磁性生物炭活化过硫酸盐去除水中罗丹明B

以松针为原料,通过溶胶-凝胶法制备了可磁分离回收的CoFe₂O₄/生物炭复合材料(MPBC),通过X-射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱仪(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)和振动样品磁强计(VSM)对MPBC结构和表面物理化学性质进行表征和分析.利用MPBC活化过硫酸盐(PS)去除罗丹明B(RhB),并考察了MPBC的重复利用性能.结果表明,在RhB初始浓度为40mg/L,溶液初始pH值为5,温度为25℃,MPBC投加量为8.0g/L,PS浓度为0.05mol/L时,RhB去除率在120min达到98.8%.其去除率随MPBC投加量和初始RhB浓度的增加而提高,并在较宽的pH值范围内(3～11)具有有效性.腐殖酸、NO₃^-、HCO₃^-和Cl^-对RhB去除效率有一定的抑制作用.自由基淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,MPBC-PS体系中的活性物质主要包括SO_...     

石墨烯负载铁锰氧化物活化过一硫酸盐降解金橙G

利用水热法制备了rG-MnFe_2O_4活化剂,通过TEM、XRD、FT-IR、Raman等手段对活化剂进行了系统表征,通过其对偶氮染料OG的降解实验评价了rG-MnFe_2O_4活化PMS的效果,同时考察了PMS浓度、rG-MnFe_2O_4投加量、初始pH、Cl~-浓度对OG降解效果的影响.结果表明,当rG-MnFe_2O_4投加量为0.3 g·L-1,n(PMS)∶n(OG)=40∶1时,rG-MnFe_2O_4活化PMS的效果显著,反应27 min时,OG降解率为100%,并且随PMS浓度、rG-MnFe_2O_4投加量的提高,OG降解效率明显增加.初始pH对OG降解有较大影响,pH=5.00时效果最好.Cl~-对活化降解OG具有促进作用,Cl-浓度越高,OG降解得越快.r G-MnFe_2O_4在重复使用5次时仍具有较好活化性能.通过紫外可见光谱和气相色谱-质谱(GC/MS)对OG降解过程进行分析,表明OG分子中的萘环结构和偶氮键均被破坏,并检测出主要降解产物有对硝基苯酚和邻苯二甲酸;且rG-MnFe_2O_4/PMS降解体系对染料OG具有一定的矿化率.     

SP-Fe/PMS去除河流缓流区水中含苯环有机污染物的性能及机理

河流缓流区水体由于自净能力较差,导致含苯环有机污染物(BCCs)在其中积累且不易降解,从而对人类健康和水生态系统造成潜在威胁.因此,本研究通过浸渍法制备了一种新型铁掺杂藻基生物质催化剂(SP-Fe),采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外光谱(FTIR)等技术对SP-Fe的结构形貌、元素和官能团进行表征,并考察其在不同环境条件下活化过一硫酸盐(PMS)对河流缓流区水体中BCCs的去除性能及去除机理.结果表明：SP-Fe在实际河流缓流区水体中可迅速活化PMS,30 min内对两种典型BCCs—罗丹明B(Rh-B)和亚甲基蓝(MB)的去除率分别可达100%和95%.此外,SP-Fe含氮量高达6.24%(原子百分比),表明通过藻类蛋白质中的高N含量实现了自身的N掺杂.以Rh-B作为BCCs典型代表,通过自由基淬灭和电子自旋共振(ESR)实验表明,硫酸根自由基(SO₄^·-)、羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O₂^·-)在SP-Fe/PMS去除BCCs的过程中起着重要作用.SP-...     

硅藻土负载MnFe2O4纳米颗粒活化PMS降解金橙Ⅱ

采用溶胶-凝胶法制备硅藻土/MnFe₂O₄复合型催化剂（DMF）,以金橙Ⅱ为目标污染物,分析DMF活化过一硫酸盐（PMS）的性能和作用机制。结果表明:1） MnFe₂O₄颗粒均匀负载于硅藻土上,使DMF具有更好的分散性和活化性;2） DMF对PMS的活化能力优于单一MnFe₂O₄,DMF （1:1）/PMS体系降解金橙Ⅱ符合准一级动力学模型,且降解速率是MnFe₂O₄/PMS体系的2.16倍,0.5 g/L DMF和0.5 mmol/L PMS在40 min内对50 mg/L金橙Ⅱ降解率达到93.1%;3）反应体系中存在·OH、SO₄-·、1O₂、·O₂- 4种活性物种,其中·OH和SO₄-·起主导作用;4） DMF复合材料具有更好的结构稳定性,金属离子溶出量远低于MnFe₂O₄。研究结果可为新型高效PMS催化剂在处理工业废水的实际应用提供参考。     

碳纳米管负载零价铁活化PMS降解水中双酚A

文章通过液相还原法制备多壁碳纳米管负载零价铁(MWCNTs-nFe~0),采用X射线衍射仪、扫描电镜,扫描透镜及比表面积测试仪对复合材料进行了表征分析。并用MWCNTs-nFe~0活化过一硫酸盐(PMS)降解水体中的双酚A(BPA),考察了不同条件下BPA降解效果的变化。实验表明,当PMS的浓度或MWCNTs-nFe0投加量的增加时,BPA的降解率增加;在pH=3～7的范围内,随着pH的降低反应速率增加;无机阴离子(Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-、HPO_4~(2-))对降解率有不同程度的抑制作用。通过LC-MS对中间产物和降解过程进行了分析,且MWCNTs-nFe~0在循环使用3次后,依然有较好的催化活性。     

施氏矿物协同Cu（II）活化过硫酸盐去除水中土霉素的效果

畜禽粪污排放致使水体遭受土霉素（OTC）及重金属污染已成为环境领域的热点问题.本研究考察了施氏矿物协同Cu（II）活化过硫酸盐去除水中OTC的效果及施氏矿物循环利用效果.结果表明,在施氏矿物（Sch）加入量为0.8 g·L^-1,过硫酸钠（PS）浓度为180 μmol·L^-1,Cu（II）浓度为40 mmol·L^-1的条件下作用3 h,水中OTC（60 μmol·L^-1）去除率为74.3%.当用100 W功率紫外灯照射OTC+Cu（II）+PS+Sch处理体系,OTC在3 h时的去除率为98.5%,TOC去除率达到78.2%.施氏矿物循环第4批与首批结果相比较,体系OTC与TOC去除率无明显差异,OTC+ Cu（II）+PS+Sch体系在暗反应条件下首批与循环利用第4批对OTC的去除率分别为74.3%、78.4%,相应TOC的去除率分别为39.1%、39.8%;当用100 W功率紫外灯照射该体系,首批与循环第4批对OTC的去除率分别为98.5%、98.6%,相应TOC的去除率分别为78.2%、80.7%.本研究结果可为含有抗生素及铜离子废水的高级氧化处理提供一定的参数支撑.     

不同活性炭活化过硫酸盐的效能及机理的规律研究

选取煤质活性炭(F400D)、木质活性炭(Norit)和椰壳活性炭(Youshi)作为过硫酸盐(PS)活化剂,通过动力学实验研究了不同活性炭对过硫酸盐的活化效能及机理,考察了氯化钠和碳酸钠对活性炭/过硫酸盐体系的影响.结果表明,3种活性炭/过硫酸盐体系均可实现橙黄G的高效去除,效能略有差异,依次为:F400D/PSNorit/PSYoushi/PS.活性炭对染料的去除包括吸附作用和活化过硫酸盐的氧化降解作用,吸附位点与活化位点在活性炭上具有不同的分布.活性炭/过硫酸盐体系对1~100 mmol·L~(-1)氯化钠有很强的耐受作用,适用于高盐废水中有机污染物的去除.1~10 mmol·L~(-1)的碳酸钠对体系有明显的抑制作用.     

CSB-BOC活化PMS去除河流缓集区水中盐酸四环素的性能及机理

利用浸渍-后热解法制备了Bi₂O₃-Bi_7.90Mo_0.10O_12.15/Cu₇S₄生物碳催化剂(CSB-BOC),并采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线电子能谱仪(XPS)等对其晶格结构、形貌、表面元素及化学形态进行了表征和分析,随后探明其活化过一硫酸盐(PMS)去除新型污染物的催化性能及机理。以典型新型污染物盐酸四环素(TC)作为测试对象,研究了不同催化剂反应体系、PMS浓度、阴离子、腐植酸(HA)和pH对污染物去除的影响,考察了CSB-BOC循环使用的稳定性和异位去除河流缓集区水样中污染物的可行性,评估了TC降解产物的植物毒性。结果表明：CSB-BOC-5-1具有最佳催化性能,当其浓度为0.2 g/L,PMS浓度为0.2 g/L,TC浓度为20 mg/L,初始pH=6.8,温度为23℃,60 min内对TC去除率为95%左右,是生物碳(CSB)+PMS去除率的2.79倍;CSB-BOC-5-1循环使...     

利用热活化过硫酸盐技术去除阿特拉津

利用热活化过硫酸盐(S2O2-8)技术去除水中的阿特拉津(ATZ).结果表明,增加溶液中S2O2-8浓度或提高溶液反应温度,可加速ATZ的降解.ATZ的降解是一个二级反应,其速率和溶液中ATZ和S2O2-8的浓度都成正比.初始pH为3.0~10.0时,S2O2-8对ATZ都有很好的降解效果,在酸性和中性时,降解效率高于碱性条件.利用自由基探针发现,在酸性和中性条件下,起降解作用的主要是SO·-4,而碱性条件下OH·占主导.ATZ的降解受到Cl-、CO2-3和腐殖质(HA)的影响.其中,Cl-对反应的影响比较复杂,低浓度时Cl-会生成具有高氧化还原电位的Cl·促进ATZ的降解,而高浓度时Cl·会继续反应生成氧化能力相对较弱的Cl2·-,从而抑制反应的进行.HA和CO2-3都对反应有明显的抑制作用.     

阴极电场增强活性炭纤维-臭氧体系去除水中硝基苯

通过对电流强度、反应液初始pH值、电解质种类及浓度等因素分析,探究了电增强活性炭纤维-臭氧体系对水中硝基苯的去除效果和机制.结果表明,与活性炭纤维-臭氧体系比较,电增强活性炭纤维-臭氧体系对硝基苯的去除效率显著提升.电增强活性炭纤维-臭氧体系中电流强度对体系影响不显著,臭氧浓度对水中硝基苯的去除效率有一定影响,反应初始液的pH值对活性炭纤维催化臭氧体系的影响较大.水中无机盐如硫酸钠、硝酸钠及氯化钠的存在会抑制活性炭纤维催化臭氧.此外,单独臭氧对活性炭纤维有破坏作用,降低了活性炭纤维对反应的促进效果,外加阴极电场时,不仅活性炭纤维对有机物的去除效果显著提升,而且保证了活性炭纤维结构不被臭氧所破坏.     

碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol~(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl~-、SO_4~(2-)和NO_3~-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4~(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3~(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击.     

MIL-101(Fe,Cu)活化过一硫酸盐降解水中罗丹明B的效能及机理研究

为研究金属有机骨架材料活化-硫酸盐(PMS)降解水中罗丹明B(RhB)的效能及机理,首先采用水热法制备出铁铜双金属有机骨架材料MIL-101(Fe, Cu),并通过X-射线粉末衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对MIL-101(Fe, Cu)材料进行表征;然后通过构建MIL-101(Fe, Cu)/PMS体系,以RhB为目标污染物,成功构建了双金属有机骨架材料即MIL-101(Fe, Cu)材料,研究了体系对比、Cu²⁺掺杂量、初始pH值、催化剂投加量、PMS投加量对RhB降解的影响;最后通过紫外全波段扫描、电子顺磁共振(EPR)及自由基猝灭试验对MIL-101(Fe, Cu)/PMS体系降解RhB的机理进行分析,并通过重复利用试验和多种染料降解试验验证该体系应用于实际染料废水处理的可行性和实用价值。结果表明：当Cu∶Fe的摩尔质量比为1∶10时,MIL-101(Fe, Cu)/PMS体系能在120 min内降解95.0%的RhB;RhB的降解效果随着催化剂投加量/PMS浓度的增加而提高;该体系在广谱pH值范围内均能对RhB高效降解;EPR、自由...     

零价钴活化过一硫酸盐降解罗丹明B废水

该文采用零价钴（ZVCo）活化过一硫酸盐（PMS）降解罗丹明B(RhB）废水,考察了初始p H、ZVCo投加量、PMS用量、常见无机阴离子（如Cl^-、SO_4-、SO_4^(2-)、NO_3(2-)、NO_3^-、HCO_3-、HCO_3^-）和天然有机物（NOM）对ZVCo/PMS反应体系的影响;探究了RhB在该体系中的降解机理。实验结果表明,pH为7时,Rh B的降解效率最高,在6 min内其降解效率可达98.5%。Cl-）和天然有机物（NOM）对ZVCo/PMS反应体系的影响;探究了RhB在该体系中的降解机理。实验结果表明,pH为7时,Rh B的降解效率最高,在6 min内其降解效率可达98.5%。Cl^-的存在对Rh B的降解有轻微的抑制作用;HCO_3-的存在对Rh B的降解有轻微的抑制作用;HCO_3^-和NOM能够较大限度地抑制Rh B的去除;SO_4-和NOM能够较大限度地抑制Rh B的去除;SO_4^(2-)和NO_3(2-)和NO_3^-几乎无影响。自由基淬灭实验表明羟基自由基（HO-几乎无影响。自由基淬灭实验表明羟基自由基（HO^·）和硫酸根自由基（SO_4·）和硫酸根自由基（SO_4^(·-)）均参与了Rh B的降解过程,且SO_4(·-)）均参与了Rh B的降解过程,且SO_4^(·-)是该体系中起主要作用的自由基。ZVCo具有良好的稳定性,材料经重复使用4次后对Rh B的降解效率仍高达98.4%。     

活性炭负载锰氧化物用于吸附甲醛

以活性炭为载体,利用浸渍法将KMnO4负载在活性炭上,再经热处理使其转化为锰氧化物(MnOx).研究了KMnO.溶液浓度和热处理温度对负载MnOx活性炭吸附甲醛效果的影响.结果表明,在KMnO4溶液浓度为0.079mol·L-1和热处理温度为650℃的条件下制得的负载MnOx活性炭,在浓度为600mg·L-1甲醛溶液中的甲醛吸附量可高达5.51mg·g-1.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶变换红外光谱(FTIR)测试表明,负载MnOx活性炭表面的碳原子和锰原子可对甲醛产生化学吸附.     

活性炭纤维去除水中有机微污染物的效果

采用 4种活性炭纤维 (ACF)作为吸附剂 ,对水中 CHCl₃、CCl₄、高锰酸钾指数 COD_Mn、紫外吸光值 E_UV254等有机微污染物的去除进行了初步研究 ,并与 ZJ-15型颗粒活性炭 (GAC)进行了对比 .吸附等温线的结果表明 ,ACF3对 CHCl₃的去除效果最好 ,当 CHCl₃的平衡浓度为 60μg· L^-1 时 ,ACF3对 CHCl₃的吸附容量为 212μg·g^-1 ;GAC对 CCl₄的去除效果最好 ,当 CCl₄的平衡浓度为 3μg· L^-1时 ,GAC对 CCl₄的吸附容量为 0.83μg·g^-1;GAC及 ACF1对 COD_Mn、E_UV254有较好的去除效果 ,当COD_Mn的平衡浓度为 2.5mg·L^-1 时 ,GAC及 ACF1对 CODMn的吸附容量分别为 2.16mg·g^-1 和 1.98mg·g^-1 ,当 E_UV254的平衡浓度为 0.05时 ,GAC及 ACF1对 E_UV254的吸附容量分别为 0.32 g^-1和 0.15g^-1.     

以HKUST-1为模板制备铜氧化物活化过一硫酸氢钾降解罗丹明B

以一种Cu-MOF(HKUST-1)为模板,将其经不同温度的热处理制备铜氧化物,研究了热处理温度对产物组成及形貌的影响,并通过产物在一系列条件下活化过一硫酸氢钾(PMS)降解水体中罗丹明B(Rh B)的实验探究了其催化性能.XRD、SEM、XPS等表征结果表明,随着热处理温度的升高,产物由Cu2O/CuO混合物逐渐转化为纯相CuO,且模板HKUST-1的原有正八面体结构坍塌加剧.Rh B降解实验的结果显示,催化剂对PMS的活化性能随热处理温度的升高而加强.在中性pH条件下,当PMS投加量为1.00 mmol·L~(-1),CuO-650用量为0.20 g·L~(-1)时,反应时间进行90 min基本可实现Rh B(浓度为0.10mmol·L~(-1))的完全降解.此外,CuO-650还具有pH适用范围较广,铜离子溶出量较低(pH=3条件下为1.309 mg·L~(-1),pH=7条件下为0.987 mg·L~(-1)),循环稳定性较佳的特点,进一步证明CuO-650是一种很有潜力的PMS催化剂.     

钴活化过一硫酸盐氧化过程中卤代副产物的生成

活化过硫酸盐产生的硫酸根自由基(SO~(·-)_4)可以降解大多数有机污染物,被广泛用于地下水、土壤修复等领域.本研究发现在钴活化过一硫酸盐(PMS)高级氧化过程中,溴离子会被SO~(·-)_4氧化生成自由溴,继而和苯酚反应生成溴代苯酚,最终生成三溴甲烷和二溴乙酸等副产物.当反应液中苯酚初始浓度为0.05 mmol·L~(-1)、Br~-浓度0.2 mmol·L~(-1)、Co~(2+)浓度5μmol·L~(-1)、PMS浓度1 mmol·L~(-1)、p H为6.0时,三溴甲烷和二溴乙酸的生成随反应的进行先增加后降低,在8 h达到最大,分别为10.3μmol·L~(-1)和14.6μmol·L~(-1).卤代副产物的生成随p H的升高而降低.当卤离子总量保持不变,随着溶液中Cl~-/Br~-比例的增加,卤代副产物的生成总量逐渐降低,而含氯副产物的产量逐渐增加.本研究为全面评价过硫酸盐高级氧化工艺在污染控制方面的应用可行性提供了依据.     

臭氧与活性炭结合对水中有机物去除的研究

阐明了臭氧及活性炭去除有机物的作用,以及在水处理中应用的现状。将臭氧,活性炭及臭氧-活性炭应用到水处理中,臭氧对水中的UV254、COD、TOC去除率分别为14.3%、12.5%、17%,活性炭对UV254、COD、TOC去除率分别为60.5%、52.7%、50.8%,臭氧-活性炭联合运用对水中UV254、COD、TOC去除率分别为66.8%、58.3%、65%。臭氧与活性炭的结合工艺有较好的去除效果。     

UV/PMS降解水中罗丹明B的动力学及反应机理

采用紫外(UV)活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性硫酸根自由基(SO_4~·-)降解人工染料罗丹明B(RhB).考察了溶液初始p H、氧化剂剂量、RhB初始浓度、天然有机物(NOM)、Fe~(2+)浓度、自由基淬灭剂(甲醇和叔丁醇)及水体中常见阴离子对降解效果的影响,并探测反应体系中生成的无机阳离子及小分子有机酸的种类和浓度.结果表明,降解反应遵循准一级反应动力学,其降解速率受到溶液初始pH的显著影响,当溶液酸性越强或碱性越强时,RhB的降解效果越好,且酸性条件下降解效果优于碱性条件.同时,加大氧化剂剂量及降低底物浓度也会对RhB的降解起促进作用.体系中投加过渡金属Fe~(2+)可显著促进RhB的降解效果,当Fe~(2+)与PMS的浓度比为1∶1时,降解效果最佳.水体中的NO_3~-对RhB的降解有着显著的促进作用,而H_2PO_4~-、C_2O_4~(2-)、Cl~-和NOM则对RhB的降解有抑制作用.采用离子色谱分析了UV/PMS体系降解RhB所产生的NH_4~+,以及甲酸、乳酸、乙酸和草酸,推测RhB在UV/PMS体系中的降解主要是通过共轭结构的破坏、N-位脱乙基并伴有苯环结构的破坏进行的.综合分析表明,UV/PMS工艺可有效运用于罗丹明B污染水体的修复处理过程.