三峡库区大气活性氮组成及干沉降通量

为了解三峡库区腹地大气中活性氮的组成及干沉降通量,于2015年每个季节选取代表性月份在万州城区采集了气体和颗粒物样品.利用离子色谱法测定氮素浓度,同时结合大叶阻力模型模拟计算的干沉降速率值,估算了不同形态氮素的干沉降通量.结果表明,HNO₃的干沉降速率值最大,年均值为0.39cm/s,约为其它氮素的3~8倍.NO₂和NH₃是大气活性氮的主要赋存形态,年均浓度值分别为（11.7±3.9）和（11.0±5.3）μg N/m³,两者之和约占总无机氮浓度的80%.万州城区总无机氮干沉降总量为8.5kg N/（hm²·a）,其中氧化态氮（NO₂、HNO₃、颗粒态NO₃^-）和还原态氮（NH₃、颗粒态NH₄⁺）干沉降通量分别为3.5,5.0kg N/（hm²·a）,占干沉降总量的41.4%和58.6%.因此,为有效控制三峡库区腹地的氮素污染,应重点关注NH₃的减排.     

密云水库周边小流域大气氮磷沉降特征研究

大气沉降是氮磷元素进入水体的重要途径之一,为了解密云水库水源地周边大气氮磷沉降特征,选取土门西沟小流域为研究区域,设置降水、降尘自动采样器进行为期一年(2019年9月—2020年8月)的大气沉降收集,分析大气干、湿沉降中不同形态氮磷通量逐月和季节变化及其影响因素,估算大气氮磷沉降对小流域及密云库区氮磷输入的贡献. 结果表明:①土门西沟小流域大气氮、磷年沉降通量分别为38.393和1.952 kg/(hm2·a),氮磷干湿沉降通量季节性变化显著. ②湿沉降受气象(降雨量、温度、降雨时间间隔)等因素影响,氮磷沉降通量表现为夏季>春季>秋季>冬季,温度升高、降雨时间间隔变长均会使氮磷湿沉降浓度增大,而降雨量大小与大气湿沉降通量直接相关. ③干沉降受物质来源及气象等因素影响,氮磷沉降通量呈夏冬季高、春秋季低的特点,其中风向、风速是影响大气氮磷干沉降的重要因子. ④经计算,土门西沟小流域大气氮、磷沉降贡献分别为1 339.90和1.50 kg/a,分别占其氮、磷输出贡献的28.57%和0.39%,若不考虑空间差异性,预计大气沉降直接落入密云水库总氮(TN)和总磷(TP)的沉降量分别为551.18和28.02 t. 研究显示,大气沉降是密云库区周边面源污染综合管理的重要一环,未来应引起足够关注.      

湖北省2008~2017年人类活动净氮输入状况

为探究湖北省人类净氮输入状况,本文基于湖北省14个地级市（省直辖县）行政单元统计数据,利用人类活动净氮输入（NANI）模型,核算湖北省2008~2017年的人类活动净氮输入量.结果表明,湖北省10a平均NANI值为15929.43kg/（km²·a）.湖北总NANI值随时间呈现出先增长后下降的趋势,其中2013年达到16959.93kg/（km²·a）.在空间分布上,湖北省中东部地区（襄阳、荆门、荆州、随州、孝感、武汉、鄂州、黄冈、省直辖县）的NANI值显著高于西部地区（十堰、宜昌、恩施自治州）;氮源结构上,氮肥输入（年均贡献比例60.58%）是最大输入项,其次分别为食品/饲料净氮输入（24.85%）、生物固氮（8.16%）、大气氮沉降（6.25%）和种子氮输入（0.18%）.因此,减少化肥投入,提高农业产出投入比,同时合理控制人口密度,是减少区域内净氮负荷量,降低氮素污染的有效措施.     

杭州北里湖大气沉降研究

本文主要研究了2011年2月至2012年2月杭州北里湖大气中的干、湿沉降,并通过计算大气中TN、TP、DTN和DTP的沉降通量来研究其对北里湖的影响程度。结果表明:杭州北里湖氮沉降主要以湿沉降为主,且大气氮沉降物中主要是以DTN的形式存在,最高可达99.5%;而磷沉降则以干沉降为主,DTP的月干沉降通量在TP月总沉降通量中所占的比例相对较低;TN、TP的月湿沉降通量与降水量有着密切的相关关系,都会随着降水量的增大而增大;同时DTN的月湿沉降通量在TN月湿沉降通量中所占的比例非常高,而DTP的月湿沉降通量在TP月湿沉降通量中所占的比例较少,这间接说明了氮对北里湖的影响要高于磷。     

秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的污染特征及入海通量

于2006至2008年秋季和冬季在台湾海峡西岸厦门岛采集大气颗粒物样品,分析28种多氯联苯（PCBs）,包括指示性PCBs和类二恶英PCBs的含量特征及组成,探讨其可能来源,并对其干沉降入海通量进行估算。结果显示,2006至2008年秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的浓度分别为0.43~53.55、2.07~81.14和3.79~153.39 pg/m³,主要以高氯取代PCBs为主,类二恶英PCBs毒性当量值与主要城市相当。冬季PCBs浓度高于秋季,且2006至2008年的秋冬季PCBs浓度呈上升趋势,这可能受到厦门市汽车尾气和工业废气排放等人类活动导致大气颗粒物含量升高的影响。气团后向轨迹分析表明,冬季厦门岛大气颗粒物中较高浓度的PCBs主要受中国北方大陆污染气团来源的影响,而秋季大多来源于洁净海洋气团。秋季和冬季,大气颗粒物中PCBs的沉降通量分别为3.79和8.32 ng/（m²·d）,按调查区域覆盖面积（63 000 km²）估算,通过大气干沉降向台湾海峡输入的PCBs量分别为22 kg和47 kg。     

中国淡水生态系统甲烷排放基本特征及研究进展

本文基于中国境内的湖泊、水库、河流等淡水系统CH₄排放研究的相关成果,对203个湖泊（595个样点）、46个水库（221个样点）、112条河流（441个样点）,总计1257个样点的CH₄通量数据进行统计分析,探讨了中国淡水系统（湖泊、水库、河流）CH₄排放的一般特征,总结了当前研究进展,并进一步估算和评估了中国淡水系统CH₄排放总量水平.结果表明：1）中国湖泊CH₄排放通量平均为（1.17±1.87） mg/（m²·h）,蒙新湖区（（3.84±0.57） mg/（m²·h））和东北湖区（（2.62±3.54） mg/（m²·h））较高,青藏湖区（（1.94±4.13） mg/（m²·h））次之,东部湖区（（0.81±0.90） mg/（m²·h））较低,云贵湖区（（0.19±0.26） mg/（m²·h））最低;湖泊CH₄排放通量呈显著的纬度模式,高纬度地区湖泊CH₄排放高于低纬度地区;2）水库CH₄排放通量（（1.25±1.78） mg/（m²·h））与湖泊相似,水库消落带较高的排放通量（（4.34±4.45）mg/（m²·h））对水库CH₄排放具有重要贡献;3）河流CH₄排放（（0.82±1.14） mg/（m²·h））略低于湖库,长江水系CH₄排放通量（（0.98±2.38） mg/（m²·h））和黄河水系（（0.85±0.75） mg/（m²·h））相近,高于海河水系（（0.54±0.93） mg/（m²·h））,辽河、珠江水系研究较少,数据变异性极大;4）受降水、温度、径流稀释等影响,淡水系统CH₄排放呈显著的季节变化,其中湖库排放夏季高于秋季,冬春季较低,而河流则春秋季高于夏冬季;5）基于外推法估算全国湖泊、水库、河流CH₄排放总量分别约为0.96,0.29,0.76Tg/a,相当于全国湿地系统排放的75%.由于较大的时空变异性以及监测数据分布的不均匀性,目前估算存在较大的不确定性,但淡水系统CH₄排放在全球气候变化中的贡献仍不容小觑.     

洱海大气氮磷干沉降特征及其影响因素

大气氮磷干沉降是湖泊外源营养盐输入的重要途径之一，对湖泊水体富营养化及生态系统演化具有重大影响。文章为了深入揭示洱海湖区大气氮磷干沉降（颗粒物）对水体的贡献，于2021年全年对洱海周边布设的6个站点进行了为期1 a的大气干沉降连续监测，使用自动降尘采样器湿法收集大气干沉降。分析了洱海湖区氮磷干沉降通量的时空分布特征，估算了氮磷干沉降直接入湖负荷量。结果表明：洱海湖区干沉降（颗粒物）TN、TP沉降通量年内总体呈先降后升再降的趋势。TN沉降通量范围为8.78～84.93 kg/km2，均值为(33.44±15.94) kg/km2;TP沉降通量范围为0.38～11.91 kg/km2，均值为(4.04±2.69) kg/km2;2021年洱海湖区干沉降TN、TP直接入湖负荷量分别为107.69 t和13.28 t,TN、TP干沉降直接入湖负荷量约占流域农业面源排放量的3.91%和5.12%；影响洱海湖区TN、TP干沉降的主要因素包括湖区上空低层风场环流、湖区降雨分布、气溶胶粒径以及小流域下垫面土地利用现状。     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

替代面法和推算法在淅川库区氨氮干沉降评估中的适用性分析

农业源氨氮沉降是水库型水源地水体收到的重要的外源氮之一,其沉降量评估与来源识别是水体氮污染防控的重要依据 .替代面法和推算法是大气氮素干沉降监测的两种常用方法 .采用替代面法和推算法,于 2019年 9月—2020年 8月对淅川库区周边设置的 5个大气监测点进行干沉降样品采集,测定了样品中氨氮浓度及其氮同位素,探讨了 2 种监测方法在氨氮干沉降通量估算及氨氮来源解析中的适用性 .结果表明：替代面法获得的氨氮干沉降通量为推算法的1.4～2.1倍,2种监测方法获得的氨氮干沉降通量在时空变化趋势上具有一致性;推算法获得的δ¹⁵N-NH₄⁺较替代面法偏负,季均相差为11.1‰,时空差异显著.替代面法在获得淅川库区氨氮干沉降通量方面具有优势,受氨氮分馏影响,直接获得的 δ¹⁵N-NH₄⁺值较初始源 δ¹⁵N-NH₃值存在较大偏差,影响溯源结果的准确性;推算法能够分别获得不同氨氮形态干沉降中的 δ¹⁵N...     

潘家口水库温室气体溶存、排放特征及影响因素

以大型深水水电类水库潘家口水库为例,于2020年春季（5月）、夏季（8月）在研究区设置33个采样点,采用顶空平衡-气相色谱法和经验模型法对水柱温室气体浓度和水-气界面扩散通量进行了观测及估算,并分析了潘家口水库温室气体浓度及通量的主要影响因素.结果表明：春季潘家口水库水-气界面CH₄、CO₂、N₂O平均通量分别为（1.11±1.60）μmol/（m²·h）,（1333.31±546.43）μmol/（m²·h）,（76.65±19.54）nmol/（m²·h）.夏季潘家口水库水-气界面CH₄、CO₂、N₂O平均通量分别为（0.62±1.13）μmol/（m²·h）,（746.08±1152.44）μmol/（m²·h）,（141.18±256.02）nmol/（m²·h）.潘家口水库温室气体排放呈现出大的时空异质性,空间上春季和夏季各温室气体通量均表现为干流大于支流;季节上CH₄与CO₂扩散通量表现为春季大于夏季,而N₂O扩散通量夏季大于春季.统计分析表明CH₄扩散通量主要受电导率、风速等环境因子影响,CO₂扩散通量受风速、pH及DOC影响,N₂O扩散通量主要受水柱NO₃^--N、NO₂^--N的影响.     

养殖塘CH4通量时空变化特征及其影响因素

本研究基于多通道密闭式动态箱法对亚热带典型养殖塘CH₄通量的时空变化特征及其影响因素进行了分析.结果表明：亚热带养殖塘CH₄主要排放方式是冒泡,CH₄扩散及冒泡通量均呈现明显的季节变化特征.春、夏、秋、冬4个季节CH₄扩散通量分别为：0.113,0.830,0.002,0.005μmol/（m²·s）,冒泡通量分别为0.923,1.789,0.006,0.007μmol/（m²·s）,冒泡通量占总通量的比例分别为89.04%、68.29%、78.95%和60.52%.在冬、春季养殖塘没有人工管理措施的情况下,CH₄通量随着离岸距离的增加而增大,冬、春季养殖塘中间区域CH₄总通量分别是岸边浅水区的34.70和2.98倍.夏季养殖活跃期CH₄通量在空间上呈现出：人工投食区（7.371μmol/（m²·s））>自然生长区（2.151μmol/（m²·s））>人工增氧区（0.888μmol/（m²·s））>岸边浅水区（0.206μmol/（m²·s））的特征.在0.5h尺度上,春季CH₄扩散通量与水温呈显著正相关关系,与风速呈负相关关系,秋季CH₄扩散通量与水温、风速呈正相关关系,冒泡通量和水温呈正相关关系.在日尺度上,水温是CH₄扩散通量和冒泡通量的主控因子,两者均随着水温升高呈指数增加,并且冒泡通量的水温敏感性Q₁₀（12.72）大于扩散通量（7.78）.     

千岛湖大气氮磷干湿沉降特征及周年入库负荷

大气氮磷沉降是湖库营养盐输入的重要途径,深刻地影响着湖库水体营养盐平衡及生态系统演化进程. 为了解山区大型水库大气氮磷沉降对水体的贡献,于2020年11月—2021年10月在千岛湖街口和淳安县城2个监测站点开展了大气氮磷干湿沉降周年观测,分析千岛湖大气氮磷沉降特征及入库负荷. 结果表明:千岛湖街口监测点大气总氮(TN)、总磷(TP)沉降量分别为1 774.83和34.11 kg/(km2·a),淳安县城监测点大气TN、TP沉降量分别为1 799.73和34.44 kg/(km2·a). 大气TN沉降以湿沉降为主,街口和淳安县城监测点TN湿沉降分别占总沉降的92%和88%;两个监测点大气TP沉降的组成差异较大,其中街口监测点湿沉降占53%,淳安县城监测点干沉降占60%. 气象条件(降雨)叠加人类活动(施肥等农业活动和旅游等城市活动)能够显著增加大气营养盐沉降量,全年85%的TN沉降和71%的TP沉降集中在降雨期. 观测期间,千岛湖大气TN、TP干湿沉降入湖负荷分别估算为1 041.98和20.04 t/a,分别占千岛湖河道TN、TP输入的9.4%和8.3%. 研究显示,千岛湖大气氮磷沉降量显著低于长三角地区其他水体,但农耕、旅游等人类活动仍造成千岛湖大气营养盐沉降量明显升高.      

东海海洋大气颗粒物中重金属的来源及入海通量

2006～2007年,对杭州湾以南的东海海域进行了春、夏、秋、冬4个航次的海洋大气调查,分析了大气颗粒物中重金属元素（Cu、Pb、Zn、Cd）的含量,根据调查结果,采用富集系数法对重金属的来源进行了初步分析,对干沉降入海通量进行了估算.结果表明,调查海域海洋大气颗粒物中的Cu、Pb、Zn、Cd含量相对于地壳和海水均表现...     

杭嘉湖地区大气氮、磷沉降特征研究

通过2013年9月~2014年8月杭嘉湖地区杭州、嘉兴和湖州3个典型站点大气氮、磷沉降数据,探讨了杭嘉湖地区大气氮、磷沉降的污染特征.结果表明,目标地区内大气氮、磷沉降通量水平较高,分别为4950.74~5585.80,65.25~69.72kg/(km2·a);直接降入水域中的氮、磷素分别为6038.4,77.8t,分别相当于农业源的氮、磷入河量的39.6%和5.9%.氮沉降以湿沉降形式为主,磷沉降以干沉降形式为主;氮、磷湿沉降通量主要受降雨量影响,且随降雨量的增加而增加;氮、磷沉降存在时空差异性,大气氮干沉降通量以杭州、嘉兴地区为较高,大气磷干沉降通量以嘉兴地区为最高,大气氮湿沉降通量则以湖州、嘉兴地区为较高,大气磷湿沉降以湖州地区最高;时间尺度上,氮沉降夏秋两季最高,磷沉降以秋冬两季最高.     

我国半干旱区工业化城镇PCBs干沉降及归趋

采用大气被动干沉降采样器,观测了我国半干旱区城市皋兰2018年非取暖季和取暖季18种多氯联苯（PCBs）的大气干沉降通量和污染特征,并利用主成分分析、环境多介质模型对其污染来源、环境归趋行为等进行了分析和研究.研究区∑₁₈PCBs干沉降通量为13.0~158.8ng/（m²·d）,呈现园区点较高、取暖季高于非取暖季的特征.干沉降中PCBs以四氯联苯和五氯联苯为主,并且四氯联苯干沉降通量在取暖季明显上升.研究区PCBs污染主要源于含PCBs的产品以及燃烧和工业热过程带来的排放,但燃烧和工业热过程无意产生的PCBs可能对研究区产生更大影响.土壤相是研究区PCB81主要的汇,相间迁移以大气相向土壤相的沉降为主;大气平流输出是研究区PCB81的主要清除途径;污染物排放速率、平流停留时间和平流输入污染物浓度是影响大气相、土壤相PCB81浓度的主要因素.     

喀斯特城市和森林地区大气降尘量的时空差异

本研究对喀斯特城市贵阳和自然保护区荔波的大气降尘进行分时段采集,采样时间为2009年5月至2010年3月,并统计了各时段内的大气降尘量。结果表明:贵阳的日均大气降尘通量为104mg/(m2·d),远高于荔波11.5mg/(m2·d)的日均降尘通量。受人为活动的影响,贵阳降尘量的季节性差异比荔波地区显著,冬春季节的降尘量高于夏秋季节。大气降尘量与同期的降水量和降水天数之间存在负相关关系,表明除了人为活动外,降水是影响贵阳地区大气降尘的关键因子。