典型排放源黑碳的稳定碳同位素组成研究

采集了我国主要的黑碳排放源(生物质燃烧、民用燃煤和机动车尾气)的烟尘样品,分析烟尘中黑碳(BC)和总碳(TC)与原始燃料的稳定碳同位素组成(δ13C),对比各种δ13C值之间的关联性,评估运用δ13C技术进行BC源解析的潜力.结果表明:①3种典型排放源烟尘样品的δ13CBC与燃料有较好的一致性,且不同排放源的δ13CBC变化范围之间有比较明显的差别:生物质燃料除玉米秸(C4植物,δ13CBC为-13.62‰)显著不同外,C3植物的δ13CBC平均值为-26.49‰±1.17‰;烟煤的平均值为-23.46‰±0.37‰;机动车尾气(包括柴油车和汽油车)的平均值为-25.17‰±0.40‰.②各种排放源的BC形成过程存在程度各异的碳同位素分馏,C4植物(玉米秸)燃烧过程分馏作用较明显(BC的δ13C相对燃料负偏1.62‰),而C3植物和民用煤燃烧过程的分馏较小(分别正偏0.63‰和0.52‰).③BC的纯化手段(CTO-375方法)对生物质烟尘的δ13C有一定的影响(BC和TC的δ13C相差约为0.50‰),对化石燃料烟尘没有影响.上述典型排放源的δ13C数据库可为BC源解析提供依据.     

成都地区黑碳气溶胶变化特征及其来源解析

利用7波段黑碳仪(AE-33)于2017年12月1日至2018年11月30日在成都测量黑碳(BC)质量浓度,获得了成都地区BC浓度变化特征,并基于黑碳仪模型和后向轨迹模型对BC排放来源和潜在源区进行了分析.结果表明,成都地区BC浓度冬季最大(8.18μg·m^-3),其次为春季(5.11μg·m^-3)和秋季(3.91μg·m^-3),夏季最小(3.28μg·m^-3),年平均浓度(标准差)为5.26(4.67)μg·m^-3.各季节BC浓度日变化受边界层和交通排放高峰的影响呈现出早晚双峰结构.黑碳来源解析结果表明,液体燃料(如交通排放)对BC质量浓度的贡献在各季节均占主要地位,其中夏季最高,冬季最低.受交通早晚高峰的影响,液体燃料对BC的贡献在各季节均呈现早晚峰值,夜间固体燃料排放贡献有所增加.潜在源贡献分析(PSCF)和浓度轨迹权重分析(CWT)的结果表明,成都各季节BC的潜在源区受到气团来源的影响稍有差异,但主要以成都周边及以东至重庆局地区域(川渝城市群)的影响为主,该区域对成都B...     

鄂尔多斯市夏秋季黑碳气溶胶时间演变特征及其来源解析

使用AE-33于2019年8月12日至10月4日观测了黑碳（BC）浓度,结合PM、污染气体和气象要素数据、 HYSPLIT模式、 PSCF和CWT模式,分析了BC的时间演变特征、潜在来源及其主要影响区域.结果表明,ρ（BC）平均值为882 ng·m^-3,占PM_2.5的质量分数为6.08%.ρ（BC）主要集中在200～1 000 ng·m^-3,占总样本数的55.9%.在不同BC浓度范围内,均是以BC_液态为主,平均占比为86%. BC和PM_2.5浓度的日变化均为单峰型分布,峰值分别位于08:00和10:00,峰值浓度分别增加了24.3%和47.2%.BC_固态的日变化为双峰型分布,峰值分别位于08:00和20:00, BC_液态的日变化为单峰型分布,峰值位于08:00. BC与NO₂的相关性较好,与SO₂的相关性较弱,说明BC受交通源的影响较大,受工业源的影响较小.影响鄂尔多斯市的主导气团可分为4类...     

广州市城区干湿季黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为了解广州市城区不同季节黑碳气溶胶(BC)的时间变化规律及污染特征,利用广州市天河区暨南大学大气超级监测站AE-33黑碳仪在2015年干季(10、11月)和2016年湿季(4、5月)观测得到的BC数据及常规气象资料,针对BC在不同时间段的污染特征及来源进行了分析.结果表明:广州城区干季和湿季的BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39)μg·m~(-3),本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49)μg·m~(-3),干季BC污染较湿季严重,干季BC变化范围大于湿季;广州城区BC浓度呈白天低,夜间高的特点,BC波动在夜间更加剧烈;干湿两季的BC日变化特征有明显差异,干季呈现"双峰形",湿季呈现"单峰形";基于AAE的分析得出广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧,干季AAE值大于湿季,是由于干季广州周边地区生物质燃烧事件增多,导致干季生物质燃烧对广州城区BC的贡献大于湿季.     

北京市2014年10月重霾污染特征及有机碳来源解析

2014年10月北京市出现了多次重霾天气,与此同时,通过全国秸秆燃烧卫星遥感监测发现,北京周边河南、河北等地区恰存在一定规模的秸秆燃烧活动. 对2014年10月4—27日北京市大气PM_2.5中的水溶性离子、金属、OC(有机碳)、EC(元素碳)和有机物示踪物等化学成分进行了分析,对霾天和非霾天PM_2.5中化学成分进行了比较,并使用CMB(化学质量平衡)模型对PM_2.5中有机物的来源进行了解析,采用后向轨迹模拟和卫星遥感图像定量评估生物质燃烧(秸秆燃烧等)对重霾污染的影响. 结果表明:霾天ρ(PM_2.5)〔(229.0±96.3)μg/m3〕是非霾天的5.0倍,水溶性离子总质量浓度〔(125.3±59.3)μg/m3〕是非霾天的6.5倍,ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)和ρ(NH₄+)分别是非霾天的6.1、8.6和7.1倍,ρ(OC)〔(81.8±39.5)μg/m3〕是非霾天的7.8倍,ρ(EC)〔(6.7±3.4)μg/m3〕是非霾天的4.2倍;霾天生物质燃烧的示踪物——左旋葡聚糖和K+的质量浓度平均值分别是非霾天的9.1和3.3倍. 生物质燃烧、机动车排放以及二次污染物对有机细颗粒物的贡献率分别为18.9%、36.9%和41.9%;二次细颗粒物质量浓度增加了1倍左右;气象条件同样在很大程度上促进了霾的形成. 常规的源解析方法仅可对生物质燃烧的一次污染贡献进行定量,但对重霾污染贡献的全面评价尚需进一步探讨.      

华中地区某县农田土壤黑碳分布特征及来源解析

以华中地区阳新县农田土壤为研究对象,采用热光反射法研究了不同类型农田土壤(水稻土、红壤、潮土)中黑碳、焦炭、烟炱含量的变化特征,并探讨了影响黑碳、焦炭和烟炱分布的影响因素以及黑碳的可能来源。结果表明,农田土壤中黑碳、焦炭和烟炱含量变幅较大,分别为0.17—3.18 g?kg~(~(-1)),0.03—2.37 g?kg~(-1)和0.09—1.50 g?kg~(-1),平均值分别为0.85 g?kg~(-1),0.45 g?kg~(-1)和0.40 g?kg~(-1)。不同类型土壤中黑碳、焦炭、烟炱含量的大小顺序是:水稻土红壤潮土。黑碳占有机碳的比例变化范围在1.45%—26.43%,平均值为6.76%。相关分析结果表明土壤黑碳含量与有机碳、焦炭和烟炱含量之间都呈显著的正相关关系。根据焦炭/烟炱比值分析结果推测农田土壤中的黑碳主要来源于化石燃料燃烧,如工业燃煤及机动车尾气排放等。     

鞍山市道路扬尘碳组分特征及来源解析

为研究鞍山市道路扬尘PM_2.5中碳组分污染特征及来源,于2014年10月采集鞍山市9条道路的扬尘样品,通过再悬浮得到PM_2.5滤膜样品,利用热光碳分析仪测定PM_2.5中OC(有机碳)和EC(元素碳)并分析其特征.结果表明,道路扬尘PM_2.5中ω(TC)为9.78%(外环路)～14.00%(千山西路),ω(OC)为8.15%(外环路)～10.84%(千山西路),ω(EC)为1.63%(外环路)～2.85%(千山西路),ω(OC)明显高于ω(EC),说明各道路扬尘中含有较多的有机碳;采样期间OC/EC的值均大于2,说明道路扬尘中均可能存在二次污染;通过Spearman相关分析及线性拟合可知,鞍山市道路扬尘PM_2.5中OC和EC来源大致相同;聚类分析表明,鞍山市道路扬尘PM_2.5中碳组分主要来源于机动车尾气排放、生物质燃烧和煤炭燃烧.     

新乡市夏冬季节PM2.5稳定碳同位素特征分析

为了探究新乡市PM_2.5中δ¹³C比值的季节性变化特征及其对污染来源的指示作用,于2017年夏冬季节采集PM_2.5有效样品91个,并测定了样品中的总碳、水溶性离子和稳定碳同位素比值(δ¹³C).夏季和冬季的TC浓度平均值分别为11.78μg·m^-3和26.6μg·m^-3.夏季δ¹³C比值为-27.70‰～-25.22‰其中前14 d的δ¹³C比值波动较大平均值为-26.96‰,而后16d的δ¹³C比值相对稳定,平均值为-25.69‰,而且前半月和后半月火点数具有较大差异同时K_nss⁺浓度与TC质量浓度显著相关(R²=0.62,P<0.01)这说明夏收季节生物质燃烧可能对δ¹³C比值有显著影响.新乡地区冬季RH与TC/PM₂₅质量比值的显著负相关(R²=0....     

应用稳定碳同位素组成特征研究环境空气颗粒物中多环芳烃的来源

采集了乌鲁木齐市与郑州市非采暖季的环境空气颗粒物 ,用二氯甲烷做溶剂提取、硅胶柱层分离出多环芳烃样品 .用气相色谱 /燃烧系统 /同位素质谱测定了多环芳烃单化合物的稳定碳同位素组成 .结果表明 :这 2个城市的TSP与PM10 中多环芳烃单化合物稳定碳同位素组成相比较没有明显的区别 ;两城市的颗粒物样品中 ,分子量较小菲、蒽、荧蒽、芘和苯并 (e)芘的稳定碳同位素组成没有明显的区别 ,平均值范围为 - 2 3 4‰～ - 2 4 8‰ ,分子量较大的多环芳烃的δ13 C出现了明显差异 ,乌鲁木齐市环境空气颗粒物中多环芳烃单化合物的δ13 C随着其分子量的增大比郑州市更贫13 C ,乌鲁木齐市的环境空气颗粒物中的苯并 (a)芘、茚并 (1,2 ,3 cd)芘、苯并 (ghi)的δ13 C值分别为 - 2 8 3‰、- 31 8‰和 - 30 2‰ ,郑州市为 - 2 4 4‰、- 2 9 4‰和 - 2 6 3‰ .结合对两城市燃煤量和机动车拥有量的对比分析 ,本研究认为 :在非采暖季 ,这两个城市环境空气颗粒物中多环芳烃的污染主要是以煤的炭化、气化、燃烧以及机动车尾气为主的复合型污染 ,而机动车尾气...     

太原秋季大气PM2.5中糖类物质的组成及来源解析

糖类物质是一类重要的生物标志物,可用于大气颗粒物的来源识别.采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测法(HPAEC-PAD)于2018年秋季对山西太原PM_(2.5)中的糖类物质进行定量分析.结果表明,此次检测共检出8种糖类物质,包括4种糖醇(肌醇、赤藓糖醇、阿拉伯糖醇、甘露糖醇)、3种脱水糖(左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖)和1种单糖(葡萄糖).3种脱水糖总浓度明显大于其他糖类,且与PM_(2.5)之间呈显著相关性(r=0.74、0.59、0.99),表明生物质燃烧对太原地区PM_(2.5)有明显贡献.应用正定矩阵因子分解模型(PMF5.0)进行源解析发现,太原秋季(9月)PM_(2.5)中的糖类物质主要来源于生物质燃烧、花粉和植物碎屑、真菌孢子和土壤灰尘4类.同时应用特征分子比值并结合太原地区农业生产情况识别出太原市的生物质燃烧源主要为硬木和作物残渣的混合贡献.     

中国南部四背景地区春季大气碳质气溶胶特征与来源

春季分别同时在中国南方4个背景地区(海南尖峰岭、香港鹤嘴、浙江临安和云南腾冲)进行大气加密观测实验,并分析其大气中PM2.5质量浓度及其碳质颗粒组分(有机碳(OC)、元素碳(EC)和左旋葡聚糖).结果表明,各区域背景站点由于受不同污染源及传输过程影响而呈现出不同的特征:西南部腾冲站点与东部临安站点由于分别受到生物质燃烧和化石燃料燃烧等一次污染源的主导影响,而形成高OC、EC水平特征,且经受体示踪物方法估算腾冲站点受生物质燃烧对其OC的贡献均值可达到73%;尖峰岭站点由于二次污染及活跃的生物活动的共同作用,表现了高OC/EC比值及低碳质颗粒物浓度的特征,而鹤嘴站点则主要受海洋气团影响呈现出低碳质颗粒浓度与两两呈高度相关的特点,反映了其所在区域春季的背景特征.     

玉龙雪山PM2.5稳定碳同位素特征及来源分析

于2020年4~8月在青藏高原东南部玉龙雪山进行PM_2.5采样,共采集44个样本,测定其水溶性离子成分、水溶性有机碳(WSOC)浓度、总碳(TC)浓度及其稳定碳同位素组成(δ¹³C_TC).结果表明,玉龙雪山春夏季TC浓度分别为(7.1±3.8)μg/m³和(2.9±0.7)μg/m³,WSOC浓度分别为(3.3±2.1)μg/m³和(1.5±0.4)μg/m³,均呈现春高夏低的变化趋势.春夏季δ¹³C_TC值分别为(-24.7±1.0)‰和(-26.0±0.6)‰,春季较夏季偏正,表明可能受到不同来源影响.通过对非海盐钾离子(nss-K⁺)相关性、NASA火点图及后向轨迹分析可知,东南亚地区春季生物质燃烧可能是主导原因.利用贝叶斯模型计算玉龙雪山PM_2.5中TC来源贡献,结果表明春季主要来源于生物质燃烧和煤燃烧,贡献比分别为60.6%和23.5%;夏季主要来源于生物质燃烧、植物蒸发和机动车排放,同时二次有机气溶胶形成对TC的贡献也不可忽视.     

武汉市城区PM2.5碳质组分特征及来源解析

为探究武汉市PM_2.5中碳质组分特征及来源,该研究于2018年夏季和2019年冬季在武汉市设点采集了PM_2.5样品,分析了PM_2.5及其碳质组分(OC、EC和SOC)的浓度水平及季节变化特征,并运用同位素贝叶斯模型对碳质组分进行了来源解析。结果表明,PM_2.5在夏季和冬季的平均浓度分别为43.702和89.897μg/m³,均超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准限值(35μg/m³)。OC、EC和SOC的夏季浓度为5.628、2.811和1.574μg/m³,冬季浓度为7.928、4.232和3.378μg/m³。冬季OC、EC的绝对浓度虽增大,但在PM_2.5中的占比却略有下降,说明冬季PM_2.5浓度的上升更多归结于无机组分的增加。武汉市夏季PM_2.5中碳组分各污染源贡献率依次为柴油车(50.14%)>C3植物燃烧(3...     

长江源区降水氢氧稳定同位素特征及水汽来源

基于长江源区冬克玛底流域2014年5～10月连续采集的73个降水同位素数据,结合相关气象资料,分析了降水中δD、δ~(18)O及氘盈余(d-excess)变化特征,讨论了δ~(18)O与气温、降水量的关系,利用HYSPLIT模型追踪流域降水的水汽来源并估算不同水汽来源对降水量的贡献比例.结果表明:研究区降水中δ~(18)O和δD变化范围分别为-26.5‰～1.9‰和-195.2‰～34.0‰,且δ~(18)O和δD值随时间变化波动较大,与不同来源水汽输送有直接的关系;区域降水线的斜率和截距均大于全球大气降水线,与青藏高原北侧地区的降水线相近;不同降水类型中的δ~(18)O和δD的关系差异显著,主要与水汽来源和形成降水时的气象条件有关;由于受局地蒸发水汽及水汽输送过程影响,流域大气降水d-excess值整体上相对偏大;研究区的降水同位素存在显著的降水量效应,但不存在温度效应,表明降水量对大气降水中稳定同位素含量的控制作用更强;水汽来源轨迹表明,研究区大气降水水汽来源主要有西南季风携带的海洋性水汽、局地蒸发水汽及西风输送水汽,对降水量的贡献比例分别为43%、36%和21%.该研究结果有助于进一步了解长江源头区冬克玛底流域的大气环流特征及水循环过程.     

上海市夏冬两季PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源解析

2009年7月和2010年1月在上海市华东理工大学采样点采集PM2.5样品,应用热/光碳分析仪对样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了测定,并计算得到了二次有机碳(SOC)、char-EC和soot-EC的质量浓度。结果显示:采样期间PM2.5、OC、EC、SOC、char-EC、soot-EC夏季平均浓度分别为(58.87±20.04)、(11.37±4.12)、(3.68±1.27)、(4.37±2.86)、(3.00±1.24)和(0.68±0.30)μg/m3;冬季平均浓度分别为(142.31±45.47)、(16.01±4.43)、(5.53±2.36)、(5.67±2.92)、(5.11±2.35)和(0.42±0.17)μg/m3,除soot-EC外,均呈现夏季低、冬季高的特点。在不同空气质量下,OC、EC和char-EC的质量浓度具有明显差异,且三者均与能见度、平均风速呈显著负相关。夏冬两季soot-EC、char-EC、SOC和POC占TC的百分含量相差不大,其中POC/TC值最高,soot-EC/TC值最低。夏季SOC/TC的比值高于冬季,可能由于气温高有利于发生光化学反应。对8个碳组分进行主成分分析,结果显示,燃煤、生物质燃烧、汽油和柴油车排放对PM2.5中碳组分的贡献显著,并且可能受燃煤和汽油车排放的影响最大。     

渗透胁迫下两种生物质能源植物的抗渗透胁迫能力及稳定碳同位素组成

本研究以麻疯树(Jatropha curcas L.)和油桐(Vernicia fordii H.)幼苗为材料,考察了麻疯树和油桐幼苗的生理指标和稳定碳同位素组成对渗透胁迫的响应情况。结果表明,麻疯树比油桐更具有抗渗透胁迫能力,主要体现在:随着渗透胁迫程度的加剧,麻疯树叶片相对含水量与叶绿素含量的下降幅度均小于油桐,脯氨酸含量和可溶性糖含量的增加幅度高于油桐,相对电导率的上升幅度小于油桐;随着渗透胁迫程度的加剧,两种植物幼苗叶片的δ13 C值也都显著升高,但是在同一渗透胁迫水平下,麻疯树幼苗叶片的δ13 C值较油桐高,表明其拥有较高的水分利用效率,能够在干旱胁迫下更好地生长,暗示着植物叶片的δ13 C值在一定情况下可以表征植物的抗旱性。     

人工湿地的氮稳定同位素特征及污染源解析

对2016年4,6,和8月合肥市塘西河人工湿地水体中的溶解态硝酸盐进行稳定氮同位素分析。通过不同的季节人工湿地内硝酸盐的稳定氮同位素值(δ~(15)N-NO_3~-)的变化情况来研究水体中氮的迁移、转变等生物地球化学过程,从而揭示其环境行为,同时对该人工湿地氮的循环机制进行探究。研究发现:该人工湿地的δ~(15)N-NO_3~-值分布在13.9‰~22.7‰,表明其硝酸盐氮的主要来源是人畜排泄物或城市生活污水。4,6,8月水体中的δ~(15)N-NO_3~-值都受硝化、矿化、植物同化作用的影响;6月水体中的δ~(15)N-NO_3~-值还受藻类同化吸收作用的影响;8月水体中的δ~(15)N-NO_3~-值还受雨水混合、藻类同化吸收与反硝化作用的影响。     

昆明市干季碳气溶胶污染特征及来源解析

为研究西南高原城市昆明的碳气溶胶浓度特征及其来源,2018年11月20日—2019年3月23日,在昆明主城区采集PM_2.5样品共117个,测定有机碳(OC,organic carbon)和元素碳(EC,elemental carbon)的质量浓度,对其进行源解析。结果显示：昆明市PM_2.5平均浓度为72.31±26.19μg/m³,碳气溶胶浓度(TC,total carbon)为38.04±18.74μg/m³,约占PM_2.5的53%。碳气溶胶以有机碳排放为主,OC约占TC的75%,EC平均质量为9.15±4.02μg/m³。OC/EC值为3.23,二次有机碳(SOC,secondary organic carbon)约占有机碳的40%左右,存在二次有机污染物。碳组分浓度排序为：OC3>OC4>OPC>EC1>OC2>OC1>EC2>EC3,以汽油车尾气排放、燃煤、扬尘、生物质燃烧源占主导。外源气团影响了昆明市碳质...     

华南沿海地区夏初PM2.5水溶性离子特征及来源解析

2018年6月7日—7月10日,利用在线气体和气溶胶成分监测仪(IGAC)在珠海市沿海站对PM_2.5中水溶性离子浓度和气体开展连续观测分析.结果发现,夏初沿海地区水溶性离子处于较低水平,SO₄^2-、NH₄⁺、NO₃^-、Cl^-、Na⁺、Ca²⁺、K⁺、Mg²⁺浓度分别为4.78、1.87、1.16、0.92、0.37、0.27、0.11和0.11μg·m^-3,其中,代表海洋来源的Na⁺和Cl^-浓度与珠江口东海岸的深圳沿海地区相当. Na⁺和Cl^-呈明显的白天高、夜晚低的日变化特征,与海盐排放在海陆风环流下的输送有关.基于天气形势分析、气团来源分析和PMF来源解析方法研究了观测期间发生的两次污染过程,一次是受到强热带风暴外...