巢湖水体和水产品中多环芳烃的含量与健康风险

利用GC-MS测定了巢湖水体15个样品及9种主要水产品中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,并用美国环保局(USEPA)推荐的健康风险评价模型估算了巢湖地区居民由于饮水、洗澡及食用水产品造成的PAHs暴露量.在此基础上,利用概率风险评价和蒙特卡罗模拟方法分析了巢湖水体与水产品中PAHs的健康风险及其不确定性.研究结果表明,巢湖水体中16种优控PAHs总含量(PAH16)范围为95.63～370.13ng·L-1,平均为(170.72 ±70.79) ng·L-1,BaP当量浓度(Bapeq)为(1.43±0.79) ng·L-1;水产品中PAH16的干重含量范围为129.33 ～575.31 ng·g-1,均值为(320.93±147.50) ng·g-1,BaP当量浓度为(4.67±6.68) ng·g-1.巢湖地区居民由于饮水和洗浴造成的PAH16暴露量分别为(5.76±2.39)×10-3 ng·kg-1·d-1和(25.08±10.40)×10-3 ng·kg-1·d-1,城镇与农村居民食用水产品造成的PAH16暴露量分别为(190.86±84.17) ng· kg-1· d-1和(75.88±33.47) ng·kg-1·d-1;水产品食用是巢湖地区居民PAHs暴露的主要途径.洗浴和饮水造成的PAH16暴露风险分别为(6.33±4.70)×10-9 a-1和(4.32±2.47) ×10-7 a-1,城镇与农村居民食用水产品造成的PAH16暴露风险分别为(3.17±3.79)×10-5 a-1和(1.25±1.50) ×10-5 a-1;居民食用水产的PAH16暴露风险高于USEPA建议的可接受风险(1.0×10-6 a-1),存在一定的致癌风险.水产品食用风险的不确定度较高,Bap当量浓度是影响风险评估不确定性的主要因素.     

开封市公园地表灰尘PAHs污染与健康风险评价

应用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了开封市相国寺、铁塔公园、龙亭公园、清明上河园等4个公园的53个地表灰尘样品中的16种优控多环芳烃(PAHs)含量,并分析了PAHs的来源、组成、污染水平和健康风险.结果表明:样品∑PAHs含量在332.20~7535.10μg·kg-1之间,平均值为1320.10μg·kg-1,其中,单体PAHs以菲、蒽、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽和苯并(a)芘等4~5环化合物含量较高;相国寺、铁塔公园、龙亭公园灰尘分别达到重度、中度、轻度PAHs污染,清明上河园未检测到PAHs污染.终生癌症风险增量模型(ILCRs)评价结果显示,儿童健康风险高于成人,皮肤接触灰尘PAHs是导致儿童和成人高风险的最主要暴露途径,其次是手口摄入途径.灰尘PAHs综合致癌风险(CR)的顺序为相国寺铁塔公园龙亭公园清明上河园,其中,相国寺的CR超过10-6,存在人体可耐受的致癌风险,其他公园不存在健康风险.影响公园灰尘PAHs含量、污染程度和健康风险的因素非常复杂,是建园时间、地理位置、公园性质、游客密度及周边环境状况等多种因素综合的结果.灰尘PAHs主要来源于石油、煤和生物质不完全燃烧,以及石油泄漏等.     

Characterization of polycyclic aromatic hydrocarbons and gas/particle partitioning in a coastal city, Xiamen, Southeast China

An intensive sampling program had been undertaken in autumn (October, 2008) and winter (December, 2008 and January, 2009) at urban (Xiamen University and Xianyue residential area), suburban (Institute of Urban Environment), industrial area (Lulian Hotel) and background (Tingxi Reservoir) in Xiamen, Fujian Province, to characterize the atmospheric concentration and gas-particle phase partitioning of PAHs. The average concentration of total PAHs in winter was almost 1.7 times higher than those in autumn. The log scale plot of Kp versus sub-cooled liquid vapor pressure (P0 L) for all the data of autumn and winter season samples gave significantly di erent slopes. The slope for the winter samples (–0.72) was steeper than that for the autumn samples (–0.58). The partitioning results indicated that slope values varied depending on characteristics of specific site, source region and meteorological conditions which play important roles in the partitioning of PAHs. In addition, local emission sources had a stronger e ect on partitioning results than long-transported polluted plume. The sources of PAHs in five sampling sites in Xiamen also have been discussed initially. Diagnostic ratios showed that the primary source of PAHs in urban, suburban and industrial area was from vehicle exhausts. While emission from petrochemical factory and power plant was another main contributor to industrial area.     

我国大气背景点颗粒物PAHs分布特征及毒性评估

选择我国自北向南4个国家大气背景监测站(吉林长白山、山西庞泉沟、湖北神农架和广东南岭),于2013年4个季度采集了环境空气PM2.5和PM10样品,采用超声波乙腈萃取-超高压液相色谱分析16种多环芳烃.结果表明,4个大气背景点的PM2.5和PM10中∑PAHs浓度分别为0.09~25.42ng/m3和0.13~30.16ng/m3,与国内外大气背景点基本处于同一浓度水平,空间分布特点为庞泉沟>长白山>神农架>南岭,季节分布特点为庞泉沟和神农架春季、冬季,长白山的春季,以及南岭冬季明显高于所在背景点的其他季节.PM2.5和PM10中BaP和∑PAHs在低浓度范围内均呈现显著的线性相关性.除了长白山冬季和南岭夏季的3环PAHs比例较高外,其余季节的背景点以4环和5环PAHs为主,主要为荧蒽、芘、苯并(a)荧蒽.通过BaP当量进行了致癌性和致突变性评价,结果显示庞泉沟春季和冬季颗粒物的∑BaPTEF和∑BaPMEF相对较高,分别为1.81~2.74ng/m3和2.92~4.36ng/m3, 对所在区域的PAH污染状况需要关注.     

沉积物中多环芳烃的生态风险评价法研究

评价沉积物中PAHs的生态风险对于保护整个生态系统具有重要意义,但迄今尚未建立统一的沉积物中PAHs的风险评价方法.因此,本研究以珠江广州段表层沉积物中PAHs含量为基础,综合运用相平衡分配法和物种敏感性分布法,并结合概率风险表征对沉积物中PAHs的生态风险进行评价.结果表明,沉积物中PAHs的生态风险大小主要取决于PAHs固液相分配过程.通过对不同评价结果的对比分析,总结出了一套沉积物中PAHs的生态风险评价方法.研究建议首先采用相平衡分配法将沉积相暴露浓度分布转化为孔隙水暴露浓度分布,再选择符合实际需求的水体污染物生态风险评价方法进行后续评价,其中毒性数据应优先选择慢性毒性数据.     

天津地区地表水中多环芳烃的生态风险

以天津地区46个水样中8种多环芳烃的监测浓度及其对6至38种水生生物的LC50为基础资料,用重叠面积和联合概率曲线两种概率风险评价的方法分析这些多环芳烃的相对生态风险.结果表明,所研究的化合物中蒽的风险最大.进一步,基于"等效系数"概念,计算各样点多环芳烃的等效总浓度,用概率风险评价方法分析了8种多环芳烃联合作用的总生态风险,并与风险商结果对比.结果显示,总生态风险显著高于任一多环芳烃的单独作用.计算采用的两种剂量 效应关系的不同假设对最终结果影响不大.     

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

滴水湖水系沉积物中多环芳烃的分布及风险评价

2012年,每两个月采集一次上海人工滩涂湖泊——滴水湖水系表层沉积物,检测16种多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,滴水湖水系∑PAHs变化范围为74.03~579.20ng/g,平均值为272.55ng/g.其中,闸外引水河[(407.64±6.90)ng/g]≈闸内引水河[(427.99±213.84)ng/g]>滴水湖[(156.33±62.00)ng/g].研究区各点蒽/(蒽+菲)比值均大于0.1,说明PAHs主要来自于石油燃烧源.生态风险评价表明,滴水湖水系沉积物PAHs不存在严重的生态风险,但闸外和闸内引水河沉积物PAHs存在较低几率的潜在风险,湖区沉积物PAHs则无潜在风险.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特点和石家庄>北京>天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

青岛市城郊蔬菜中多环芳烃污染特征和健康风险评估

2016年5月在青岛市城郊的蔬菜基地采集表层土壤和蔬菜的可食部位,采用高效液相色谱紫外/荧光检测器串联方法对美国环保署优先控制的16种多环芳烃(PAHs)进行检测,分析了土壤和蔬菜中PAHs的含量、组成及两者含量间的关系,并评价了蔬菜中PAHs的健康风险.结果表明,土壤中16种PAHs的总含量(∑16PAH)范围为277.0~1548.1μg·kg~(-1),主要呈现PAHs轻、中度污染.蔬菜中∑16PAH的平均含量为222.6μg·kg~(-1),叶菜类、瓜果类和根茎类蔬菜中∑16PAH含量没有显著性差异.3类蔬菜中PAHs的组成均是以3环PAHs为主,比例达到51.4%~56.2%,但根茎类蔬菜中致癌PAHs所占比例高于叶菜类和瓜果类.叶菜类蔬菜中PAHs含量与土壤中PAHs含量具有显著的正相关关系(r=0.434,p0.05).蔬菜中PAHs的毒性主要来自于7种致癌PAHs,成年人通过摄食蔬菜产生的日平均PAHs暴露量高于其他人群,青岛市城郊部分品种蔬菜中的PAHs对人群存在潜在的致癌风险.     

城市大气中多环芳烃的降雨冲刷

2009年7~8月采集了10场降雨的雨水及对应降雨前后的大气样品,研究降雨对大气中多环芳烃的冲刷和净化作用.雨水中多环芳烃以颗粒态为主,4环组分浓度最高.气态、颗粒态和总的多环芳烃的净化率分别为3.9×102、3.7×104和5.9×103.降雨对大气的冲刷以颗粒物为主,气态多环芳烃的净化主要体现为低环组分(2~3环),高环(4~6环)组分主要以颗粒态的形式进行冲刷和净化,总净化率4~6环组分PAHs高于2~3环组分.大气颗粒态PAHs和气态PAHs的降雨沉降效率与包括降雨时间等在内的降雨综合特征有显著相关关系.     

Mixed uncertainty analysis of polycyclic aromatic hydrocarbon inhalation and risk assessment in ambient air of Beijing

This article presents the application of an integrated method that estimates the dispersion of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in air, and assesses the human health risk associated with PAHs inhalation. An uncertainty analysis method consisting of three components were applied in this study, where the three components include a bootstrapping method for analyzing the whole process associated uncertainty, an inhalation rate (IR) representation for evaluating the total PAH inhalation risk for human health, and a normally distributed absorption fraction (AF) ranging from 0% to 100% to represent the absorption capability of PAHs in human body. Using this method, an integrated process was employed to assess the health risk of the residents in Beijing, China, from inhaling PAHs in the air. The results indicate that the ambient air PAHs in Beijing is an important contributor to human health impairment, although over 68% of residents seem to be safe from daily PAH carcinogenic inhalation. In general, the accumulated daily inhalation amount is relatively higher for male and children at 10 years old of age than for female and children at 6 years old. In 1997, about 1.73% cancer sufferers in Beijing were more or less related to ambient air PAHs inhalation. At 95% confidence interval, approximately 272–309 individual cancer incidences can be attributed to PAHs pollution in the air. The probability of greater than 500 cancer occurrence is 15.3%. While the inhalation of ambient air PAHs was shown to be an important factor responsible for higher cancer occurrence in Beijing, while the contribution might not be the most significant one.     

长江重点江段水体中多环芳烃及其衍生物的分布及健康风险

研究了长江攀枝花、宜宾、泸州、重庆、涪陵、三峡、岳阳、武汉、九江和南京共计10个重点江段枯水期和丰水期表层水中19种多环芳烃(PAHs)及其15种衍生物(SPAHs)的分布和来源,评估了长江PAHs类污染的健康风险及时空差异.结果表明,长江表层水中∑PAHs、∑SPAHs平均浓度分别为(147.3±59.8)、(73.2±29.7) ng·L^-1,检出率分别为82.9%、69.5%,其中2~3环(S)PAHs所占比例为79%.在SPAHs中,∑NPAHs(硝基取代PAHs)、∑MPAHs(甲基取代PAHs)、∑OPAHs(氧化PAHs)的平均浓度分别为(27.0±4.5)、(24.7±15.5)、(17.1±11.9) ng·L^-1.根据分子比值法及主成分分析可知,长江重点江段PAHs主要来源于生物质、化石及液体燃料燃烧,SPAHs主要来源于燃烧源和光化学转化,SPAHs及PAHs通过大气沉降汇入水体.采用毒性当量因子浓度计算对长江重点江段PAHs进行健康风险评估,结果表明在枯水期具有致癌性PAHs的∑TEQ_BaP值(苯并芘毒性当量)较高,其中岳阳、武汉江段的BaP毒性当量浓度高于我国地表水规定阈值,应当高度重视长江流域PAHs在枯水期引起的健康风险.     

黄海近岸表层沉积物中PAHs的分布特征与潜在风险

利用第二次全国海洋污染基线调查数据,考察了我国黄海近岸海域表层沉积物中多环芳烃(PAHs)的分布状况、组成比例,并开展了初步的来源分析和潜在生态风险评价.研究结果表明,PAHs的含量范围从未检出至8294 ng·g-1,高值站点主要位于辽东半岛的大连湾附近海区,以及山东半岛北部的威海沿岸.在辽东半岛、山东半岛的近岸海区,表层沉积物中的PAHs以中、高环(4～5环)组分占据明显优势;而在江苏近岸海区,低环组分(2～3环)的比例明显上升.低环与中高环组分的相对丰度以及成对同分异构体的比值结果显示,各海区表层沉积物中PAHs的主要来源是各类燃烧释放过程,如燃煤、生物质、天然气和交通尾气等,石油产品输入的影响居次要地位.依据效应低值区间ERL的警戒水平,计算ERL商的平均值,从而初步得到各海区潜在的PAHs生态风险水平.结果表明,大连湾PAHs污染较为严重,各PAHs组分的浓度均高于ERL警戒水平,而苯并(a)芘甚至超出效应中值区间的境界水平ERM,显示大连湾近岸海区具有较高的PAHs生态风险,而其它海区的潜在生态风险则较低.     

Health risk assessment of dietary exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons in Taiyuan, China

Sixteen polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs） were determined in 24 duplicate-diet samples from people in Taiyuan during summer and winter in 2009. Dietary intake of PAHs for 2862 participants was subsequently estimated by a survey in Taiyuan. Results from these 24 samples were compared with a raw food study in Taiyuan in 2008. Three main sources of dietary PAHs are vegetables, wheat flour and fruits, the sum of which contributes 75.95% of PAHs in dietary food. Compared to the estimated value in raw food, much more B[a]Peq （benzo[a]pyrene equivalents） were detected in food samples collected in the duplicate-diet study in Taiyuan （60.75 ng/day）. The cooking process may introduce more B[a]Peq into food, and the relative contribution of 16 PAHs in the diet would be changed during the cooking procedure.     

海南岛沿海牡蛎体中PAHs的时空分布及其健康风险评价

2009~2014年对海南岛沿岸近江牡蛎(Crassostrea rivularis)体中16种PAHs的污染水平、空间分布及趋势变化进行了研究.结果表明,海南岛沿岸牡蛎体中多环芳烃(PAHs)含量范围为289~2426ng/g d.w.,平均值为856.7ng/g d.w..与国内外相比,海南岛牡蛎体PAHs含量处于中等水平.海南岛牡蛎体PAHs含量表现出一定的空间差异,平均含量大小顺序为:八所港>榆林港>马袅港>东寨港. Mann-Kendall检验结果显示,八所港牡蛎体中PAHs含量有显著上升趋势(P0.05).组分分析结果显示,海南岛牡蛎主要以2~3环的低分子量PAHs为主(62.3%~92.5%).来源分析表明牡蛎体PAHs主要为石油源和油类燃烧源.风险评价结果显示,八所港牡蛎的PAHs致癌风险超过最大可接受致癌风险(10-5),但尚未达到严重的致癌风险(10-4),而其他站点牡蛎均处于可接受致癌风险水平.本研究建议居民对八所港牡蛎和海南其它牡蛎的日均消费量分别不超过56g和 67g.     

渤海表层沉积物中多环芳烃的分布与生态风险评价

利用第2次全国海洋污染基线调查数据，研究渤海表层沉积物中多环芳烃(PAHs)的空间分布特征和输入来源．结果表明，按渤海海区划分，PAHs含量由高至低依次为秦皇岛沿岸、辽东湾、莱州湾、辽东半岛近岸、外海海区和渤海湾近岸．对照有关的沉积物质量标志水平，秦皇岛沿岸和辽东湾(尤其是锦州湾)表层沉积物中PAHs具有较高生态风险．就PAHs组成而言，锦州湾近岸沉积物中低环比例较高，其它海区4～5环占优．荧蒽／芘和芘／苯并(a)芘两个比值参数显示锦州湾近岸沉积物的PAHs主要源于石油工业，秦皇岛近岸和莱州湾部分站点主要来自燃油产物，而其它海区的大部分站点则属于燃煤型来源．燃烧生成的PAHs易吸附于细微颗粒物上，其迁移和沉降可能是外海海区PAHs含量高于渤海湾近岸的一个原因．     

中国主要河流中多环芳烃生态风险的初步评价

以现有的中国主要河流中多环芳烃(PAHs)的浓度数据为基础,通过定义1个危害商,利用商值法筛选出菲、蒽、荧蒽、芘、苯并[a] 蒽、 和苯并[a]芘7种对水生生态具有潜在风险的PAHs.以河流水相中PAHs浓度数据为依据,结合毒性数据库中PAHs水相浓度对水生生物的毒性数据,用概率风险评价法分析了这7种PAHs对水生生物的生态风险.结果表明,7种筛选出的PAHs风险大小依次为：蒽>芘>苯并[a]蒽>荧蒽>苯并[a]芘>菲> .     

典型污染区农业土壤中PAHs的分布、来源及生态风险

采用同位素稀释气相色谱-质谱（GC/MS）分析了路桥农业表层土壤中16种优控PAHs的含量,并对其分布、来源及生态风险进行了分析.结果表明,土壤中16种PAHs的检出率达到100%,其总含量范围为52.3~991 μg·kg-1,与土壤有机碳显著相关（p < 0.01）.PAHs组成特征表明,路桥土壤中以高环PAHs为主.PAHs（除Nap、Acy和Fl）间呈显著相关（r > 0.7,p < 0.01）,表明采样区PAHs污染来源具有一定的相似性.同分异构体比值和因子分析表明,路桥农业土壤中PAHs主要来源于煤和生物质的燃烧.土样中16 PAHs的毒性当量浓度（TEQBaP）介于4.61~164 μg·kg-1之间,7种致癌性PAHs对总TEQBaP的贡献达99%.在35%的土样中,10种PAHs的总TEQBaP超过荷兰土壤目标参考值,表明路桥部分农业土壤存在潜在的生态风险.     

Pollution characteristics and health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons and nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons during heating season in Beijing

Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) and their nitrated derivatives(NPAHs) attract continuous attention due to their outstanding carcinogenicity and mutagenicity. In order to investigate the diurnal variations, sources, formation mechanism, and health risk assessment of them in heating season, particulate matter(PM) were collected in Beijing urban area from December 26, 2017 to January 17, 2018. PAHs and NPAHs in PM were quantitatively analyzed via gas chromatography-mass spectrometry(GC-MS). ...