养猪废水中磺胺嘧啶对湿地底泥中氮转化微生物及过程影响

为探讨养殖废水中兽用抗生素对湿地系统中氮素转化及相关微生物过程的影响,以养殖废水中常见的抗生素SD（磺胺嘧啶）为例,设置0、10、100和1 000 μg/L 4个添加浓度开展模拟试验.通过qPCR（实时荧光定量PCR）技术,测定了湿地底泥中氨氧化和反硝化功能基因丰度,结合Pearson相关分析,分析了养殖废水中不同氮素形态与底泥中氮转化功能基因丰度的关联性.结果表明:①与CK组比较,添加SD对湿地TN的最终去除效果无显著性差异,4个处理组的TN去除率为75.4%~80.5%,但在培养前期（0~14 d）,SD对水体NH₄+-N和NO₃--N转化的抑制率最高分别达53.0%和99.5%,随着SD浓度的增加,抑制作用越强,到培养后期（14~28 d）,各处理水体中不同形态的氮浓度无显著差异.②由qPCR测试结果得出,湿地底泥中AOA（氨氧化古菌）的丰度比AOB（氨氧化细菌）高出1~2个数量级,表明AOA在氨氧化过程中起主导作用,另外在培养第7天,AOB发生显著抑制现象,对SD更敏感;与CK相比,在第7天和第14天,反硝化基因narG、nirS、nirK和nosZ丰度随SD浓度的增加而逐渐降低.③相关性分析结果表明,AOA与ρ（NH₄+-N）呈极显著正相关（P < 0.01）,AOB与ρ（NO₃--N）呈极显著正相关（P < 0.01）,nirK与ρ（NO₂--N）呈极显著正相关（P < 0.01）.研究显示,SD能抑制湿地底泥中氮转化微生物及相关氮转化过程,且SD浓度越大,抑制作用也越大,但随着培养时间的增加抑制作用会减弱.      

磺胺嘧啶对MBBR工艺的性能及微生物群落影响研究

抗生素在养殖业中被大量使用,仅有小部分能被牲畜吸收利用。而含有抗生素的废水进入水处理系统后,抗生素与生物膜系统中的菌群结构和抗性基因之间的响应关系尚不完全清楚。该研究采用移动床生物膜反应器处理含磺胺嘧啶的市政废水,探究在磺胺嘧啶压力下,反应器中抗生素与微生物群落和抗性基因的变化规律。结果表明,500μg/L磺胺嘧啶对COD去除率几乎无影响,对NH4+-N去除率先降低后升高并趋于稳定;磺胺嘧啶去除率逐渐升高并稳定在95%,且主要在缺氧池中完成;磺胺嘧啶促进了微生物胞外聚合物的分泌;磺胺嘧啶会促进磺胺类抗性基因sul1的富集,在缺氧池sul1绝对丰度从1.17×109copies/g VSS增加至6.34×109copies/g VSS,且在缺氧池富集明显高于好氧池,基因sul1丰度明显高于sul2;高通量测序发现Trichococcus和norank＿f＿＿Bacteroidetes＿vadinHA17有较好的耐药性,成为优势菌属。综上所述,反应器内的生物膜能够适应磺胺嘧啶压力,并促进水中抗性基因的富集,部分耐药细菌的数量显著增加。     

磁性氧化石墨烯/壳聚糖制备及其对磺胺嘧啶吸附性能研究

采用一步溶剂热法制备磁性氧化石墨烯/壳聚糖三元复合材料(GO/CS/Fe_3O_4).复合材料的表征结果显示,GO/CS/Fe_3O_4含有丰富含氧官能团,氧化石墨烯片层上均匀负载四氧化三铁磁性粒子,分散到水中的磁性复合材料在外加磁场的作用下,具有良好的磁分离效果.选择磺胺嘧啶为目标污染物考察复合材料吸附性能.结果表明,吸附动力学符合拟二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,在295、303、313 K温度下最大吸附量分别为53.30、60.56、79.23 mg·g~(-1),吸附热力学参数表明GO/CS/Fe_3O_4对磺胺嘧啶的吸附是以物理吸附为主的自发吸热反应.通过不同pH条件下吸附量和Zeta电位分析吸附机理,证明π-π电子共轭效应及静电吸附是复合材料吸附磺胺嘧啶过程中的主导作用力.     

光照条件对菌藻共生系统单级脱氮的影响研究

为了使菌藻共生系统达到稳定的短程硝化反应,采用单因素试验方法探究光照对氨氧化细菌AOB与固定化小球藻共生系统去除氮的影响。氧在光周期通过微藻光合作用产生,交替亮暗期被施加来实现产氧,从而使生物脱氮不需要机械曝气或添加外部电子供体。通过实验说明菌藻共生系统的脱氮效果很明显优于单独的菌或单独的藻,通过不同程度光照强度、不同光照时间下测量的氨氮和亚硝态氮的数据来反映脱氮的效果。此次实验数据表明在藻、菌比为1∶1,光照光暗时间比为12 h∶12 h,光照强度为4 000 lux的条件下氨氧化细菌AOB与固定化小球藻共生系统脱氮效果最好,高达95.4%;亚硝态氮积累率此时高达85%,此条件在一定范围内最适宜短程硝化的实现。     

污泥负荷对生物处理系统耐药细菌的影响研究——以活性污泥法中磺胺嘧啶抗性异养菌为例

为了研究污水生物处理工艺中抗药性细菌生长和分布特性及污泥负荷的影响,构建了不同处理负荷的活性污泥工艺,并以磺胺嘧啶抗性异养菌为例,阐述了污泥负荷对活性污泥系统中典型抗药细菌的生长及排放特性的影响.结果表明,污泥负荷增大有利于磺胺嘧啶抗性异养菌的生长繁殖,负荷提高后净比生长速率和细菌产量分别由0.32d-1和2.3×106CFU/d提高至0.33d-1和3.1×106CFU/d,活性污泥、出水和剩余污泥中抗药菌的浓度也均显著提高(P0.05),但对抗药细菌的相对丰度无显著改变.低污泥负荷下[0.24kg COD/(kg MLSS?d)]抗药细菌主要通过剩余污泥形式排放,排放量比(泥中排放量/水中排放量)为28.4;负荷提高至0.4kg COD/(kg MLSS?d)后,出水抗药细菌排放量显著提高,排放量比为1.1.处理相同水量,高污泥负荷下排放的抗药细菌总量明显降低,提高污泥负荷有利于活性污泥系统抗药性风险的控制.     

纳米氧化锌颗粒胁迫对氨氧化细菌共代谢去除磺胺嘧啶的影响

为了探究纳米氧化锌颗粒(nZnO)胁迫下氨氧化细菌(AOB)共代谢去除抗生素能力的变化规律,本研究选择了一种广泛使用的磺胺类抗生素磺胺嘧啶(SDZ)作为实验对象,通过考察不同浓度的nZnO胁迫下富集AOB污泥中氨氮浓度、SDZ浓度、胞外聚合物(EPS)、关键酶活性及活性氧(ROS)的变化特征,探究nZnO赋存对富集AOB污泥及其共代谢降解去除SDZ能力的影响.结果表明,一定浓度范围(0～25 mg·L^-1)内,nZnO对水中氨氮的转化存在浓度抑制效应,随着nZnO浓度的升高,氨氧化速率逐渐降低;nZnO处理后AOB中的关键功能酶—氨单加氧酶和羟胺氧化还原酶的活性均显著下降,50 mg·L^-1 nZnO处理组酶活下降的最为显著;nZnO刺激下产生了大量的ROS,并且ROS的产量与nZnO浓度呈正比;在0～25 mg·L^-1 nZnO的范围内,SDZ的去除率随着nZnO浓度的升高而逐渐降低,但50 mg·L^-1 nZnO实验组的SDZ去除率达到最高,甚至超过了空白对照组.     

Cu2+存在下腐殖酸对磺胺嘧啶吸附解吸的影响

为探究重金属与抗生素共存时不同条件下土壤有机组分对抗生素吸附解吸的影响,通过批量静态吸附试验方法,研究了不同污染物浓度、初始pH、离子强度及阳离子类型下腐殖酸对磺胺嘧啶（sulfadiazine）和重金属Cu共存时吸附解吸行为及其交互作用,并做了显著性差异分析;采用Freundlich、Langmuir等温吸附模型和线性等温吸附模型对试验数据进行拟合,对吸附前后的样品进行红外光谱扫描分析.结果表明:①不同w（Cu2+）对腐殖酸吸附磺胺嘧啶的状况不同,当w（Cu2+）为1、10、100 mg/kg时,Cu2+的存在起促进吸附的作用;当w（Cu2+）为300 mg/kg时,Cu2+的存在起抑制吸附的作用;随着初始pH的增大,吸附量变化不明显,但略有减小;高离子强度促进吸附,低离子强度抑制吸附;高价态阳离子的存在抑制腐殖酸对磺胺嘧啶的吸附.②显著性差异分析显示,P均小于0.05,说明w（Cu2+）、pH、离子强度及阳离子类型对吸附量均有显著影响.③运用Freundlich、Langmuir等温吸附模型和线性等温吸附模型对不同条件下的吸附特征进行拟合,其拟合效果均较好,R2均大于0.952,其中线性等温吸附模型拟合效果最好;HI（滞后系数）在0.995~1.120之间,接近于1,表明腐殖酸对磺胺嘧啶的吸附解吸过程中不存在滞后现象.△G（吉布斯自由能变化量）在18.921~20.412 kJ/mol之间,均小于40 kJ/mol,属于物理吸附.④红外光谱分析表明,腐殖酸对磺胺嘧啶的吸附机制主要是形成氢键或发生络合反应.研究显示,不同条件下腐殖酸对磺胺嘧啶吸附解吸的影响不同,w（Cu2+）、初始pH、离子强度及阳离子类型的改变,均会导致腐殖酸对磺胺嘧啶的吸附情况有所差异.      

羟基化锌催化臭氧氧化去除水中痕量磺胺嘧啶

以实验室制备的羟基化锌(ZnOOH)为催化剂,研究了其催化臭氧化去除水中痕量磺胺嘧啶(SD)的效能,通过研究叔丁醇对催化效果的影响,推断了催化反应机理,探讨了臭氧投加量、水质因素、催化剂投加量和使用次数对催化性能的影响因素.结果表明,ZnOOH对臭氧氧化水中的SD有较强的催化活性.催化剂表面结合的羟基基团有利于催化反应.在优化的实验条件下,蒸馏水中反应30min时,催化臭氧化比单独臭氧化对SD的去除率提高了47.7%.催化过程遵循自由基反应机理,SD的去除效果随催化剂投加量的增加而提高,催化剂在重复使用后催化效果基本不变,水中的氯离子可以明显降低催化剂的活性,偏碱性条件下,催化效果更佳.     

不同源胡敏酸对磺胺嘧啶紫外光降解的影响及作用机制

研究了紫外光照条件下不同来源的胡敏酸（HA）,包括标准品胡敏酸（SPHA）、水稻土胡敏酸（SDHA）、泥炭土胡敏酸（NTHA）和落叶覆盖地胡敏酸（LYHA）对抗生素磺胺嘧啶（SDZ）光降解的影响以及主要活性物种对其光降解效能的贡献.结果表明：SDZ在纯水中及与HA共存条件下,其光降解过程均符合一级动力学模型,且HA对SDZ的光降解具有促进作用,其促进效果从大到小为SPHA > SDHA > NTHA > LYHA.通过羟基自由基（·OH）和单线态氧（¹O₂）淬灭实验发现,不同来源HA产生·OH和¹O₂的能力具有一定差异性.同等背景条件下,SPHA产生的·OH量相对较多,其对SDZ光降解的贡献率（26.97%）最大,而LYHA贡献相对较小（9.33%）.同时,¹O₂对SDZ光降解起主导作用,其降解贡献率为41.33%~51.95%.     

岩溶区域水体无机氮分布及影响氮素矿化的生境

从时空角度对岩溶区不同赋存条件水体进行研究,目的为掌握无机三氮变化规律、探究影响其转换的环境条件,为喀斯特山区水资源保护与利用提供理论依据。采用标准方法检测水体氨氮、亚硝酸盐氮、硝酸盐氮、DO、CODcr、TP、TN等相关指标,研究表明:①自然环境越是相对封闭,三种无机氮形态总体年内变幅也越小,其中亚硝酸盐氮表现最为显著。②赋存封闭的地下水体氨氮、亚硝酸盐氮与硝酸盐氮含量依次是未检出、0. 006和1. 469 mg/L,其浓度依次增高的特点与亚热带喀斯特山区地层溶蚀孔隙和漏斗等地貌形态的充分发育和淋溶土对氨氮的吸附作用是密切关联的。对于该水体亚硝酸盐氮,初秋时节出现浓度峰值,与夏季农业施肥与土壤下渗补给存在2～3个月时间滞后有关。③地表半开放水体清荷园氨氮和亚硝酸盐氮也表现为夏季含量低的特点。低温影响到AOB活性则成为亚硝酸盐氮冬季含量低的主导因素。春秋季气温回升(相比冬季)而降水不大(相比夏季),故各出现一个峰值。其硝酸盐氮曲线夏季仍然平稳,表征NOB增殖的瓶颈因素不是温度,而与溶解氧有关。④地表开放水体流仓桥河段夏季氨氮浓度低主要与降水稀释和水生植物对氨氮有最大吸收偏好有关。夏季陡变的自然环境条件(栖息环境突变、碳源不足等)和NOB自身适应环境能力差等因素,都会造成其增殖受限、硝化受阻而亚硝酸盐氮累积现象的发生。表现为亚硝酸盐氮峰值时节基本对应着硝酸盐氮低谷时段。且地表径流如要激发NOB活性,DO和环境温度的阈值分别应在4 mg/L和10℃以上。     

低氧条件下A2/O工艺对城市污水脱氮处理的中试研究

以巢湖市某污水处理厂实际污水为处理对象,基于节能降耗的需求开展A²O工艺中试研究.研究结果表明：当溶解氧从2mg/L降至0.5mg/L时,COD和氨氮的去除率分别为80%和90%,去除性能并未受到影响,没有出现亚硝酸积累,而TN的去除率有较大幅度的提升,从15%提升至44%.低溶解氧条件下,温度降低主要对TN去除率产生影响,从夏季的44%下降至冬季的29%,而氨氮的去除率仍维持在90%以上.由于进水碳源不足,出水主要以硝酸盐氮为主,低温脱氮率仅为29%.长期低氧条件下运行,AOB和NOB的优势种属为Nitrosomonadaceae和Nitrospira,相对丰度分别为2.33%和6.40%.系统NOB在数量和动力学性能上均优于AOB,同时发现存在Denitratisoma好氧反硝化菌,其相对丰度为1.59%.研究结果为低氧条件下实现城市污水脱氮提供了理论和实践依据.     

微囊藻水华对水体中氮转化及微生物的影响

氮是水生态系统初级生产力的限制性生源要素,认识水体中氮的转化特征有利于调控和削减水体中过量的氮,对维持水生态健康十分重要.氨氧化细菌、氨氧化古菌以及反硝化细菌在氮循环中发挥关键作用.通过在室内构建微宇宙模拟蓝藻水华的重复暴发,发现在蓝藻水华暴发和衰亡短期内,TN、氨氮、TOC浓度快速升高和DO急剧降低,但后期逐渐得到恢复,且水体中的TN在高浓度藻存在下迅速降低.在蓝藻水华暴发和衰亡过程中,太湖水体中氨氧化菌演化为AOB占优势,氨氧化功能活性逐渐恢复,有利于水体中氨氮的去除.蓝藻水华暴发促进太湖水体中含nir S和nir K基因反硝化菌的数量增加至起始的100倍左右,从而促进水体中总氮的去除.     

磺胺类药物在土壤中的形态转化及降解研究

采用批量平衡试验法研究了磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑在添加模拟根系分泌物处理和对照中的形态转化及降解规律.结果表明,有机溶剂提取态、水溶态和结合态含量占总量的比例分别为86.5%~98.5%、0.6%~7.3%和0.1%~12.5%,有机溶剂提取态是2种药物在土壤中的主要存在形态.结合态所占比例随时间的增加而增高,添加模拟根系分泌物有利于土壤中磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑结合态的形成,对水溶态和有机溶剂提取态形成的影响较小.土壤中磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑的降解遵循一级反应动力学,可决系数为0.9273~0.9963.2种药物在添加模拟根系分泌物处理中的降解速率大于在对照的降解速率.     

硝化细菌在不同温度下对氮素的去除效能研究

在15℃进行硝化细菌的富集,菌种的分离纯化,初筛,硝化效果的测定。对其中4株硝化效果较好的亚硝酸菌BY5、SY6和硝酸菌BX4、SX5进行生理生化指标鉴定,将其鉴定到属：前两者属于亚硝酸单胞菌属,后两者属于硝酸杆菌属。研究了不同温度对这4株菌株硝化效果的影响。结果表明,4株菌的最适合温度为25℃－30℃,亚硝酸菌的氨氮去除率可以达到74％,硝酸菌的亚硝酸盐去除率可以达到70％,在15℃时,亚硝酸菌和硝酸菌的氨氮去除率争亚脯酸盐去除率均可达到60％以上。     

限氧自养亚硝化过程中N_2O的释放特征

实验采用SBR工艺,在限氧曝气条件下,研究自养亚硝化(进水中不含有机碳)过程中N_2O的释放特征。结果表明,在限氧自养亚硝化过程中,不同进水氨氮浓度条件下的溶解氧浓度均为(0.08±0.02)mg/L,氨氧化速率基本不受氨氮浓度变化的影响,即自养亚硝化反应呈零级反应。进水氨氮浓度为60,120,240 mg/L时的N_2O释放总量分别为3.24,8.75,24.59 mg/L,相应的N_2O释放因子依次为0.12、0.17和0.22。限氧曝气条件下,氨氧化菌(AOB)反硝化产生N_2O占主导作用。进水氨氮浓度越高时,亚硝化过程需时越长,后期NO-2-N累积量越大,导致AOB反硝化产生N_2O的速率越大,N_2O释放总量和释放因子(N_2O释放量/NH+4-N去除量)也越大。     

Simultaneous removal of COD and nitrogen using a novel carbon-membrane aerated biofilm reactor

A membrane aerated biofilm reactor is a promising technology for wastewater treatment. In this study, a carbon-membrane aerated biofilm reactor （CMABR） has been developed, to remove carbon organics and nitrogen simultaneously from one reactor. The results showed that CMABR has a high chemical oxygen demand （COD） and nitrogen removal efficiency, as it is operated with a hydraulic retention time （HRT） of 20 h, and it also showed a perfect performance, even if the HRT was shortened to 12 h. In this period, the removal efficiencies of COD, ammonia nitrogen （NH4^＋-N）, and total nitrogen （TN） reached 86%, 94%, and 84%, respectively. However, the removal efficiencies of NH4^＋-N and TN declined rapidly as the HRT was shortened to 8 h. This is because of the excessive growth of biomass on the nonwoven fiber and very high organic loading rate. The fluorescence in situ hybridization （FISH） analysis indicated that the ammonia oxidizing bacteria （AOB） were mainly distributed in the inner layer of the biofilm. The coexistence of AOB and eubacteria in one biofilm can enhance the simultaneous removal of COD and nitrogen.     

湖泊沉积物中氨氧化微生物的amoA基因数量

采用定量PCR方法测定了4个湖泊沉积物中氨氧化微生物的amoA基因数量,并分析了其与环境因子之间的关系. 结果表明:小南湖AOA(氨氧化古菌)和AOB(氨氧化细菌)的amoA基因数量最多,分别达2.1×104和2.8×103copies/g(以干质量计,下同);梁子湖仅检测到了AOA amoA基因的存在,平均值为4.9×103copies/g. 东湖和汤逊湖的AOA amoA基因数量比较接近,约为3.0×103copies/g,然而AOB的amoA基因数量在这2个湖泊中仅分别为37和86copies/g;在这些采样点中,AOA的amoA基因数量是AOB的3~278倍. 统计分析发现,随着湖泊营养水平和间隙水中ρ(NH₄+)的上升,AOA和AOB的amoA基因数量均呈增加趋势,但ρ(NH₄+)增加对AOB的促进作用要大于AOA,导致AOA和AOB的amoA基因数量比值与间隙水中ρ(NH₄+)呈显著负相关. pH上升对2类氨氧化微生物的抑制作用则与ρ(NH₄+)增加对它们的促进作用相反. 沉积物中amoA基因数量与间隙水中ρ(NO₂-)无显著相关性,但与ρ(NO₃-)呈显著正相关. 由于ρ(NH₄+)与ρ(DO)之间呈显著负相关,因此认为ρ(DO)与氨氧化微生物amoA基因数量之间的显著负相关可能更多的是对ρ(NH₄+)与氨氧化微生物amoA基因数量之间紧密关系的一种间接反应.      

毫米级根际微域磺胺嘧啶的降解动态研究

采用特制根际箱,研究了玉米根际效应作用下磺胺嘧啶在土壤中的降解动态.在空间上将根-土界面(0~5 mm)细化到1 mm,箱内磺胺嘧啶剂量分别设为1 mg·kg-1和5 mg·kg-1,分别在出苗后第20、40和60 d取样,并将磺胺嘧啶降解率与根-土界面4种有机酸含量进行回归分析,从而得出影响磺胺嘧啶在根际土壤降解的关键因素.结果表明,种植作物可有效促进磺胺嘧啶的降解,且磺胺嘧啶的最大消减水平发生在距离根室3 mm的近根区,降解顺序依次为:近根际根室远根际.通过对不同剂量磺胺嘧啶胁迫下有机酸响应的相关分析发现,苹果酸和乙酸是影响磺胺嘧啶在根际土壤中降解的关键因素之一.     

底物含氮量对厨余堆肥氮素转化及其损失的影响研究

采用静态好氧工艺研究了含氮量分别为32.4 g·kg-1、45.3 g·kg-1和58.2g·kg-1的厨余垃圾(N0、N1、N2)与木屑混合堆制时,堆肥过程中不同形态氮的转化及其氮损失规律.结果表明,堆肥中堆体全氮含量呈先升后降趋势,部分有机氮转化为铵氮导致堆体pH升高,在通风和高温的联合作用下,NH3挥发出堆体造成一定的氮损失.随着底物含氮量的增加,NH3挥发速率和氮损失率均呈上升趋势.堆肥结束时N0、N1、N2的堆体全氮含量分别下降了16.4%、26.3%和21.7%,NH3累计挥发量分别为7.0 g·kg-1、9.8 g·kg-1和29.4 g·kg-1,堆肥氮损失率分别为35.0%、49.9%和53.0%.NH3挥发主要集中在高温阶段的中后期,是厨余堆肥氮损失的主要原因.     

生活污水常温处理系统中AOB与NOB竞争优势的调控

常温（19℃±1℃）条件下,采用SBR工艺处理低碳氮比（C/N）实际生活污水,研究氨氧化菌（AOB）与亚硝酸盐氧化菌（NOB）竞争优势的调控,在接种全程硝化污泥的系统中使AOB成为优势菌群,启动并维持常温短程硝化.通过控制曝气量为40 L/h使系统溶解氧处于较低水平（DO_average<1.0 mg/L）,同时结合好氧硝化时间的优化控制,即在pH值“氨谷"点前及时停止曝气的短周期定时控制,强化AOB的竞争优势.待AOB的竞争优势初步形成后（亚硝酸盐积累率NO^-2-Ｎ/NO^-_x-N达到50％）,每周期曝气时间随着NO^-2-Ｎ/NO^-_x-N的提高由3 h逐步延长至4 h、 5 h,从而提高NH⁺₄-N去除率,进一步增强AOB在系统中的竞争优势,短程硝化成功启动,NO^-2-Ｎ/NO^-_x-N稳定在95%以上.FISH检测结果表明AOB大约占总菌群的9.97％.在线控制好氧硝化时间可以很好地维持短程硝化效果,NH⁺₄-N去除率达到97%以上.研究还表明,对于全程硝化污泥常温下如果不限制溶解氧,单纯依靠短周期定时控制无法使AOB成为优势硝化菌群.