% and 19.6%, respectively) formation. In terms of the formation potential per unit VOCs emission, ozone is sensitive to open biomass burning, transportation, and domestic solvent use, and SOA is sensitive to industry process, domestic solvent use, and domestic combustion. Biomass stoves, paint application in industrial protection and buildings, adhesives application are key individual sources to ozone and SOA formation, whether measured by total contribution or contribution per unit VOCs emission. The results imply that current VOCs control policies should be extended to cover most important industrial sources, and the control measures for biomass stoves should be tightened. Finally, discrepant VOCs control policies should be implemented in different regions based on their ozone/aerosol concentration levels and dominant emission sources for ozone and SOA formation potential.     

2015年中国近地面臭氧浓度特征分析

根据2015年全国189个城市的近地面臭氧浓度数据,使用ArcGIS等软件处理,从不同时空、地形特征、温度等方面分析得出中国近地面臭氧浓度的变化特征.2015年中国近地面的臭氧浓度变化呈先增高后降低的趋势,各季节中浓度大小关系呈夏季 > 秋季 > 春季 > 冬季的变化规律,且在7月达到全年最高值.中国各行政区中,华东、华南、华北地区的臭氧污染较为严重.在经纬度变化的影响方面,经度变化对近地面臭氧浓度的影响不大,而纬度变化使臭氧浓度变化明显;在同一纬度的3种不同地形对比中发现,不同的地形给近地面臭氧浓度带来的影响微乎其微.温度和近地面臭氧浓度的变化呈现良好的正相关关系.     

深圳臭氧污染日的VOCs组成与来源特征

由于挥发性有机物（VOCs）是O₃生成的关键前体物,因此了解VOCs的污染特征以及主要来源对控制O₃污染具有重要的意义.本研究于2019年9~10月在深圳市开展了在线VOCs观测,共计监测104个物种.观测期间,臭氧超标率达17.8%.TVOCs总浓度为38.9×10^-9,污染日浓度明显高于非污染日.从大类物种来看,浓度从高到低依次为烷烃>含氧有机物（OVOCs）>卤代烃>芳香烃>烯烃>乙炔>乙腈,臭氧生成潜势（OFP）中芳香烃、OVOCs以及烯烃贡献较大.由PMF源解析模型分析结果可知,VOCs主要来源包括生物质燃烧、汽油挥发、机动车尾气、工业过程以及溶剂使用等,而其中对OFP贡献较大的排放源为溶剂使用（45.8%）、机动车尾气（27.3%）.臭氧污染日发生时,清晨低风速可能导致了机动车尾气与汽油挥发源在交通早高峰快速积累,而当日高温亦会加快汽油源与溶剂源组分挥发并促进光化学反应.     

Global evaluation of the effects of agriculture and water management adaptations on the water-stressed population

Fresh water is one of the most important resources required for human existence, and ensuring its stable supply is a critical issue for sustainable development. The effects of a general set of agriculture and water management adaptations on the size of the world’s water-stressed population were assessed for a specific but consistent scenario on socio-economic development and climate change during the 21st century. To maintain consistency with agricultural land use change, we developed a grid-based water supply–demand model integrated with an agro-land use model and evaluated the water-stressed population using a water withdrawals-to-availability ratio for river basins. Our evaluation shows that, if no adaptation options are implemented, the world’s water-stressed population will increase from 1.8 billion in 2000 to about 3.3 billion in 2050, and then remain fairly constant. The population and economic growth rather than climate change will be dominant factors of this increase. Significant increase in the water-stressed population will occur in regions such as North Africa and the Middle East, India, Other South Asia, China and Southeast Asia. The key adaptation options differ by region, depending on dominant crops, increase in crop demand and so on. For instance, ‘improvement of irrigation efficiency’ and ‘enhancement of reclamation water’ seem to be one of important options to reduce the water stress in Southeast Asia, and North Africa and the Middle East, respectively. The worldwide implementation of adaptation options could decrease the water-stressed population by about 5 % and 7–17 %, relative to the scenario without adaptations, in 2050 and 2100, respectively.