小流域大气氮干湿沉降特征

大气氮沉降是陆源污染物和营养物质向水生生态系统传输的重要途径之一.在人类活动影响较大的流域,大量氮素通过大气沉降的形式输入到水体中,能够对地表水体的营养结构、水生生物的生存环境等造成严重的负面生态效应.本文以密云水库石匣小流域为例,采集并分析了研究区大气氮沉降(颗粒态干沉降与湿沉降)样品,探讨了该流域大气氮沉降通量的变化特征及其主要影响因子,进而明确了大气氮沉降对流域氮输入的贡献程度.结果表明:(1)石匣流域大气氮总沉降(颗粒态干沉降与湿沉降之和)呈现出明显的季节变化特征;对湿沉降而言,总氮、氨氮在夏季沉降通量最大,溶解性有机氮沉降通量在春季最大,而硝态氮季节变化并不明显;对颗粒态干沉降而言,总氮和氨氮的沉降通量在冬季最高;硝态氮在不同季节变化不明显,但其沉降趋势与总氮基本一致;溶解性有机氮在秋季出现最高值.(2)该流域氮沉降通量为43. 14 kg·hm-2,其中湿沉降通量占39. 85%,颗粒态干沉降通量占60. 15%.(3)降雨和风速条件是影响大气氮沉降的重要影响因子,其中雨量和雨强与氮湿沉降浓度均呈明显的负相关关系;对颗粒态干沉降而言,监测期内平均风速是影响颗粒态氨氮干沉降通量的重要因子.(4)大气氮沉降占该流域总的氮素输入量的15. 09%,是仅次于畜禽养殖和农村生活的重要污染源.本研究结果可为密云水库上游流域氮素综合管理提供科学参考.     

西宁近郊大气氮干湿沉降研究

本研究在青海省西宁市城郊二十里铺莫家泉湾气象站开展了完整的2年(2014和2015年)大气无机氮干沉降和混合沉降(湿沉降加部分干沉降)监测.干沉降估算通过被动采样器采集的NH_3和NO_2浓度和Geos-Chem全球化学模式模拟的气体干沉降速率相乘获得;混合沉降的测定采用雨量器.结果表明,气态NH_3和NO_2年均浓度分别为8.8μg·m-3和19.6μg·m-3,且2015年NH_3月均浓度显著高于2014年.NH_3浓度的季节变化呈现春夏高、秋冬低的特征,而NO_2浓度季节变化幅度较小.降水中NH_4~+-N和NO-3-N年均浓度为2.2 mg·L~(-1)和1.8 mg·L~(-1),秋季降水NH_4~+-N浓度比其他季节低55%,而NO-3-N浓度在秋冬季比春夏季高约26%.气态NH_3和NO_2的干沉降量分别为9.0 kg·(hm~2·a)~(-1)和2.8 kg·(hm~2·a)~(-1),降水中NH_4~+-N和NO-3-N的混合沉降量分别为7.6 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.2 kg·(hm~2·a)~(-1).还原态氮(NH_3和NH_4~+-N)在氮沉降中占主导地位.大气氮素总沉降(干沉降加混合沉降)量为25.6 kg·(hm~2·a)~(-1),为城郊农田提供重要的环境养分;但这一氮素输入量超过了陆地生态系统氮沉降临界负荷[10~20 kg·(hm~2·a)~(-1)],意味着研究区周边林地(如北山)和水体生态系统面临"氮饱和"的环境风险.     

戴云山国家级自然保护区大气氮沉降特点

利用干湿沉降采集器,持续观测戴云山国家级自然保护区内大气氮素干、湿沉降,调查当地大气氮沉降的种类和沉降通量.结果表明,2015-03-27~2015-10-09观测期间,戴云山自然保护区大气氮干、湿沉降量分别为2.30 kg·hm~(-2)和14.79kg·hm~(-2),以湿沉降形式为主(87%).干沉降中可溶性有机氮的沉降量为1.21 kg·hm~(-2),占干沉降通量的53%;无机氮以硝态氮为主(0.71 kg·hm~(-2)),铵态氮相对较低(0.37 kg·hm~(-2)).湿沉降中无机氮和可溶性有机氮沉降量分别为9.41 kg·hm~(-2)和5.38 kg·hm~(-2),其中无机氮以铵态氮为主(6.07 kg·hm~(-2)).大气氮湿沉降量和当地降雨量显著正相关,降雨量越大,对应的湿沉降氮量也越大.戴云山国家级自然保护区大气氮素沉降量较高,可能会对当地生态环境产生较大的影响.     

大连湾海域大气无机氮沉降通量研究

为了解大连湾无机氮沉降入海通量情况,2014年和2016年在大连湾区域开展了大气干湿沉降的采样和分析,并通过模型估算大连湾海域的无机氮沉降通量。结果表明,大连湾海域干沉降中无机氮入海通量约为46.4 t/a,采样期间,大气气溶胶中无机氮的最高浓度为15.5 μg/m3,最低浓度为0.589 μg/m3。季节变化上看,春季无机氮沉降均值为6.60 μg/m3,为全年最大,夏季无机氮沉降浓度为5.59 μg/m3,为全年无机氮沉降最小。大连湾海域湿沉降无机氮通量约为134.64 t/a,其中,9月无机氮湿沉降通量最高,为35.86 t,11月最低,为0.53 t。通过大气干湿沉降输入到大连湾的无机氮占大连湾海域无机氮输入总量的1.9%,且湿沉降通量占比更高,大约为干沉降通量的3倍。     

丹江口水库淅川库区大气无机氮干沉降特征

大气氮沉降是氮素生物地球化学循环中的重要环节,也是水库水体外源氮输入的重要来源之一。以丹江口水库淅川库区为研究区,在库区周围设置6个采样点,于2019年10月至2020年9月期间采集并分析大气氮干沉降样品,探讨无机氮干沉降的时空分布特征及其对水库水体外源氮输入的贡献。研究结果表明:库区无机氮干沉降量为16.30kg/(hm²·a),其中氨氮占比77%,硝氮占比23%,两者比值的变化范围为2.09(1月)～7.65(7月);氨氮沉降量在季节上表现出极显著差异性,硝氮、氨氮沉降量在空间上表现出显著差异性;气象要素(温度、气压、风向、相对湿度和水汽压)是影响氨氮沉降量的重要因素;无机氮沉降量占河流总氮入库量的7.28%,氨氮沉降量占河流氨氮入库量的38.10%;水库水体氮浓度对无机氮沉降响应的净增量为0.06mg/(L·a);库区氮沉降的削减策略须以农业减排为主,未来水库的水质保护需要重点考虑农业活动的影响。     

N、P通过大气干湿沉降方式向大亚湾输入量研究

首次在大亚湾设置了一个大气干、湿沉降监测站点进行采样,主要分析估算各营养物质通过大气干、湿沉降的通量,初步探讨N、P的沉降对大亚湾的影响,并与营养盐随河流输入的方式进行比较.结果表明,大亚湾的干、湿沉降都是以N为主,N沉降主要集中在春夏两季(3～8月),P的沉降较为平稳,只有6月和9月稍高;湿沉降是大气沉降的主要方式;...     

北京城区大气氮湿沉降特征研究

采用离子交换树脂法研究2012年6~10月北京五环内城区大气中不同形态氮在不同月份环路(五环、四环、三环和二环)以及功能区(文教区、环路、生活区、火车站和公园)的湿沉降差异,探索城市区域内不同形态氮在时间、空间和功能区上沉降的特征.结果表明氨氮、硝态氮和亚硝态氮的沉降均体现出明显的时间特征.其中,在研究时段内,氨氮和硝态氮沉降均呈现出先升高后降低的趋势,7月达到最大值;亚硝态氮沉降呈现出先降低后上升的趋势,9月达到最大值.大气氨氮和硝态氮沉降量受到降雨量的影响显著(P<0.05).在空间沉降特性方面,氨氮、硝态氮和亚硝态氮在不同环路上沉降没有显著的差别,环路和火车站等功能区氮沉降高于其它功能区.     

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L~(-1)(Ca)～0.02μg·L~(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L~(-1)(Ca)～0.01μg·L~(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01 mg·(m~2·a)~(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.     

黑龙江凉水国家级自然保护区大气氮沉降特征

为了监测黑龙江凉水国家级自然保护区的大气氮沉降水平,在2015年生长季用干湿沉降采集器连续观测了大气氮湿沉降和颗粒物干沉降量,并在非生长季用自制观测桶观测了大气混合氮沉降量.结果表明:(1)该区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm~2·a)~(-1),其中无机氮沉降总通量为8.27kg·(hm~2·a)~(-1),NH_4~+/NO_3~-为1.3;有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm~2·a)~(-1),占全氮比例为36.0%.(2)生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)和非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm~(-2)和1.51 kg·hm~(-2),分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.(3)生长季氮湿沉降总量为9.28 kg·hm~(-2),占生长季氮干湿沉降总量的81.3%,且与降水量显著正相关(R2=0.87,P0.001);生长季颗粒物干沉降总量为2.14 kg·hm~(-2),占生长季干湿沉降总量的18.7%.该区氮湿沉降量受降水量影响明显,且在全国属于中等水平,存在一定的环境风险,当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.     

南海东部大气湿沉降中无机氮的研究

通过分析2000至2014年菲律宾马尼拉(Manila)和洛斯巴诺斯(Los Banos)大气湿沉降资料,初步探讨近15年湿沉降中无机氮含量特征以及对南海东部海域水生生态系统的影响。结果显示,湿沉降中NO-3-N和NH+4-N的浓度均为旱季高雨季低;NO-3-N浓度在近15年虽有波动,但并无明显变化趋势;而洛斯巴诺斯区域的NH+4-N浓度自2009后稍有波动上升。NO-3-N和NH+4-N的沉降通量与浓度相反,表现为雨季高而旱季低,年际上总体表现为NH+4-N的沉降通量大于NO-3-N,马尼拉无机氮的沉降通量大于洛斯巴诺斯,并且在2003年之后,马尼拉和洛斯巴诺斯NH+4-N的沉降通量均呈明显上升趋势,菲律宾经济的快速增长及人类活动是主导其上升的主要因素。马尼拉和洛斯巴诺斯湿沉降中NO-3-N/NH+4-N值分别为0.33和0.41,该比值和无机氮浓度与南海东部各海区表层海水的值有明显的差别,因此降水可能改变该海域表层水体无机氮的组成结构,进而影响水体中浮游植物的生长及其群落结构。     

洱海大气氮素湿沉降特征

通过对2020年位于洱海湖区周边4个站点大气降水的实地监测，定量揭示了大气湿沉降不同形态氮素（TN、DTN、AN、NN、NIT、PN）的浓度和时空分布规律，探讨了氮素沉降通量的变化特征及其主要影响因子，进而明确了大气氮湿沉降对湖区外源性氮素输入的贡献程度，评估了氮素湿沉降入湖负荷对湖区水环境的影响。结果表明：各监测点降水中氮素浓度年内总体呈先升后降再升的趋势，总氮浓度为0.18～8.73 mg/L，平均浓度为1.34±0.686 mg/L，氮素浓度呈现干季高湿季低的变化规律；氮素湿沉降通量月际变化大致呈M双峰型，沉降通量峰值出现在浓度最低但降雨量最大的8月，最小值出现在12月，沉降通量与降雨量呈极显著正相关，沉降通量AN/NN为1.97，农业生产活动的氮素排放是湿沉降的主要来源；2020年洱海湖面湿沉降总氮直接输入负荷量约为170.11 t，其中铵态氮86.86 t，硝态氮51.58 t，总氮直接入湖负荷约占流域农业面源排放量的6.18%。     

太原地区大气氮湿沉降变化特征

为研究太原地区的大气氮湿沉降时空变化规律,于2016年1月～2017年12月采用雨量器对太原市市中、近郊和远郊三地大气氮湿沉降进行了为期2年的监测。得到市中、近郊、远郊的NO₃^--N平均浓度为12.9、18.4、1.3 mg/L,NH₄⁺-N平均浓度分别为3.6、2.3、1.6 mg/L。季节变化上看,NH₄⁺-N浓度值四季相对平均,春夏季稍高,而NO₃^--N浓度变化较大且冬春季浓度值较高。三个采样点大气氮湿沉降量（无机氮）年均沉降量分别为40.0、48.0、14.2 kg/hm²,以近郊的沉降量最高。市中、近郊、远郊的NH₄⁺-N沉降量分别为9.0、5.0、8.2 kg/hm²,占总无机氮湿沉降量的比重分别为22%、11%、57%,NO₃^--N沉降量分别是31.0、43.0、6.0 kg/hm²,占总无机氮湿沉降量的比重分别为78%、89%、43%。从上可知城市降水中主要以NO₃^--N沉降为主,农村则以NH₄⁺-N沉降为主。结合市中、近郊、远郊NH₄⁺-N/NO₃^--N浓度比值分别为0.54、0.30、1.31,充分表明市中和近郊大气氮湿沉降主要来自工业和交通运输源,远郊则来自农业源。另外,市中、近郊月氮湿沉降量与降雨量差异不显著,远郊则达到极显著水平,说明影响市区两点氮湿沉降的因素较为复杂。由以上数据看出市中和近郊氮污染情况比较严重,应根据各自沉降特点予以控制。     

长春市城区重金属大气干湿沉降特征

为弄清长春市城区重金属大气干湿沉降特征,于2006年5月26日—2007年6月12日采用被动采样技术分采暖期和非采暖期共收集大气干湿沉降样品24件,采用全谱直读电感藕合等离子发射光谱法(ICP-AES)和原子荧光光度法(AFS),分析了其w(As),w(Hg),w(Cd),w(Cu),w(Pb),w(Zn)和w(Cr). 结果表明:长春市大气干湿沉降样品中w(As),w(Cd),w(Cr),w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)分别为38.9,2.24,92.3,76.2,0.27,115.2和462 mg/kg,均明显高于表层土壤,且w(Cu),w(Hg),w(Pb)和w(Zn)在采暖期均显著低于非采暖期;经估算,As,Cd,Cr,Cu,Hg,Pb和Zn大气年干湿沉降量的平均值分别为4.79,0.25,10.67,8.22,0.030,12.31和48.15 mg/(m2·a),明显高于北美和欧洲,且As,Cd和Cr在采暖期的日均干湿沉降量高于非采暖期;根据目前的重金属大气干湿沉降速率估算,重金属大气干湿沉降有可能造成长春市表层土壤中重金属不同程度的累积,其中Zn的累积最为明显.      

密云水库周边小流域大气氮磷沉降特征研究

大气沉降是氮磷元素进入水体的重要途径之一,为了解密云水库水源地周边大气氮磷沉降特征,选取土门西沟小流域为研究区域,设置降水、降尘自动采样器进行为期一年(2019年9月—2020年8月)的大气沉降收集,分析大气干、湿沉降中不同形态氮磷通量逐月和季节变化及其影响因素,估算大气氮磷沉降对小流域及密云库区氮磷输入的贡献. 结果表明:①土门西沟小流域大气氮、磷年沉降通量分别为38.393和1.952 kg/(hm2·a),氮磷干湿沉降通量季节性变化显著. ②湿沉降受气象(降雨量、温度、降雨时间间隔)等因素影响,氮磷沉降通量表现为夏季>春季>秋季>冬季,温度升高、降雨时间间隔变长均会使氮磷湿沉降浓度增大,而降雨量大小与大气湿沉降通量直接相关. ③干沉降受物质来源及气象等因素影响,氮磷沉降通量呈夏冬季高、春秋季低的特点,其中风向、风速是影响大气氮磷干沉降的重要因子. ④经计算,土门西沟小流域大气氮、磷沉降贡献分别为1 339.90和1.50 kg/a,分别占其氮、磷输出贡献的28.57%和0.39%,若不考虑空间差异性,预计大气沉降直接落入密云水库总氮(TN)和总磷(TP)的沉降量分别为551.18和28.02 t. 研究显示,大气沉降是密云库区周边面源污染综合管理的重要一环,未来应引起足够关注.      

太原市五年降尘及降水中主要离子特征

随着我国工业化和城镇化的深入推进,人们对城市大气环境质量关注日益增加。连续五年对山西省太原市5个点位进行监测,考察降水中主要离子时间变异及大气干湿沉降规律。结果表明:太原市五个监测点年均干沉降量排序为太钢工业区坞城(东)桃园(市中)晋祠(景区)上兰(市郊),其中太钢年均沉降量是上兰的三倍。降尘量除了在不同点位差异较大外,相同点上不同季节也有较大波动,表现为各监测点春季和冬季降尘量为全年最高。而夏季由于降雨较多,干沉降最少。总体上,近五年各点干沉降量呈现逐年下降的趋势。湿沉降方面以桃园为市区代表分析,SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)和NH_4~+是太原市桃园降水中主要的无机离子,其加权平均浓度范围为3.1～19 mg/L,各离子浓度在干燥的冬春季较高,且近五年其浓度及沉降量快速增加。桃园降雨中SO_4~(2-)和NO_3~-仍然是最主要的致酸离子,SO_4~(2-)年均沉降量分别是NO_3~-、Ca~(2+)和NH_4~+的1.7、3.9、5.9倍。Ca~(2+)、NH_4~+和Mg~(2+)的中和因子分别是0.42、0.30、0.14,说明Ca~(2+)、NH_4~+对酸雨缓冲作用大于Mg~(2+)。2013～2017年太原市桃园降雨SO_4~(2-)/NO_3~-和NH_4~+/NO_3~-比值分别为1.7和0.3,表明酸雨类型由硫酸型向混合型发展,主要是近年来NO_3~-浓度增幅大于SO_4~(2-)和NH_4~+。总的来看,近些年太原市政府大力提倡节能减排带来明显效果,但工业厂矿区周边降尘污染依然严重,属于今后城市环境治理的重点。     

九龙江流域大气氮湿沉降研究

通过2004～2005年对位于我国东南沿海的九龙江流域及周边共17个站点的实地观测,运用GIS技术定量揭示了大气氮湿沉降强度和时空分布特征,并利用氮稳定同位素分析雨水硝态氮的主要来源.结果表明,①17个站点雨水总氮平均浓度为(2.20±1.69)～(3.26±1.37) mg·L-1(以N计,下同),铵态氮、硝态氮和有机氮分别占39%、25%和36%;②雨水氮浓度随降雨强度的增大呈降低趋势,旱季浓度明显大于雨季,降水对大气具有清洗作用;③低δ15N值表明雨水硝态氮主要来源于汽车尾气排放、化石燃料燃烧和化肥施用;④九龙江流域大气氮湿沉降量平均9.9 kg·hm-2,春夏2季约占全年的91%,大气氮湿沉降占沉降总量的66%,揭示了该地区1∶2的大气氮干湿沉降结构.大气氮湿沉降时空差异与降雨量和氮的排放直接相关.     

2009-2018年太湖大气湿沉降氮磷特征对比研究

为了研究太湖2009-2018年大气湿沉降的时空变化特征,于2009年8月-2010年7月及2017年8月-2018年7月进行了两次环太湖大气湿沉降逐月调查,并从降水中ρ（TN）和ρ（TP）、湿沉降率及沉降通量三方面,对比分析了太湖大气湿沉降的时空变化特征.结果表明:①2009年8月-2010年7月降水中ρ（TN）、ρ（TP）平均值分别为3.170、0.077 mg/L;2017年8月-2018年7月降水中ρ（TN）、ρ（TP）平均值分别为3.160、0.056 mg/L;T检验结果表明,两次调查ρ（TN）、ρ（TP）污染水平差异显著,主要是由于2017年8月-2018年7月较高污染浓度降水事件的减少,全年降水中ρ（TN）、ρ（TP）变异较小.②与2017年8月-2018年7月相比,2009年8月-2010年7月太湖TN、TP湿沉降率平均值分别下降33%和53%,且TN、TP湿沉降空间分布更均匀.③与2009年8月-2010年7月相比,2017年8月-2018年7月太湖流域大气TN、TP沉降通量分别为7 641和131 t,分别下降30%、47%.研究显示,两次调查降水中ρ（TN）平均值均远高于水体富营养化阈值（0.2 mg/L）,因此大气湿沉降中的营养盐对太湖富营养化的贡献不可忽视.      

重庆远郊丰都雪玉洞流域大气无机氮湿沉降变化特征与来源分析

以重庆市远郊的丰都雪玉洞流域为研究对象,利用气象站和大气氮沉降仪获取2015年7月~2017年12月的大气降水、NH_4~+-N和NO_3~--N等数据,通过NH_4~+-N/NO_3~--N比以及气团后向轨迹模拟探讨了流域大气无机氮湿沉降来源.结果表明:(1)在观测期内,流域DIN总沉降通量为21.37×103kg·a-1,单位面积沉降通量为14.25 kg·(hm~2·a)~(-1),其中NH_4~+-N和NO_3~--N分别为7.72 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.53 kg·(hm~2·a)~(-1),分别占DIN湿沉降量的54%和46%;(2)DIN湿沉降通量和浓度表现出明显的季节变化,春夏季DIN湿沉降量比秋冬季节高50%,而秋冬季湿沉降的DIN浓度比春夏季高30%;(3)NH_4~+-N/NO_3~--N介于0.29~2.27之间,雨季(4月~9月)NH_4~+-N/NO_3~--N1,旱季(10月~次年3月)NH_4~+-N/NO_3~--N1,表明流域雨季DIN湿沉降主要来源农业源,旱季主要来源于城市源;(4)流域雨季主要受东南风的影响,大气湿沉降的NH_4~+-N来源于当地与流域东南方向的农业源,旱季主要受西南风影响,大气湿沉降的NO_3~--N来源于流域西南方向的重庆市区和涪陵等城市源.