武汉军运会前后大气PM2.5化学组分和来源

基于第七届世界军人运动会前后武汉大气细颗粒物(PM_2.5)及其化学组分的在线监测数据,分析了管控前、管控期和管控后PM_2.5的质量浓度和化学组分,并通过PMF结合后向轨迹的聚类分析和浓度权重轨迹开展来源解析.研究揭示了军运会前后武汉市PM_2.5对本地和周边区域管控措施的响应,可为PM_2.5的区域精准防控提供依据.在减排措施影响下,管控期间ρ(PM_2.5)为(31.3±12.0)μg·m^-3,比管控前降低14.7%;而二次组分有明显生成,其中硫酸盐、硝酸盐和铵盐(SNA)质量浓度升高25.6%.管控后由于湿度降低和西北气团的影响,SNA的质量浓度降低36.9%,矿质元素的质量浓度升高4.7倍.源解析表明管控前后机动车尾气的整体贡献率变化不显著(P<0.05).管控期工业排放和燃煤贡献分别较非管控期降低68.1%和43.7%,二次源贡献上升89.5%.由于并未针对机动车尾气采取大规模控制,管控期NO^-₃和NO<...     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.      

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

基于模式模拟的苏皖鲁豫交界区典型月份PM2.5来源解析

基于WRF-Chem模式模拟分析了2019年1月、7月苏皖鲁豫交界区本地排放对PM_2.5污染水平的贡献以及不同污染源对PM_2.5浓度和化学组分的贡献.结果表明：WRF-Chem模式合理地模拟了研究时段内苏皖鲁豫交界区PM_2.5的空间分布特征,PM_2.5的化学组分中冬季NO₃^-含量最高,夏季SO₄^2-含量最高.在不同的污染源中,民用源是冬季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献约为35.87%,农业源和工业源对PM_2.5的贡献分别为28.71%、22.17%;工业源是夏季苏皖鲁豫交界区PM_2.5最主要的来源,贡献达到50.57%,电力源、农业源和民用源的贡献分别为18.05%、15.14%和12.22%.从各污染源对PM_2.5污染贡献量的小时变化上看,工业源和民用源对冬季PM_2.5贡献量呈现明显的双峰双...     

汾渭平原秋冬季PM2.5化学组分特征及其来源

汾渭平原是我国空气污染最严重的区域之一,2018年被列为重点区域. 本研究针对汾渭平原11城市开展PM_2.5化学组分连续观测,分析PM_2.5浓度和主要化学组分的时空分布规律,并利用PMF模型解析PM_2.5污染来源. 结果表明:①2018—2019年秋冬季汾渭平原11城市ρ(PM_2.5)平均值为(101.4±65.4)μg/m3,是京津冀及周边地区“2+26”城市的1.1倍. 临汾市ρ(PM_2.5)最高(216.8 μg/m3),是汾渭平原的2.1倍. ②2018—2019年秋冬季汾渭平原PM_2.5的主要化学组分是有机物、硝酸根离子、地壳物质和硫酸根离子,其中地壳物质占比是京津冀及周边地区的1.6倍. ③受污染物排放、气象条件以及地理位置的影响,汾渭平原PM_2.5中有机物、硝酸根离子、地壳物质、硫酸根离子、铵根离子和氯离子的空间分布具有明显的差异性. ④随着污染的加重,硝酸根离子、硫酸根离子和氯离子在PM_2.5中的占比均逐渐增加,地壳物质、元素碳、微量元素等与一次排放相关的组分占比随污染加重逐渐减少,表明污染期间燃煤源管控仍需进一步加严,而对扬尘源和机动车等污染源的管控起到了良好的效果. ⑤重污染过程期间,相对湿度增加、风速减小是影响PM_2.5浓度上升的客观因素,二次组分以及与燃煤源和生物质燃烧源有关的化学组分的增长是影响PM_2.5浓度上升的重要原因,二次源和燃烧源是PM_2.5的主要来源. 研究显示,汾渭平原秋冬季PM_2.5污染较重,尤其需要关注燃烧源的管控.      

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

珠三角典型城市大气污染减排措施的PM2.5改善评估研究

评估大气污染减排措施的成效能为空气质量改善政策制定和优化提供科学指导,但大多减排措施评估研究采用敏感性分析方法进行量化,计算效率低且无法考虑不同减排措施之间的相互影响.另外,现有研究大多关注区域减排措施评估,很少针对城市尺度进行评估.基于此,本研究结合基于模式的PSAT源解析技术提出了一种相对较为高效的城市大气污染减排措施的PM_2.5改善评估方法,并以珠三角典型城市为例,定量评估了肇庆市2014—2016年期间实施的16项减排措施对PM_2.5污染的影响.结果发现,肇庆市近年来的本地减排措施有效降低了SO₂、PM_2.5、PM₁₀、NO_x、NH₃和VOCs排放,降幅分别达到25%、14%、13%、11%、9%和4%.根据模型评估,在2016年气象条件下,2014—2016年期间减排措施使肇庆市本地生成PM_2.5浓度下降了16.0%,其中,对浓度下降贡献最为明显的污染源为工业源和生物质燃烧源,关键措施是以煤炭品质提升为...     

不同排放源对华东地区PM2.5影响的数值模拟

使用中尺度气象-化学耦合模式WRF-Chem针对MEIC源清单中五大部门来源（工业源、电力源、民用源、交通源和农业源）对华东地区PM_2.5的影响进行了模拟研究,主要得到以下结论：春夏秋季PM_2.5约40%~60%来源于工业源,冬季由于采暖供热燃用大量散烧煤,导致民用源对PM_2.5的贡献最大,在山东、安徽和江苏省等高值区贡献率超过50%;农业源、电力源和交通源对PM_2.5影响的季节差异不大,农业源贡献约20%~30%,交通源和火电源贡献约10%.因此冬季需主要控制民用源排放,春夏秋季主要控制工业源排放,其次是农业源排放.一次PM_2.5在工业、电力和民用源贡献的PM_2.5中所占比例可达50%~60%;NO₃^-和NH+4在交通源贡献的PM_2.5中总比例可达53%,在农业源中总比例高达93%;由于模式对SO₄^2-模拟偏低,SO₄^2-在工业源和电力源贡献的PM_2.5中占比约5%~15%;OC对来自民用源的PM_2.5有30%的贡献,BC对来自交通源的PM_2.5有15%的贡献;Na⁺和Cl^-对PM_2.5的贡献在各大来源中均低于3%.     

山东省大气细颗粒物来源解析的研究现状与展望

对目前公开发表的39项山东省PM_2.5源解析研究进行了梳理与总结,综述了山东省各地级市PM_2.5源解析的研究现状和进展,概括了其时空分布特征,并对其影响因素进行了分析.结果表明,受体模型法是山东省PM_2.5源解析工作中使用最多的方法;二次源（（36.1±8.5）%）是山东省PM_2.5的首要贡献源,其次是尘源（（18.4±8.6）%）,燃煤源（（18.2±7.0）%）和机动车源（（17.7±11.7）%）;不同年间济南市和青岛市PM_2.5源解析结果表明,近年来二次源和机动车源的相对贡献有所增加.对山东省PM_2.5源解析提出了几点展望：不同地区宜采用统一或有地区针对性的源解析技术;亟需综合源清单或空气质量模型等解析分摊二次源贡献,区分本地源与区域传输贡献,提供更为精细的源解析结果;加强长期及多地同步观测,以了解该地区PM_2.5及其来源的时空与历史变化趋势.     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

衡水市大气污染成因研究及治理经验

衡水市作为"2+26"城市中典型的低GDP、高污染城市,其空气质量排名常年处于74个重点城市的后10位.自大气重污染成因与治理攻关项目工作开展以来,衡水市开展了大量污染成因研究及污染治理工作,已取得了较为明显的大气污染治理成效.从空气质量变化、排放源、污染物来源解析及气象条件与排放贡献等方面,梳理了衡水市大气污染成因研究及治理经验.结果表明:①衡水市的空气质量得到较大改善,PM₁₀和PM_2.5治理成效明显.2018年衡水市ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）年均值比2017年分别下降了25.12%和19.73%,比2013年分别下降了54.84%和51.22%,但O₃污染形势逐渐严峻,以O₃为首要污染物的天数由55 d（2013年）增至125 d（2018年）.②相比于2016年,衡水市2017年SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5、BC、OC、VOC的排放总量均大幅下降.③2013-2018年导致衡水市PM_2.5下降的因素中,气象因素占8.0%,排放源因素占92.0%,说明衡水市通过减排措施改善空气质量的效果较为显著.④硝酸盐已经取代硫酸盐成为秋冬季颗粒物二次转化中最重要、占比最高的成分.研究显示,衡水市高ρ（PM_2.5）主要以本地排放和临近地区输送为主,为有效控制衡水市PM_2.5污染的发生与发展,应采取本地排放控制与"2+26"城市联防联控相结合的方案.      

乌鲁木齐市重污染期间PM2.5污染特征与来源解析

目前有关我国城市大气重污染期间PM_2.5污染特征及其来源的研究较少,为深入了解典型城市大气重污染期间PM_2.5的污染特征与来源构成,于2013年1月19—30日在乌鲁木齐市采集PM_2.5样品,并依据相关划分标准,确定1月19—28日为重污染天气. 分析了重污染天气下ρ(PM_2.5)及主要化学组成(包括水溶性离子、无机元素和碳组分),运用统计学方法研究了重污染期间PM_2.5的污染特征,并且采用富集因子法和CMB受体模型解析了PM_2.5的来源构成.结果表明:大气重污染期间ρ(PM_2.5)严重超标,其中米东区环境保护局采样点的ρ(PM_2.5)最高,其次是铁路局、市监测站;PM_2.5化学组分以SO₄2-、TC、Si和NO₃-为主,其中二次离子占ρ(PM_2.5)的43.1%;城市扬尘、煤烟尘和二次粒子是环境空气中PM_2.5的主要污染源类,三者在乌鲁木齐市以及米东区的分担率分别为24.7%、15.6%、38.0%和20.8%、28.0%、36.2%,其中二次硫酸盐的分担率在两地更分别达到28.6%和27.0%.      

2015~2018年中国代表性城市PM2.5浓度的城乡差异

选取中国6大城市群中的11座代表性城市为研究区域,将监测站点划分为城区、郊区和乡村站,进而分析各城市间PM_2.5浓度的城乡差异规律.结果表明,同一城市群各城市之间,或同一城市的城区、郊区、乡村站间PM_2.5日变化皆较为相似.京津冀和长三角地区的城市城区PM_2.5浓度最高,高于郊区7.8%~9.7%,高于乡村11.3%~16.9%,而粤港澳大湾区和内陆城市群（成渝、长江中游、关中平原城市群）的城市郊区PM_2.5浓度最高,高于城区2.6%~11.2%,高于乡村16.7%~26.5%.各城市间城乡PM_2.5浓度差值的日变化规律不尽相同,可呈单峰（如上海）或双峰（如杭州）变化,极值可出现在白天（如广州）,亦可在夜间（如深圳）.PM_2.5的排放与传输扩散共同对11城市城乡PM_2.5浓度分布产生影响.     

银川市冬季PM2.5重污染特征、来源与成因分析

近年来银川市冬季重污染过程频发,为明确银川市冬季PM_2.5重污染的特征,分析其主要来源及成因,于2016年12月-2017年1月在银川市选取3个采样点开展PM_2.5的样品采集与化学组分分析,利用CMB（化学质量平衡）模型对银川市冬季PM_2.5进行来源解析,对比分析了重污染日与非重污染日污染特征的差异.结果表明:①银川市冬季重污染日ρ（PM_2.5）[（181±33.6）μg/m3]是非重污染日的2.1倍;重污染日和非重污染日的ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）均小于1,表明燃煤仍是银川市冬季PM_2.5的重要来源.银川市冬季PM_2.5中ρ（SOC）为（14.4±7.34）μg/m3,约占ρ（OC）的65.2%.②与非重污染日相比,重污染日人为源无机元素As、Pb、Cd和Zn质量浓度在ρ（PM_2.5）中的占比分别升高33.2%、18.4%、9.8%和2.9%,表明银川市冬季重污染主要受人为源贡献影响.③源解析结果表明,燃煤源、机动车尾气源、二次离子源和扬尘源是银川市PM_2.5的主要污染源,与非重污染日相比,重污染日机动车尾气源的贡献率明显降低.研究显示,银川市冬季重污染受人为源污染物排放的影响较大,燃煤源是银川市冬季PM_2.5的重要来源.      

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.